第75屆聯(lián)合國(guó)大會(huì)期間,中國(guó)提出二氧化碳排放力爭(zhēng)于2030年前達(dá)到峰值,努力爭(zhēng)取2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和。在“碳達(dá)峰”和“碳中和”的大背景下,利用風(fēng)電、太陽(yáng)能發(fā)電等可再生能源驅(qū)動(dòng)電催化CO2生成具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的一氧化碳、乙醇等燃料化學(xué)品具有重要的研究?jī)r(jià)值。目前,提高產(chǎn)物選擇性,降低催化電位,增大催化反應(yīng)電流密度等關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題已取得系列進(jìn)展,但是CO2電催化還原反應(yīng)的電流密度仍然較小,無(wú)法滿(mǎn)足工業(yè)化應(yīng)用要求。
為此,中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所研究員劉立成帶領(lǐng)的環(huán)境友好催化過(guò)程研究組開(kāi)展了大量研究工作,并取得了系列研究成果。
近日,該研究組原創(chuàng)性地提出對(duì)過(guò)渡金屬單原子催化劑的碳載體實(shí)施胺化改性來(lái)調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu),并開(kāi)發(fā)出一種普適性的氨基化改性方法,該方法可以有效提升Ni、Fe、Zn等單原子催化劑電催化CO2生成CO的本征電流密度。在此基礎(chǔ)上,進(jìn)一步優(yōu)化裝配了氣體擴(kuò)散電極的流動(dòng)反應(yīng)器,實(shí)現(xiàn)了工業(yè)應(yīng)用級(jí)反應(yīng)電流密度。胺化的鎳單原子催化劑在0.89 V的過(guò)電位下可以實(shí)現(xiàn)超過(guò)400 mA/cm2的活性電流密度,并且可以保持接近90%的電流效率。此外,深入的機(jī)理研究揭示出胺化改性增強(qiáng)催化劑對(duì)CO2分子和中間體COOH—的吸附能力,以及活性中心金屬單原子與碳載體氨基之間的電荷轉(zhuǎn)移是本征催化活性增強(qiáng)的主要原因。