孫婷婷, 項(xiàng) 衍, 羅宇涵, 張?zhí)焓?, 司福祺, 呂立慧, 竇 科, 周海金, 楊東上, 楊太平, 劉文清*, 劉建國, 趙志新

1.中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所, 環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 安徽 合肥 230031 2.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué), 安徽 合肥 230026 3.安徽大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院, 安徽 合肥 230601 4.唐山市生態(tài)環(huán)境局, 河北 唐山 063015

在大氣污染物區(qū)域輸送監(jiān)測方面，國際上開展了大量的研究工作. 激光雷達(dá)、地基多軸被動(dòng)差分吸收光譜儀MAX-DOAS等光學(xué)立體探測手段開始越來越多的被運(yùn)用于污染物輸送測量. 激光雷達(dá)不僅能通過雷達(dá)方程反演直接獲取細(xì)粒子光學(xué)特性分布，實(shí)現(xiàn)大氣中顆粒物微物理特性、污染程度(結(jié)合濕度)的時(shí)空分布遙測，還為研究污染物生消、輸送和演變提供科學(xué)依據(jù). 國際上已開展對大氣環(huán)境立體探測的研究工作，如歐洲的EARLINET雷達(dá)網(wǎng)[1-4]，主要用于監(jiān)測和研究歐洲范圍內(nèi)大氣細(xì)顆粒物輸送特征及其對氣候的影響[5-6]. 近10年，美國和一些歐洲國家開展了多種大氣環(huán)境立體探測技術(shù)研究，1998年德國BERLIOZ大氣監(jiān)測計(jì)劃[7]通過多種地基遙感探測技術(shù)追蹤柏林城市上空的煙羽，發(fā)現(xiàn)城區(qū)一次顆粒物濃度高于周圍農(nóng)村地區(qū)，而二次顆粒物在地區(qū)性的空間分布上則相對均勻[8]. 2003年由德國、瑞典、比利時(shí)等6個(gè)國家聯(lián)合組織的EUROTRAC-2計(jì)劃利用濁度計(jì)等現(xiàn)代遙感技術(shù)側(cè)重研究了粗模態(tài)PMC (PM10～PM2.5)的化學(xué)構(gòu)成，并發(fā)現(xiàn)細(xì)顆粒物濃度具有周期性的日變化和季節(jié)性變化[9-11]. Baars等[12-13]通過激光雷達(dá)提取輸送通道內(nèi)邊界層高度、夾卷層厚度等重要大氣物理參數(shù)，有助于深入理解污染物時(shí)空分布和輸送的規(guī)律. 歐洲立體觀測網(wǎng)ACTRIS (Aerosols, Clouds, and Trace Gases Research Infra Structure)[14-16]在EUSAAR、EARLINET、CLOUDNET等觀測網(wǎng)和站點(diǎn)[17-20]的基礎(chǔ)上增加了新觀測設(shè)備，對氣溶膠、云和痕量氣體進(jìn)行立體網(wǎng)絡(luò)觀測[21]，致力于氣候變化、空氣質(zhì)量、污染物的長距離輸送等研究[22].

而國內(nèi)大氣環(huán)境立體監(jiān)測主要針對區(qū)域性、復(fù)合性重度污染以及復(fù)雜地形和氣象條件影響開展相關(guān)研究. 賀千山等[23]研究發(fā)現(xiàn)，二次梯度法反演歐洲地區(qū)邊界層效果較好，但在中國城市應(yīng)用時(shí)存在較大偏差. 大氣顆粒物的垂直廓線會(huì)受顆粒物來源、源強(qiáng)、源變幅、觀測時(shí)段(季節(jié)差異、日夜差異)和氣象條件等多因素影響而呈現(xiàn)復(fù)雜的變化[24-27]. 京津冀地區(qū)有關(guān)邊界層與顆粒物垂直廓線的研究多基于短期加強(qiáng)觀測，特別關(guān)注重污染條件下邊界層高度演變特征、物理特性參數(shù)和顆粒物化學(xué)組分的時(shí)空分布特征；另外，對京津冀地區(qū)不同季節(jié)大氣污染狀況下主要?dú)鈶B(tài)前體物(包括SO2、NOx、O3和CO等)的垂直分布特征也進(jìn)行了廣泛研究，并揭示了其垂直分布的復(fù)雜性[28-29].

國內(nèi)對大氣環(huán)境立體組網(wǎng)監(jiān)測的科學(xué)需求越來越迫切，已設(shè)立多個(gè)立體觀測站點(diǎn)進(jìn)行環(huán)境監(jiān)測. 但新型立體監(jiān)測技術(shù)應(yīng)用時(shí)間短，尚未形成行業(yè)規(guī)范. 如激光雷達(dá)，各廠商設(shè)計(jì)思路、結(jié)構(gòu)規(guī)格、反演方法不統(tǒng)一，導(dǎo)致整體上數(shù)據(jù)質(zhì)量參差不齊，缺少可靠的數(shù)據(jù)質(zhì)控方法，數(shù)據(jù)缺少一致性和可比性，嚴(yán)重降低了數(shù)據(jù)的應(yīng)用價(jià)值，造成了資源浪費(fèi)；同時(shí)，由于國內(nèi)目前沒有針對立體觀測網(wǎng)絡(luò)的數(shù)據(jù)融合與綜合分析方法，導(dǎo)致各立體觀測站點(diǎn)孤立、片面地開展測量，僅定性地分析站點(diǎn)之間的時(shí)空關(guān)聯(lián)，缺少定量化、多參數(shù)、全面立體的輸送通道狀況研究，對主要輸送通道在重污染過程中的作用沒有量化認(rèn)識(shí)，對污染物輸送通量和重污染天氣貢獻(xiàn)缺少充分的觀測依據(jù)，無法形成共識(shí)性的結(jié)論.

針對京津冀地區(qū)大氣污染傳輸通道點(diǎn)位不全，關(guān)鍵點(diǎn)位缺乏對流層立體監(jiān)測技術(shù)手段的現(xiàn)狀. 擬在京津冀地區(qū)東南、西南、正南等污染物輸送通道，以及“2+26”城市之間優(yōu)化選擇地基遙感監(jiān)測點(diǎn)，建立6套大氣細(xì)顆粒物廓線探測激光雷達(dá)、對流層SO2和NO2柱濃度監(jiān)測MAX-DOAS等設(shè)備進(jìn)行組網(wǎng)觀測，形成城市群激光雷達(dá)觀測網(wǎng)和MAX-DOAS觀測網(wǎng)，綜合使用地基、車載走航觀測平臺(tái)，獲取京津冀地區(qū)大氣污染物立體分布特征，尤其是重污染過程中的時(shí)空分布、輸送通道、輸送界面特征；綜合定量評估區(qū)域大氣污染輸送，精確表征城市間大氣污染的相互傳輸量，揭示京津冀地區(qū)大氣污染時(shí)空演化規(guī)律及區(qū)域輸送特征；通過定量評估區(qū)域大氣污染輸送，以期為明確各城市減排責(zé)任提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)[30]，為京津冀區(qū)域大氣環(huán)境治理提供科學(xué)依據(jù).

1 立體觀測網(wǎng)的建設(shè)和研究方法

1.1 地基激光雷達(dá)組網(wǎng)與MAX-DOAS組網(wǎng)觀測

該研究以北京市及其周邊地區(qū)為核心觀測區(qū)域，在涵蓋西南太行山脈、南部通道、東南通道、東部燕山山脈以及西北通道等5個(gè)主要污染輸送帶的16個(gè)站點(diǎn)，布設(shè)了地基激光雷達(dá)和MAX-DOAS進(jìn)行組網(wǎng)觀測. 針對重污染天氣能見度低的情況，優(yōu)化激光雷達(dá)設(shè)計(jì)，提高探測高度，獲取同時(shí)段不同區(qū)域京津冀地區(qū)污染氣體和氣溶膠的立體分布特征及變化規(guī)律.

觀測站點(diǎn)位置如表1所示，其中，西南通道站點(diǎn)自南向北分別位于新鄉(xiāng)市、邯鄲市、沙河市、陽泉市、石家莊市、保定市；南部通道、東南通道站點(diǎn)自南向北均分別位于濟(jì)寧市、淄博市、德州市、滄州市、天津市北辰區(qū)；京津周邊站點(diǎn)分別位于北京市海淀區(qū)、懷柔區(qū)，以及廊坊市、天津市寶坻區(qū)和唐山市.

表1 地基激光雷達(dá)和MAX-DOAS組網(wǎng)站點(diǎn)位置

MAX-DOAS系統(tǒng)利用痕量氣體在紫外-可見波段的特征吸收實(shí)現(xiàn)對NO2、SO2地精確識(shí)別和濃度測定，系統(tǒng)主要由光譜采集模塊和數(shù)據(jù)處理模塊組成，采集周期為5～15 min. 采用當(dāng)日正午天頂測量譜作為參考譜獲得目標(biāo)氣體的差分斜柱濃度(dSCD)，結(jié)合SCIATRAN輻射傳輸模型獲得大氣質(zhì)量因子(AMF)，計(jì)算得到對流層NO2和SO2垂直柱濃度(VCD)和垂直廓線分布[31].

1.2 車載走航污染輸送觀測

針對大氣重污染時(shí)段和重污染過程，為實(shí)現(xiàn)污染物的快速溯源定位，配備3輛經(jīng)過統(tǒng)一質(zhì)控的車載激光雷達(dá)開展走航觀測. 在一次重污染過程中，沿京津冀地區(qū)不同輸送通道(西南通道為北京市—保定市—石家莊市，正南通道為北京市—衡水市—聊城市，東南通道為北京市—天津市—滄州市—濟(jì)南市，正東通道為唐山市—北京市)、輸送通道橫截面(石家莊市—衡水市—滄州市、保定市—天津市、北京市六環(huán)路)及個(gè)別重點(diǎn)城市(石家莊市、唐山市等)環(huán)路同步開展協(xié)同觀測，獲得京津冀地區(qū)、城市輸送通道及輸送通道橫截面大氣顆粒物和氣態(tài)污染物(NO2、SO2)的立體分布特征及精細(xì)化演變過程，定量獲取輸送截面主要污染物通量信息，估算重點(diǎn)城市排放量對輸送通道的影響，揭示重污染過程中區(qū)域輸送規(guī)律.

1.3 區(qū)域污染輸送定量化綜合分析

區(qū)域污染定量化綜合分析主要由數(shù)據(jù)前處理、區(qū)域輸送通量定量化分析計(jì)算以及分析后處理3個(gè)標(biāo)準(zhǔn)化模塊實(shí)現(xiàn). 激光雷達(dá)組網(wǎng)系統(tǒng)中，采用統(tǒng)一的硬件配置、反演方法、數(shù)據(jù)格式、通訊方式以及運(yùn)維管理，并建立一致的數(shù)據(jù)衡量標(biāo)準(zhǔn)體系來約束衡量光機(jī)結(jié)構(gòu)、電子學(xué)及反演結(jié)果質(zhì)量. 針對海量的激光雷達(dá)組網(wǎng)監(jiān)測數(shù)據(jù)、MAX-DOAS組網(wǎng)監(jiān)測數(shù)據(jù)、車載走航監(jiān)測數(shù)據(jù)，開展多源歸一的數(shù)據(jù)質(zhì)控方法研究，建立統(tǒng)一的數(shù)據(jù)質(zhì)控平臺(tái)，形成標(biāo)準(zhǔn)化的激光雷達(dá)、MAX-DOAS等設(shè)備的反演方案，提高觀測數(shù)據(jù)的一致性和可比性，形成立體監(jiān)測網(wǎng)數(shù)據(jù)質(zhì)量控制方法學(xué). 區(qū)域輸送通量分析的主要輸入?yún)?shù)為污染物濃度和三維氣象場. 污染物濃度主要由單節(jié)點(diǎn)、輸送通道、輸送界面和區(qū)域尺度上的遙感設(shè)備獲取，其中，單節(jié)點(diǎn)污染物濃度主要由地基激光雷達(dá)、地基MAX-DOAS和常規(guī)國控點(diǎn)獲取，輸送通道和輸送界面上污染物濃度可由組網(wǎng)激光雷達(dá)、組網(wǎng)MAX-DOAS、車載走航監(jiān)測獲取，區(qū)域尺度污染物濃度由空氣質(zhì)量模式WRF-CHEM模擬獲取. 通過立體監(jiān)測數(shù)據(jù)與空氣質(zhì)量模式的數(shù)據(jù)融合和數(shù)據(jù)同化技術(shù)，有效提高空氣質(zhì)量模式的模擬精度和準(zhǔn)確度，給出經(jīng)過立體觀測數(shù)據(jù)約束的顆粒物和氣態(tài)污染物的再分析場，復(fù)原區(qū)域重污染過程. 氣象條件可由常規(guī)氣象站、探空氣球、風(fēng)廓線雷達(dá)以及WRF Model得到. 將氣象場和化學(xué)場輸入?yún)^(qū)域輸送通量分析模型中，根據(jù)設(shè)定的行政區(qū)域周界、輸送通道界面，得到定量化的輸送通量，并與地基校驗(yàn)站點(diǎn)數(shù)據(jù)對比驗(yàn)證，給出輸送通量估算的置信區(qū)間.

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒物重污染特征分析

2017年秋冬季和2018年春、秋、冬三季共出現(xiàn)20次重污染過程，其中，5次重污染過程由高濕逆溫、靜穩(wěn)天氣條件下本地累積導(dǎo)致，15次重污染過程受到外來傳輸?shù)挠绊?見表2)，且外來傳輸主要來自于西南通道，其中還存在4次沙塵傳輸過程(見表3).

表2 2017年11月—2018年12月北京市重污染過程總結(jié)

表3 2018年北京市沙塵過程總結(jié)

北京市的污染呈明顯的區(qū)域性特征. 秋季主要受西南通道傳輸影響，2017年11月4—8日區(qū)域重污染過程期間，區(qū)域相對濕度總體較小，持續(xù)受偏南風(fēng)影響，利于污染物快速傳輸. 進(jìn)入冬季后主要受西南、南部、東南通道混合層內(nèi)傳輸與區(qū)域擴(kuò)散條件不利的共同影響，如2017年12月27日—2018年1月1日污染過程中，2017年12月27—29日受區(qū)域逆溫、燕山通道混合層內(nèi)傳輸和西南通道高空傳輸影響，2018年1月1日受東南通道混合層內(nèi)傳輸影響. 進(jìn)入春季后主要受區(qū)域擴(kuò)散條件不利及沙塵傳輸影響，2018年3月1—5日北京市各尺度輸送通道中，邊界層西南通道(太行山前的邯鄲市、邢臺(tái)市、石家莊市、保定市等西南風(fēng)帶控制區(qū))為主要輸送通道，其次還受東南通道(華北平原區(qū)的山東省中北部、天津市南部、廊坊市南部等東南風(fēng)控制區(qū))和東部通道(燕山山前秦皇島市、唐山市、天津市北部、廊坊市北部等東風(fēng)帶控制區(qū))影響，當(dāng)西北風(fēng)和北風(fēng)入境時(shí)使污染趨于消散.

2.2 氣態(tài)污染物柱濃度數(shù)據(jù)分析

由圖1可見，秋冬季京津地區(qū)NO2和SO2氣體污染物垂直柱濃度整體處于較低水平，西南通道的石家莊、邯鄲等站點(diǎn)以及東南通道的濟(jì)寧、淄博等站點(diǎn)的污染物垂直柱濃度較高，因此在弱偏南風(fēng)或靜穩(wěn)的天氣條件下，易發(fā)生污染物向京津地區(qū)傳輸?shù)倪^程.

圖1 2017年12月—2018年3月NO2、SO2垂直柱濃度的區(qū)域分布Fig.1 Regional distribution of NO2 and SO2 vertical column concentration from December 2017 to March 2018

將2018—2019年與2017—2018年秋冬季NO2、SO2垂直柱濃度平均值進(jìn)行比對發(fā)現(xiàn)，2018年NO2、SO2垂直柱濃度較2017年有所升高，西南通道污染物垂直柱濃度水平整體較高(見圖2). 因此在一定的氣象條件下，北京市仍易受到污染物輸送的影響，從而形成局部污染過程.

圖2 2017—2018年與2018—2019年秋冬季NO2、SO2垂直柱濃度對比Fig.2 Comparison of NO2 and SO2 vertical column concentrations between 2017-2018 and 2018-2019

2.3 典型重污染過程的立體分布特征分析及定量解析

2.3.1地基組網(wǎng)激光雷達(dá)觀測結(jié)果

由圖3可見,2018年11月11—15日典型重污染過程期間，污染主要集中在北京市、河北省中南部地區(qū). 石家莊市14日PM2.5日均濃度最高達(dá)220 μgm3；廊坊市13日13:00 PM2.5小時(shí)濃度最高達(dá)289 μgm3；北京市持續(xù)42 h重度污染，11月13日和14日PM2.5日均濃度分別為180和220 μgm3，PM2.5小時(shí)濃度最高達(dá)261 μgm3. 11月12—15日北京市西南輸送通道城市污染主要受該地區(qū)持續(xù)靜穩(wěn)、逆溫高濕等氣象條件影響，使大氣擴(kuò)散條件較差，導(dǎo)致污染物持續(xù)累積；12日，在西南風(fēng)場的影響下，受西南通道城市輸送的影響，污染物開始在北京市累積，形成重污染；12—15日，京津冀及周邊地區(qū)整體邊界層高度維持在600 m以下，區(qū)域污染持續(xù)累積.

圖3 組網(wǎng)激光雷達(dá)觀測結(jié)果Fig.3 Observation results of lidar network

2.3.2輸送通量分析結(jié)果

當(dāng)輸送通量大于0時(shí)，表示顆粒物沿該輸送通道向北京市方向輸入；當(dāng)輸送通量小于0時(shí)，表示顆粒物從北京市方向輸出. 由圖4可見：2018年11月11—15日典型重污染過程期間，存在顆粒物由南向北傳輸現(xiàn)象，北京市受到來自太行山脈通道——保定市的污染輸送，其最大輸送通量超過400 μg(m2·s)；并且北京市西南輸送通道在2018年11月13—14日因風(fēng)速較小、逆溫高濕等氣象條件導(dǎo)致大氣擴(kuò)散條件較差，使污染物持續(xù)累積.

圖4 2018年11月11—15日典型重污染過程顆粒物輸送通量時(shí)序圖Fig.4 Time series diagram of particulate transport flux during November 11th to 15th, 2018

圖5 典型污染過程中NO2的垂直分布Fig.5 Vertical distribution of NO2 in typical pollution process

2.3.3重點(diǎn)污染過程的NO2垂直廓線分布解析

在靜穩(wěn)天氣條件下，污染主要為局地累積. 由圖5可見，以2018年1月12—15日典型重污染過程為例，污染物逐漸累積，廓線分布顯示，NO2主要分布在為邊界層0.2 km以下高度，并且分布高度較穩(wěn)定.

與秋冬季污染物積累過程不同，春季污染過程還伴有沙塵過程的影響，在MAX-DOAS獲得的NO2垂直分布廓線(見圖6)中可明顯看出，受沙塵過程影響時(shí)，NO2分布高度較秋冬季高，約為0.45 km，且因沙塵過程較為短暫，NO2濃度變化較迅速.

圖6 典型沙塵過程中NO2的垂直分布Fig.6 Vertical distribution of NO2 in typical dust process

3 結(jié)論

a) 北京市污染呈明顯的區(qū)域性特征，秋季主要受西南通道傳輸影響，進(jìn)入冬季后主要受西南、南部、東南通道混合層內(nèi)傳輸與區(qū)域擴(kuò)散條件不利的共同影響，進(jìn)入春季后主要受區(qū)域擴(kuò)散條件不利及沙塵傳輸影響.

b) 北京市外來污染物各尺度輸送通道中，邊界層西南通道(太行山前的邯鄲市、邢臺(tái)市、石家莊市、保定市等西南風(fēng)帶控制區(qū))為主要輸送通道，其次，還受東南通道(華北平原區(qū)的山東省中北部、天津市南部、廊坊市南部等東南風(fēng)控制區(qū))和東部通道(燕山山前秦皇島市、唐山市、天津市北部、廊坊市北部等東風(fēng)帶控制區(qū))影響. 當(dāng)西北風(fēng)和北風(fēng)入境時(shí)，污染消散.

c) 秋冬季北京市、天津市NO2、SO2污染物垂直柱濃度整體低于西南、東南南部輸送通道區(qū)域污染物濃度，因此當(dāng)兩地區(qū)處于弱南風(fēng)的靜穩(wěn)天氣條件時(shí)，易受到污染物輸送的影響，形成局域污染過程.

d) 通過分析京津冀NO2、SO2氣態(tài)污染物垂直柱濃度的區(qū)域分布，并結(jié)合NO2的垂直分布廓線可以觀察到秋冬季京津冀地區(qū)NO2、SO2污染物垂直柱濃度整體低于西南、東南和南部輸送通道區(qū)域，當(dāng)弱南風(fēng)靜穩(wěn)天氣條件主導(dǎo)時(shí)，北京市易受到污染物輸送的影響，形成局域污染過程.