戴家鋮，陳志東

(廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心，廣州，510300)

放射性表面污染測量作為常規(guī)監(jiān)測手段在核設(shè)施、伴生放射性礦工作場所、核技術(shù)利用項目等輻射工作場所應(yīng)用廣泛，是放射性污染評定的重要依據(jù)。

2018年，IAEA實驗室能力驗證新增放射性表面污染比對項目[1]。由于表面污染監(jiān)測是半定量的測量，影響因素較多，因此本文根據(jù)IAEA比對要求，制定合適的比對測量方案，得出比對結(jié)果均為“接受”。在廣東省地級市表面污染比對中，推廣采用了此方法，比對結(jié)果均為“接受”。

1 材料與方法

表面污染直接測量按方式主要分為手持法和支架法。手持法適用范圍廣，測量速度快，不受源項位置影響，適用于輻射環(huán)境現(xiàn)場監(jiān)測(核技術(shù)利用、放射性物質(zhì)運輸?shù)?，快速測量及尋源等。但由于手持法測量高度不穩(wěn)定，重現(xiàn)性差，準(zhǔn)確度和精密度得不到保證，因此不適合進(jìn)行儀器比對、檢定和固定性測量。支架法利用支架固有穩(wěn)定性，得出的測量結(jié)果穩(wěn)定性、重現(xiàn)性、準(zhǔn)確度和精密度均比手持法好。本文比對測量使用的是支架法。

1.1 比對樣品

IAEA實驗室表面污染水平比對項目樣品如表1所列。

表1 表面污染測量樣品

1.2 比對方法

1.2.1測量儀器

根據(jù)測量規(guī)范和儀器檢定規(guī)程的要求[2-4]，本次比對采用德國的LB124型α、β表面污染儀，該儀器采用ZnS涂層、薄膜塑料閃爍體探測器，探測器面積為145 mm×118 mm，測量模式和測量時間可調(diào)。

1.2.2監(jiān)測方法

1.2.2.1儀器測量模式

儀器測量模式為scaler-timer模式，即累積時間內(nèi)的平均計數(shù)率。

1.2.2.2測量時間

本底和樣品單次測量時間均為100 s，測量次數(shù)為10次。

1.2.2.3樣品有效尺寸

樣品有效尺寸為170 mm×130 mm。

1.2.2.4測量輔助工具

定制支架，3層不銹鋼結(jié)構(gòu)，第一層厚度3 mm，第二層厚度2 mm，第三層α測量采用厚度3 mm (實際制作尺寸2.97 mm)，β測量采用厚度8 mm (實際制作尺寸7.8 mm)，第一層支架的作用是減少環(huán)境本底對比對的影響，降低本底計數(shù)率，減少不確定度，同時3 mm的厚度不易彎曲變形，有利于制作平整的不銹鋼平面；第二層、第三層不銹鋼中間挖空；第二層挖空尺寸比樣品有效面積大，第三層挖空尺寸為儀器探測器尺寸，便于儀器放置在第三層時探測器不受遮擋，同時第三層的挖空尺寸比第二層小，因此按次序疊加支架時，儀器探測器不會直接接觸樣品，影響測量，支架尺寸見圖1所示。

1.2.2.5測量步驟

根據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)《表面污染測定 第1部分：β發(fā)射體(Eβmax0.15 MeV)和α發(fā)射體》[2]要求進(jìn)行比對測量。

(1) 從下往上依次放置第一層、第二層、第三層支架，儀器放置在第三層支架上并做好固定標(biāo)識(保證每次儀器放置均在同一位置)，然后把儀器放置在第三層支架上(第三層支架根據(jù)情況分別使用3 mm或8 mm鋼板)，分別測量α、β的本底計數(shù)率并記錄；

(2) 將樣品放置于第一層支架上，然后依次疊加第二層、第三層支架，再分別進(jìn)行重復(fù)測量并記錄；

(3) 測量結(jié)束后，收拾樣品、儀器和支架。

1.2.2.6測量記錄

每個本底和樣品測量值結(jié)果記錄10個數(shù)。

1.2.2.7數(shù)據(jù)處理與分析

數(shù)據(jù)需進(jìn)行穩(wěn)健分析，穩(wěn)健算法計算可參考《利用實驗室間比對進(jìn)行能力驗證的統(tǒng)計方法》[5]和《能力驗證結(jié)果的統(tǒng)計處理和能力評價指南》[6]。

表面污染水平計算采用公式[7]：

(1)

式中，Am為被測對象單位面積上的計數(shù)率，s-1·cm-2；Nt為儀器總計數(shù)率，s-1；N0為本底計數(shù)率，s-1；R為儀器表面發(fā)射率響應(yīng)；S為儀器探測器面積，cm2。

1.2.2.8測量不確定度評定和表示

根據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)《測量不確定度評定和表示》[8]和國家計量技術(shù)規(guī)范《測量不確定度評定與表示》[9]的要求，按表面污染測量的特點制定不確定度評定和表示方法。

(1) 表面污染測量的總不確定度，主要由下列幾個不確定度分量組成。

?凈計數(shù)測量的不確定度分量u1(A類評定)；

?儀器表面發(fā)射率響應(yīng)的不確定度分量u2(B類評定)；

?檢定源和比對源之間表面發(fā)射率響應(yīng)的不確定度u3(B類評定)；

?其他因素(幾何條件差異、計數(shù)串道、環(huán)境、襯底材料等)的不確定度u4(B類評定)。

(2) 不作考慮的不確定度分析

?輔助支架連同儀器一并送檢，因此儀器檢定與實際測量的大部分的幾何條件差異引起的不確定度不考慮；

?樣品有效面積全覆蓋儀器探測窗面積，但差異較小(樣品有效面積170 mm×130 mm，探測窗面積144.5 mm×117.6 mm)，經(jīng)實驗得出探測器表面響應(yīng)的均勻性的影響較小，因此這部分影響不考慮；

?比對樣品已說明是均勻樣品，因此樣品表面的均勻性不考慮；

?樣品每次比對測量為獨立測量，因此樣品自身的不平整度已考慮在u1內(nèi)，不重復(fù)考慮。

1.2.3質(zhì)量保證

測量儀器經(jīng)過深圳市計量質(zhì)量檢測研究院檢

定合格，現(xiàn)場工作人員通過上崗考核并持有生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)中心上崗證書。

2 結(jié)果與評價

2.1 比對結(jié)果

比對結(jié)果見表2。

2.2 比對結(jié)果評價方法

表面污染比對結(jié)果評價采用Z比分?jǐn)?shù)法[10]。

(2)

式中，VR為測量穩(wěn)健均值；VT為目標(biāo)穩(wěn)健均值；σ為目標(biāo)穩(wěn)健標(biāo)準(zhǔn)差。

對Z比分?jǐn)?shù)判斷依據(jù)如下：

|Z|≤2 結(jié)果表示“接受”；

2<|Z|<3 結(jié)果表示“存疑”；

|Z|≥3 結(jié)果表示“不接受”。

表2 表面污染比對結(jié)果

2.3 結(jié)果分析

從總體比對結(jié)果分析，本次比對Z比分?jǐn)?shù)評價結(jié)果均為“接受”，具體根據(jù)比對內(nèi)容可得出：

(1) 比對結(jié)果采用的單位是s-1/cm2，而不是常用的Bq/cm2，主要是避免因檢定采用的校準(zhǔn)平面源表面活度響應(yīng)計算得到結(jié)果的不同而對可比性造成影響。

(2) 比對結(jié)果只進(jìn)行了Z比分?jǐn)?shù)的評價，未對不確定度進(jìn)行單獨評價。

(3) 影響表面污染比對結(jié)果的因素主要在于測量距離、測量面積、源效率和襯底材料等。雖然本次儀器連同支架一起送檢，但是由于儀器探測器、檢定校準(zhǔn)源以及比對樣品間的幾何關(guān)系差異、源襯底材料差異等，根據(jù)《表面污染測定 第1部分：β發(fā)射體(Eβmax>0.15 MeV)和α發(fā)射體》以及實驗[2,11-14]可得出表3的結(jié)果。

3 方法應(yīng)用

2018年11月在廣東省地級市表面污染測量比對中，比對過程采用本文的支架法和日常監(jiān)測使用的手持法，比對評價依據(jù)和IAEA比對一致，在16家比對機(jī)構(gòu)18個比對結(jié)果中顯示，采用支架法的Z比分?jǐn)?shù)比對結(jié)果“接受率”為100%，手持法的比對結(jié)果“接受率”為90%，且Z比分?jǐn)?shù)比對結(jié)果均值手持法比支架法高85.7%，采用支架法的結(jié)果明顯優(yōu)于手持法。

4 應(yīng)注意的問題和啟示

通過表面污染的比對，提高監(jiān)測人員的專業(yè)技術(shù)能力，也從中發(fā)現(xiàn)了對輻射現(xiàn)場監(jiān)測中直接測量有用的幾個問題和啟示：

(1) 監(jiān)測技術(shù)的提高。通過儀器比對，人員比對，可以在互相交流學(xué)習(xí)中得到提高，也能提高實操的熟練度和水平。

表3 比對測量結(jié)果的影響因素

2) 由于檢定源面積小于儀器探測器面積，而比對源的面積大于儀器探測器面積，則導(dǎo)致比對結(jié)果均偏低。

3) 儀器α檢定源和α比對源一樣均為241Am，無影響，而儀器β檢定源為36Cl，而比對源只知道是90Sr/90Y，出廠時間、活度均未知，無法確定影響。

4) α檢定源襯底材料是不銹鋼，β檢定源襯底材料是鋁，而比對源使用支架襯底是不銹鋼。因α檢定源襯底與比對源一致，所以襯底對α表面污染測量無影響。而不銹鋼原子序數(shù)比鋁高，反散射能力比鋁高，導(dǎo)致β測量表面污染測量結(jié)果偏高。

5) 由于樣品有效面積170 mm×130 mm，探測窗面積144.5 mm×117.6 mm，兩者差異較小，探測器表面不均勻性影響不顯著，探測器表面不均勻性影響比探測器發(fā)射率響應(yīng)邊緣效應(yīng)影響更小。

(2) 支架法的局限性。因為現(xiàn)場表面污染源項具有不確定性、不固定性、測量時間短等特點，因此支架法無法應(yīng)用于現(xiàn)場輻射監(jiān)測，在日常工作中，手持法仍然是輻射現(xiàn)場監(jiān)測的最主要手段。

(3) 表面污染直接測量方法的多樣性。表面污染直接測量的方法不局限于手持法和支架法。例如現(xiàn)場監(jiān)測基本無法使用支架法，而手持法穩(wěn)定性較差，可以改良監(jiān)測方法，使手持法變?yōu)榘牍潭ㄊ殖址?。例如可以使用機(jī)械臂固定儀器進(jìn)行測量，使用單點支架固定儀器進(jìn)行測量等；而在可以運用支架法場景，則可以選擇使用固定的支架，活動組合的支架等進(jìn)行監(jiān)測。

(4) 明確表面污染監(jiān)測的影響因素?，F(xiàn)場輻射監(jiān)測影響測量的因素非常多，因此只能是半定量的測量，而在眾多影響因素中，可控的最重要影響因素是測量高度，由于儀器檢定規(guī)程要求[3]的測量高度現(xiàn)場監(jiān)測時難以控制，因為一般情況下應(yīng)按推薦的國家標(biāo)準(zhǔn)[2]中的要求“探測器和被測表面之間的距離應(yīng)在可行的情況下盡可能的小”；其次保證足夠長的測量時間，以及選用合適的儀器(探測窗均勻性好、探測效率高、計數(shù)死時間低、探測窗面積足夠大)；其他因素譬如檢定源種類、活度、檢定源面積、均勻性不同檢定站差異較大，而現(xiàn)場源項很難控制和檢定時條件一致，因此實際現(xiàn)場監(jiān)測時影響無法估計。

(5) 儀器檢定/校準(zhǔn)時建議給出不同能量標(biāo)準(zhǔn)源的表面發(fā)射率響應(yīng)值。按照檢定規(guī)程要求[3]，儀器檢定時表面發(fā)射率響應(yīng)值只給出測量多個不同能量段標(biāo)準(zhǔn)源后的均值。建議檢定/校準(zhǔn)給出不同能量段對應(yīng)的表面發(fā)射率響應(yīng)值，在日常使用儀器測量時可以更有針對性和代表性，減少結(jié)果不確定性。