康仁東，孟萬斌，肖春暉

(1.中國(guó)石化 西北油田分公司 勘探開發(fā)研究院，烏魯木齊 830011；2.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都理工大學(xué) 沉積地質(zhì)研究院，成都 610059；3.海底科學(xué)與探測(cè)技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)海洋大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，山東 青島 266100)

近20年來，在碳酸鹽巖儲(chǔ)層的研究中，白云石化作用一直是國(guó)內(nèi)外學(xué)者聚焦的熱點(diǎn)。由于其“地質(zhì)歷史時(shí)期廣泛分布，但在現(xiàn)代沉積物中罕見，且常溫常壓下無法通過無機(jī)實(shí)驗(yàn)合成”的特點(diǎn)[1-3]，使得白云石的成因問題一直爭(zhēng)論不斷，但始終沒有得到解決。中國(guó)是全球罕見的幾乎各個(gè)地質(zhì)歷史時(shí)期的地層中都發(fā)育有白云巖的國(guó)家，白云巖地層中可發(fā)育并保存良好的儲(chǔ)集空間，形成優(yōu)質(zhì)白云巖儲(chǔ)層，表現(xiàn)出巨大的油氣勘探潛力[4-10]。特別是在深度大于4 500 m的深層，甚至深度大于6 000 m的超深層，白云巖儲(chǔ)層更成為重點(diǎn)勘探和關(guān)注的對(duì)象[11-12]。

塔里木盆地奧陶系碳酸鹽巖中蘊(yùn)藏了90%以上的探明儲(chǔ)量[13]，天然氣主要賦存于中—下奧陶統(tǒng)鷹山組下段的白云巖儲(chǔ)層中，是油氣勘探的重要突破目標(biāo)之一[14]。位于塔中隆起北部圍斜區(qū)的順南地區(qū)，寒武系白云巖具有超深埋藏和超高地溫的特點(diǎn)，而其上覆的中—下奧陶統(tǒng)蓬萊壩組和鷹山組下段白云巖是目前勘探研究的現(xiàn)實(shí)層系[8]。目前，已在該區(qū)鷹山組白云巖儲(chǔ)層中取得了重大油氣發(fā)現(xiàn)[15-16]。

塔里木盆地白云巖地層具有巖性復(fù)雜、巖石組構(gòu)多樣、年代久、埋深大、地溫高且經(jīng)歷了多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)和成巖作用后期改造的特點(diǎn)[15,17-19]，其成因機(jī)制及發(fā)育模式十分復(fù)雜[8]，前人對(duì)此已有許多研究[16,20-26]。為了進(jìn)一步深化對(duì)順南地區(qū)白云巖儲(chǔ)層的認(rèn)識(shí)，明確鷹山組白云巖的形成機(jī)制和發(fā)育模式，促進(jìn)油氣勘探，提高儲(chǔ)層預(yù)測(cè)成功率和開發(fā)效益，本文研究了該區(qū)鷹山組白云巖儲(chǔ)層的巖相學(xué)特征以及地球化學(xué)特征，分析了白云巖的形成機(jī)制，并構(gòu)建了不同成因類型的白云巖發(fā)育模式，以期為白云巖儲(chǔ)層預(yù)測(cè)和評(píng)價(jià)提供參考。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

塔中隆起位于塔里木盆地中央隆起帶中部，為一NW-SE展布的巨型穩(wěn)定古隆起[27]；順南地區(qū)位于塔中Ⅰ號(hào)斷裂帶下盤的碳酸鹽臺(tái)地—臺(tái)緣帶，構(gòu)造單元涵蓋順托果勒低隆起東南部、古城墟隆起及古城凸起西部[8](圖1)。

圖1 塔里木盆地順南地區(qū)構(gòu)造位置據(jù)文獻(xiàn)[8]修改。Fig.1 Structural location of Shunnan area in Tarim Basin

2 樣品與方法

樣品采自順南地區(qū)部分鉆井鷹山組白云巖儲(chǔ)層(圖1)。

2.1 陰極發(fā)光分析

陰極發(fā)光分析利用安裝在Leica顯微鏡載物臺(tái)上的英國(guó)CL8200 MK5陰極發(fā)光儀完成。將待測(cè)薄片放入真空艙，于0.3 Pa完成抽真空后，激發(fā)并將束流穩(wěn)定在100～500 μA，陰極高壓達(dá)到10～15 kV時(shí)，觀察記錄發(fā)光情況并采集圖像。

2.2 電子探針分析

電子探針分析測(cè)試在成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成，使用日本島津公司EPMA-1720H 電子探針微區(qū)分析儀。在鏡下顯微觀察和陰極發(fā)光分析的基礎(chǔ)上，選取薄片中代表性白云石礦物進(jìn)行標(biāo)記和編號(hào)，用真空噴鍍儀在待測(cè)薄片上噴鍍一層約20 nm厚的導(dǎo)電碳膜，然后將其放入真空樣品艙，在加速電壓15 kV、束流10 nA條件下進(jìn)行微區(qū)元素定量分析。

2.3 碳氧同位素分析

將研磨至200目的粉末樣品加入12 mL的Labco Exetainer反應(yīng)瓶中密閉，用流速100 mL/min的純度大于99.999%的高純氦氣對(duì)樣品進(jìn)行排空處理。在真空條件下采用Gasbench連續(xù)流磷酸法測(cè)定，反應(yīng)中釋放出的CO2在流經(jīng)加熱至70 ℃的氣相色譜柱而與其他雜質(zhì)氣體分離。分離后的CO2進(jìn)入Finnigan MAT-253氣體穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀(Thermo Fisher公司，美國(guó))進(jìn)行檢測(cè)。

2.4 稀土元素分析

將樣品研磨至200目，準(zhǔn)確稱取40.00 mg樣品放入聚四氟乙烯的溶樣瓶中，加入1.50 mL高純HNO3、1.50 mL高純HF搖勻。將聚四氟乙烯內(nèi)膽瓶密封后放入不銹鋼消解罐中，旋緊外蓋后放入烘箱，保持190 ℃加熱48 h以上，冷卻后取出內(nèi)膽瓶，開蓋狀態(tài)下置于電熱板上蒸至濕鹽狀，再加入1 mL的HNO3蒸干(確保將殘余的HF完全趕出)，然后加入3 mL高純HNO3配制的1∶1硝酸溶液，保持150 ℃加熱24 h，以保證對(duì)樣品的完全提取；冷卻后將提取液轉(zhuǎn)移至干凈的聚酯瓶中，用2%稀HNO3定容至80.00 g，待測(cè)。

使用Varian 820電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS，美國(guó)瓦里安公司制造)測(cè)定了La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu等稀土元素。所測(cè)定元素的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)均小于5%，符合實(shí)驗(yàn)規(guī)范。

3 白云巖發(fā)育特征

3.1 巖石學(xué)特征

依據(jù)巖心觀察和薄片鑒定，順南地區(qū)鷹山組碳酸鹽巖地層中的白云巖(石)主要以下述幾種形態(tài)產(chǎn)出：

(1)粉—細(xì)晶白云巖(石)。此類白云巖在順南地區(qū)鷹山組下段廣泛分布，巖石呈現(xiàn)泥—粉晶結(jié)構(gòu)，多具明顯的紋層構(gòu)造(圖2a，c)，也可見呈斑狀或團(tuán)塊狀分布于灰質(zhì)云巖或云質(zhì)灰?guī)r中(圖2b)；晶形較差，主要由他形—半自形的白云石晶體組成，見霧心亮邊結(jié)構(gòu)，巖石中還常見粒狀黃鐵礦產(chǎn)出(圖2l)。

(2)細(xì)—中晶白云巖(石)。此類白云巖(石)廣泛分布于研究區(qū)鷹山組碳酸鹽巖地層中，可見2種產(chǎn)出狀態(tài)：一種為云質(zhì)灰?guī)r中沿縫合線呈斑塊狀產(chǎn)出的細(xì)、中晶白云石，晶形較好，多呈半自形—自形，霧心亮邊結(jié)構(gòu)較明顯(圖2k)；另一種為塊狀白云巖，由結(jié)構(gòu)均勻的中晶白云石組成，白云石自形程度好，以自形—半自形為主(圖2g)，該類白云巖多發(fā)育白云石晶間孔和晶間溶孔，是順南地區(qū)鷹山組儲(chǔ)層孔隙性相對(duì)較發(fā)育的一類白云巖。

(3)充填于溶蝕孔洞和構(gòu)造裂縫內(nèi)的中—粗晶白云石。該類白云石在鷹山組中相對(duì)少見，僅在部分樣品中發(fā)現(xiàn)，主要充填于溶蝕孔洞和裂縫中，與地層層序和沉積相關(guān)系不大；晶體粗大，以中、粗晶為主，晶形較好，多呈晶面平直的菱面體自形晶或弧形晶面的白云石(圖2i)。

3.2 陰極發(fā)光特征

研究區(qū)樣品陰極發(fā)光結(jié)果顯示，不同類型的白云石具有不同的發(fā)光性(表1)。

粉—細(xì)晶白云石不發(fā)光或者發(fā)光較弱，多呈很暗的紅色光(圖2d)；沿縫合線分布的細(xì)—中晶白云石陰極發(fā)光顯示出明顯的霧心亮邊環(huán)帶特征，呈“霧心”的中間部分不發(fā)光或發(fā)光較弱，而“亮邊”環(huán)帶發(fā)光較強(qiáng)，呈亮橘紅光(圖2h)；溶蝕孔洞內(nèi)充填的中—粗晶白云石邊緣部分發(fā)光較弱，而中間部分發(fā)光較強(qiáng)，呈紅色(圖2e, f)。

圖2 塔里木盆地順南地區(qū)鷹山組白云巖(石)顯微巖石學(xué)特征

表1 塔里木盆地順南地區(qū)鷹山組不同類型白云石陰極發(fā)光特征Table 1 Cathodoluminescence characteristics of different types of dolomites from Yingshan Formation in Shunnan area, Tarim Basin

3.3 地球化學(xué)特征

3.3.1 微量元素特征

表2列出了研究區(qū)鷹山組不同類型白云巖(石)Mn、Sr含量特征。粉—細(xì)晶白云石中Mn含量最高，平均122.68×10-6，平均Sr含量為261.82×10-6；充填于溶蝕孔洞和裂縫內(nèi)的中—粗晶白云石Sr含量最高，平均值可達(dá)434.53×10-6，Mn含量較低，平均值為109.52×10-6，與灰?guī)r中的Mn、Sr含量相差很大；分布在縫合線周圍的細(xì)—中晶白云石的Sr含量介于上述二者之間，平均282.97×10-6，Mn含量最低。

表2 塔里木盆地順南地區(qū)鷹山組不同類型白云石微量元素電子探針分析Table 2 Trace element analysis of different types of dolomites from Yingshan Formation in Shunnan area, Tarim Basin

3.3.2 碳氧同位素特征

鷹山組不同類型白云石碳、氧同位素分析顯示(表3，圖3)，斑狀粉、細(xì)晶白云石δ13CVPDB值介于-0.25‰～0.24‰，平均-0.02‰，δ18OVPDB值的變化較大，介于-13.47‰～-6.44‰，平均-9.28‰。細(xì)—中晶白云巖的δ13CVPDB值介于-2.59‰～-2.00‰，平均-2.29‰，δ18OVPDB值較集中，介于-13.47‰～-12.35‰，平均-12.80‰。

3.3.3 稀土元素特征

本文分析了細(xì)—中晶白云巖5件，粉晶白云巖3件，同期灰?guī)r樣品2件，其稀土元素特征見表4。

表3 塔里木盆地順南地區(qū)鷹山組碳酸鹽巖樣品碳、氧同位素組成Table 3 Carbon and oxygen isotope compositions of different types of dolomites from Yingshan Formation in Shunnan area, Tarim Basin

圖3 塔里木盆地順南地區(qū)鷹山組不同類型碳酸鹽礦物的碳、氧同位素特征Fig.3 Carbon and oxygen isotope characteristicsof different types of carbonate minerals in Yingshan Formationin Shunnan area, Tarim Basin

各類樣品∑REE平均值的變化介于(6.62～23.40)×10-6，平均10.87×10-6，∑REE整體處于較低水平，其中以細(xì)—中晶白云石的ΣREE最高，平均為11.96×10-6，而同時(shí)期未發(fā)生白云石化的灰?guī)rΣREE最小，僅6.62×10-6(表4)。輕、重稀土元素的比值∑LREE/∑HREE介于4.71～7.05；各類樣品都具有不同程度Ce和Eu異常，δCe介于0.61～0.89，平均0.78，呈明顯Ce負(fù)異常，δEu介于0.75～1.33，平均0.99，略小于1，僅個(gè)別樣品呈Eu的正異常。球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化[34]后的REE配分曲線為“右傾”型(圖4)。

4 白云巖形成機(jī)制及發(fā)育模式

前述分析表明，順南地區(qū)鷹山組白云巖(石)類型較為復(fù)雜，不同類型的白云巖(石)具有不同的巖相學(xué)和地球化學(xué)特征，表明其具有不同的形成環(huán)境，經(jīng)歷了不同成巖過程并遭受不同成巖流體的改造。

前人研究表明，大氣淡水中的Mn含量較高，而Sr則在海相環(huán)境中富集，是海相環(huán)境的重要示蹤劑，當(dāng)Mn含量高而Sr含量低時(shí)，指示其成巖環(huán)境較開放，且與大氣淡水關(guān)系密切，反之則表明成巖環(huán)境較為封閉[35]。碳酸鹽礦物的陰極發(fā)光特征主要取決于礦物晶格中鐵和錳元素的含量，其中錳是激發(fā)劑，而鐵是猝滅劑[36-38]?，F(xiàn)代海水中的鐵、錳含量極低[35,39]，故而海相白云巖通常具有很低的鐵、錳含量，且發(fā)光性弱，大氣淡水中的錳含量相對(duì)較高，而地層孔隙水、深部熱液等成巖流體與正常海水相比通常具有較高的鹽度，加之成巖過程中Fe和Mn可通過離子置換反應(yīng)取代白云石分子式中的Ca，使之進(jìn)一步獲得更高的鐵、錳含量，從而表現(xiàn)出較強(qiáng)的發(fā)光特征。

表4 塔里木盆地順南地區(qū)鷹山組不同白云巖的稀土元素特征Table 4 REE characteristics of different types of dolostones in Yingshan Formation in Shunnan area, Tarim Basin

圖4 塔里木盆地順南地區(qū)鷹山組不同類型白云巖稀土元素配分曲線藍(lán)色曲線表示細(xì)—中晶白云巖，橙色曲線表示粉晶白云巖，綠色曲線表示未經(jīng)白云石化的灰?guī)rFig.4 REE distribution of different typesof dolomites in Shunnan area, Tarim Basin

不同鹽度下的碳酸鹽巖對(duì)應(yīng)的碳氧同位素值亦不同，淡水碳酸鹽巖的δ13CVPDB一般介于-5‰～-15‰，δ18OVPDB值為-19.02‰～-4.39‰，而鹽度較高的海相(咸水)碳酸鹽巖δ13CVPDB值介于-5‰～5‰，δ18OVPDB值介于-4.39‰～-0.49‰及以上[40-41]。VEIZER等[42]研究結(jié)果表明，早奧陶世海相碳酸鹽巖的δ18OVPDB值介于-8‰～-6‰，δ13CVPDB值介于-2‰～0‰。此外，碳酸鹽巖的碳氧同位素特征不僅與形成時(shí)水介質(zhì)的氧同位素特征相關(guān)，還與成巖后期經(jīng)歷的溫度變化有關(guān)。而碳酸鹽礦物中稀土元素的相對(duì)豐度主要受控于流體中稀土元素的含量和地球化學(xué)特征，故而可以根據(jù)不同類型白云石的REE特征來判斷白云石化流體的來源[43]。整體較低的∑REE含量和“右傾”型的REE配分曲線，指示研究區(qū)鷹山組白云石形成時(shí)的流體性質(zhì)與正常海水或其衍生地層水相關(guān)[44]。

粉—細(xì)晶白云石陰極發(fā)光結(jié)果表現(xiàn)為不發(fā)光或者發(fā)光較弱，多呈很暗的紅色光(圖2d)，呈高M(jìn)n低Sr的特征(表2)，δ13CVPDB值平均為-0.02‰，δ18OVPDB值平均為-9.28‰，指示其是在鹽度較高的水體環(huán)境中發(fā)生白云石化形成的[41,45-46]。表明該類白云石的成巖環(huán)境相對(duì)開放，原始沉積時(shí)的水介質(zhì)主要來自正常海水，但受大氣淡水影響明顯，使得氧同位素呈現(xiàn)負(fù)向偏移。粉—細(xì)晶白云石的紋層狀構(gòu)造、陰極發(fā)光結(jié)果以及地球化學(xué)特征均指示其主要形成于早期成巖作用階段。粉晶白云石形成于地表或近地表較低溫的濃縮海水環(huán)境中，隨著海水蒸發(fā)，沉積環(huán)境鹽度升高，伴隨著白云石快速結(jié)晶析出，因而該類白云石粒度細(xì)小，晶形較差；部分細(xì)晶白云石則可能經(jīng)歷了準(zhǔn)同生期一定的淺埋藏重結(jié)晶作用。因此，推測(cè)該類白云巖(石)主要為近地表環(huán)境蒸發(fā)泵白云石化的產(chǎn)物(圖5a)。

沿縫合線發(fā)育的晶形較好的細(xì)—中晶白云石中Mn含量低，表明該類白云石的成巖環(huán)境相對(duì)封閉，與大氣淡水關(guān)系較小，但REE結(jié)果表明其成巖流體與同期海水及其衍生流體相關(guān)。綜合其巖相學(xué)和陰極發(fā)光特征，認(rèn)為該類白云石是在淺埋藏環(huán)境中形成的?？p合線為白云石的形成提供了成巖流體通道，白云石化流體可能來自正常海水或比正常海水鹽度略高的地層孔隙水，在地層的壓實(shí)作用下，地層孔隙水為白云石化提供了必需的Mg2+，并在縫合線附近形成了細(xì)—中晶白云石。然而由于地層孔隙水供應(yīng)有限、緩慢且持續(xù)，所以白云石結(jié)晶緩慢，自形程度較高，但受限于流體鎂離子供應(yīng)，白云石化作用往往不夠徹底。該類白云石多沿縫合線呈斑狀、分散狀分布(圖5b)。

圖5 塔里木盆地順南地區(qū)鷹山組碳酸鹽巖中不同成因白云石化模式據(jù)參考文獻(xiàn)[47]，有修改。Fig.5 Dolomitization models of different genesis in carbonate rocks of Yingshan Formation in Shunnan area, Tarim Basin

細(xì)—中晶白云巖的δ13CVPDB值平均-2.29‰，δ18OVPDB值平均-12.80‰，表現(xiàn)出16O相對(duì)富集而貧18O的特征，指示該類白云石形成于溫度較高的中—深埋藏環(huán)境中，由于埋藏較深引起溫度升高，從而導(dǎo)致δ18O減小[46]。此外，該類白云石的δ18OVPDB值甚至比熱液硅化巖中方解石脈的δ18OVPDB值還低，推測(cè)部分白云石的形成可能也受到熱液流體的影響。隨著沉積—成巖作用的進(jìn)行，巖石由淺埋藏環(huán)境逐漸進(jìn)入中—深埋藏環(huán)境，壓實(shí)作用產(chǎn)生的地層壓力可以驅(qū)使下伏地層中的富Mg2+流體經(jīng)由裂縫、順層發(fā)育的溶蝕孔洞等通道上涌進(jìn)入鷹山組地層，并順層發(fā)育大面積白云石化，形成規(guī)模化的細(xì)—中晶白云巖(圖5c)。此類白云巖的晶間孔和晶間溶孔比較發(fā)育，因此，此階段的白云石化作用對(duì)順南地區(qū)鷹山組白云巖儲(chǔ)層貢獻(xiàn)最大。

賦存于溶蝕孔洞和裂縫內(nèi)的中—粗晶白云石的Sr含量最高，而Mn含量較低，與灰?guī)r中的Mn、Sr含量相差很大，表明該類白云石的成因與同時(shí)期的海水性質(zhì)關(guān)系較小，是后期成巖流體在封閉的環(huán)境中發(fā)生白云石化形成的。該類白云石的產(chǎn)狀和時(shí)空分布與上述其他幾類白云巖(石)的分布以及鷹山組沉積相之間無密切關(guān)系，揭示此類白云石化是成巖晚期的成巖事件。該類白云石的成巖流體的來源和性質(zhì)與其他幾類白云石明顯不同，與此類白云石共生的裂縫充填方解石的流體包裹體均一溫度介于133.5～166.4 ℃，平均為148.9 ℃[47]，揭示白云石化流體來源與熱液密切相關(guān)，主要是構(gòu)造—熱液白云石化的產(chǎn)物。深部熱液在構(gòu)造作用或者巖漿作用的驅(qū)動(dòng)下進(jìn)入裂縫以及早期形成的溶蝕孔洞中，并沿著溶蝕孔洞和裂縫的邊緣，在其內(nèi)沉淀了中—粗晶白云石(圖5d)，陰極發(fā)光結(jié)果則指示溶蝕孔洞中充填了至少2期白云石(圖2e,f)。

5 結(jié)論

(1)塔里木盆地順南地區(qū)奧陶系鷹山組碳酸鹽巖地層中白云巖(石)的產(chǎn)出方式和賦存特征主要有以下3種：①紋層狀或呈斑狀或團(tuán)塊狀分布的粉—細(xì)晶白云巖(石)；②塊狀或沿縫合線分布的細(xì)—中晶白云巖(石)；③充填于溶蝕孔洞和構(gòu)造裂縫中的中—粗晶白云石。

(2)紋層狀構(gòu)造或呈斑狀/團(tuán)塊狀產(chǎn)出的粉—細(xì)晶白云巖(石)形成于蒸發(fā)泵白云石化作用；細(xì)—中晶白云巖(石)是淺—中深埋藏白云石化作用的結(jié)果；發(fā)生大面積白云石化的細(xì)—中晶白云巖是中—深埋藏白云石化作用的結(jié)果；溶蝕孔洞和構(gòu)造裂縫中充填的中—粗晶白云石是構(gòu)造—熱液白云石化的產(chǎn)物。

(3)規(guī)?；募?xì)—中晶白云巖孔隙發(fā)育，此類白云石化模式對(duì)研究區(qū)白云巖儲(chǔ)層的形成具有重要意義。