郭家興,吳 真,梁 盼,姜美珍,胡蓉蓉,3,張圓圓,馮東海

（1. 華東師范大學(xué) 精密光譜科學(xué)與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 200241; 2. 上海電機(jī)學(xué)院 文理學(xué)院,上海 201306; 3. 上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué) 理學(xué)院, 上海 200235）

0 引 言

利用半導(dǎo)體中的電子自旋特性來(lái)實(shí)現(xiàn)自旋電子器件已成為半導(dǎo)體行業(yè)中的研究熱點(diǎn)[1-2]. 電子自旋向上和自旋向下兩個(gè)態(tài)的相干疊加構(gòu)成一個(gè)量子比特, 而量子比特又是量子信息處理的基本物理單元[3]. 伴隨著當(dāng)今量子計(jì)算機(jī)的蓬勃發(fā)展, 半導(dǎo)體中的自旋相干特性又再一次映入眼簾, 尋找合適的量子信息處理載體成為重中之重.

對(duì)于塊體半導(dǎo)體材料, 現(xiàn)已有各種關(guān)于電子自旋相干動(dòng)力學(xué)的研究成果. 例如, III-V族n-GaAs塊體材料[4]和本征GaAs塊體材料[5-8]的電子自旋動(dòng)力學(xué)隨溫度(T)、光激發(fā)電子密度、激發(fā)光能量的依賴性得到了廣泛研究; 在III-V族GaN體系中, 發(fā)現(xiàn)磁場(chǎng)和溫度可以有效地影響n-GaN外延層薄膜中的電子自旋相干動(dòng)力學(xué)[9];T= 293 ～ 500 K的較高溫度下, n-GaN的自旋相干動(dòng)力學(xué)的研究[10]等等. 此外, 在II-VI族化合物半導(dǎo)體中, 具有較小自旋軌道耦合能的直接帶隙半導(dǎo)體ZnO得到了廣泛的關(guān)注, 電子密度、磁場(chǎng)、溫度、熱處理對(duì)其電子自旋相干性的影響都獲得了深入研究[11-12]. 含鎘硫?qū)倩衔顲dTe同樣也有較多的研究. 例如, Sprinzl等[13]研究了電子濃度和溫度對(duì)n-CdTe電子自旋相干動(dòng)力學(xué)的影響,T= 7 K時(shí), 在最佳摻雜濃度樣品中發(fā)現(xiàn)2.5 ns的自旋退相位時(shí)間; Ma等[14]研究了CdTe自旋動(dòng)力學(xué)中的激發(fā)光子能與載流子密度對(duì)自旋弛豫時(shí)間的影響; Ito等[15]從理論上研究了CdTe中的電子g因子的溫度依賴; Kimel等[16]在室溫下發(fā)現(xiàn)了CdTe自旋動(dòng)力學(xué)有兩種弛豫過(guò)程.

纖鋅礦CdS作為II-VI族鎘硫?qū)倩衔锇雽?dǎo)體之一, 具有獨(dú)特的電子和光學(xué)特性, 在太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換、非線性光學(xué)、光電子、光催化領(lǐng)域已經(jīng)具有重要應(yīng)用. 相比于同族化合物CdTe (?so=800 MeV)[14],CdS具有較小的自旋軌道分裂能 (?so=65 MeV)[17], 因此從理論上來(lái)講, 它會(huì)具有更長(zhǎng)的自旋退相干時(shí)間. 但是在自旋電子學(xué)領(lǐng)域, 國(guó)內(nèi)外對(duì)CdS塊體半導(dǎo)體的研究還很少, 目前的研究主要集中在CdS半導(dǎo)體量子點(diǎn)體系. 例如, 馮東海等[18-21]發(fā)現(xiàn)CdS量子點(diǎn)在室溫下具有長(zhǎng)達(dá)3 ns的自旋退相位時(shí)間、表面態(tài)對(duì)自旋具有重要影響等特性; 而對(duì)塊體CdS體系僅僅只有初步的研究[22]. 考慮到各種III-V族和II-VI族塊體半導(dǎo)體有豐富的自旋現(xiàn)象, 以及為了更好地認(rèn)識(shí)CdS低維半導(dǎo)體的自旋特性, 有必要對(duì)CdS塊體半導(dǎo)體的自旋動(dòng)力學(xué)進(jìn)行深入的研究.

本文主要利用研究電子自旋動(dòng)力學(xué)的常用技術(shù)—時(shí)間分辨克爾旋轉(zhuǎn)(TRKR)光譜法深入研究了n-CdS單晶在不同溫度、不同波長(zhǎng)條件下的自旋相干動(dòng)力學(xué). 纖鋅礦CdS晶體在 Γ 點(diǎn)(波失k=0)的能帶結(jié)構(gòu)圖如圖1a)所示, 其中, CB為導(dǎo)帶（conduction band), HH為重空穴價(jià)帶(heavy hole valence band), LH (light hole valence band)為輕空穴價(jià)帶, SO為自旋軌道耦合價(jià)帶(spin orbit coupled valence band). 晶格場(chǎng)分裂和自旋軌道耦合分裂使其價(jià)帶分裂為重空穴價(jià)帶A、輕空穴價(jià)帶B和自旋軌道耦合價(jià)帶C, 帶間參數(shù)詳見(jiàn)圖1a). CdS晶體在圓偏振光作用下, 建立自旋極化. 圖1b)為左旋圓偏振光σ?(虛線)和右旋圓偏振光σ+(實(shí)線)作用下帶邊重空穴激子(A激子)和輕空穴激子(B激子)的光學(xué)躍遷選擇定則.

圖1 a)纖鋅礦CdS的能帶結(jié)構(gòu)和b)光學(xué)選擇定則Fig. 1 a) Band structure and b) optical selection rules for wurtzite CdS

1 實(shí)驗(yàn)描述

1.1 樣 品

實(shí)驗(yàn)所使用的樣品為n-CdS單晶, 購(gòu)買于美國(guó)MTI公司. 其晶體結(jié)構(gòu)為6方纖鋅礦結(jié)構(gòu), 晶向?yàn)椤?001〉; 電阻小于1 ohm/cm, 電子密度為1017cm–3; 晶體雙面拋光, 尺寸為10 mm× 10 mm ×1 mm.

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

使用時(shí)間分辨克爾旋轉(zhuǎn)(TRKR)光譜法來(lái)探測(cè)CdS單晶的自旋動(dòng)力學(xué). 具體實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示,由飛秒激光放大器(fs laser)、光參量放大器OPA(Optical Parameter Amplification)、BBO(β-Ba(BO2)2)晶體、凸透鏡(L)、 平面高反鏡(M)、 分束片(BS)、 格蘭激光偏振片(G-L)、 1/4波片(λ/4)、1/2波片(λ/2)、電光調(diào)制器EOM(Electro-Optic Modulator)、延遲線(Delay line)、 沃拉斯頓棱鏡(Wollaston prism)、電磁鐵(Magnet)、鎖相放大器(Lock in)、平衡光電探測(cè)器(Balanced photodetector)、計(jì)算機(jī)(PC)等組成. CdS晶體放置在低溫恒溫器樣品腔中, 樣品溫度在5 ～ 300 K范圍內(nèi)可調(diào). 腔體放置在電磁鐵中間, 由電磁鐵提供恒定的橫向磁場(chǎng). 本實(shí)驗(yàn)所用的磁場(chǎng)(B)固定在1 T.

圖2 時(shí)間分辨克爾旋轉(zhuǎn)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig. 2 Schematic diagram of experimental device for time-resolved Kerr rotation measurements

該實(shí)驗(yàn)裝置所需的光源是1臺(tái)Light Conversion飛秒激光放大器(中心波長(zhǎng)為1 030 nm, 最大輸出功率為20 W, 重復(fù)頻率為50 kHz). 飛秒激光放大器出射的高功率脈沖光經(jīng)過(guò)OPA(其出射光波段范圍為630 ～ 2 600 nm)以及BBO晶體倍頻后, 獲得脈寬為200 fs、線寬為2.5 nm、波長(zhǎng)在CdS帶隙附近的輸出脈沖. 激光脈沖經(jīng)過(guò)整平行處理后, 被偏振分束片分成兩束光脈沖, 一束作為泵浦光脈沖,另一束作為探測(cè)光脈沖, 且兩束光脈沖的功率比為7∶3. 泵浦光脈沖首先經(jīng)過(guò)格蘭激光偏振片獲得垂直方向激光偏振, 然后再經(jīng)過(guò)EOM獲得垂直和水平方向上的偏振調(diào)制, 調(diào)制頻率為20 kHz. 線偏振調(diào)制的激光經(jīng)過(guò)1/4波片后獲得左旋和右旋間的圓偏振調(diào)制, 最后通過(guò)凸透鏡聚焦垂直入射到樣品上, 焦斑直徑大約為200 μm. 探測(cè)光脈沖通過(guò)機(jī)械延遲線調(diào)節(jié)其與泵浦光脈沖之間的時(shí)間延遲, 再經(jīng)過(guò)格蘭激光偏振片獲得線偏振光脈沖, 最后通過(guò)凸透鏡聚焦以小角度斜入射到樣品上. 探測(cè)光脈沖和泵浦光脈沖均通過(guò)中性密度濾波片調(diào)整光功率. 實(shí)驗(yàn)要求最終入射到樣品上的泵浦光和探測(cè)光功率比為10∶1.

探測(cè)光斜入射到樣品上的反射光通過(guò)凸透鏡匯聚并由1/2波片、沃拉斯頓棱鏡、平衡光電探測(cè)器等器件組成的光平衡橋探測(cè)系統(tǒng)接收, 并將信號(hào)輸入到鎖相放大器, 最終得到自旋動(dòng)力學(xué)信息. 調(diào)整好光功率并將兩束光聚焦在樣品上的同一點(diǎn). 正式測(cè)量數(shù)據(jù)之前, 首先擋住泵浦光, 調(diào)整光平衡橋系統(tǒng)里的1/2波片的光軸方向, 使平衡光電探測(cè)器兩個(gè)探頭接收到的光功率相同; 之后放開(kāi)泵浦光, 平衡光電探測(cè)器輸出信號(hào)的演化即代表了自旋信號(hào)的演化.

在光致發(fā)光譜的測(cè)量中, 激發(fā)光為連續(xù)光, 由1臺(tái)360 nm的固體紫外激光器提供, 發(fā)光譜由S2000光纖光譜儀采集獲得.

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

CdS晶體在圓偏振光作用下建立自旋極化, 自旋極化電子繞著外加橫向磁場(chǎng)做拉莫爾進(jìn)動(dòng). 圖3所示為T= 5 K條件下CdS單晶的自旋動(dòng)力學(xué)隨波長(zhǎng)的依賴, 其中, 圖3a)為較長(zhǎng)泵浦探測(cè)波長(zhǎng)(Pump-probe delay)(490.7 nm以上)下獲得的自旋動(dòng)力學(xué), 圖3b)為較短泵浦探測(cè)波長(zhǎng)下(489.8 nm以下)獲得的自旋動(dòng)力學(xué). 在較長(zhǎng)波長(zhǎng)下, 自旋相干信號(hào)可持續(xù)到7.5 ns以上; 而在較短波長(zhǎng)下, 自旋相干信號(hào)在0.25 ns時(shí)已消失. 從圖3a)和3b)可看到, 隨著泵浦探測(cè)波長(zhǎng)的改變, CdS的自旋動(dòng)力學(xué)明顯分成兩個(gè)區(qū)間, 即短壽命和長(zhǎng)壽命區(qū)間. 當(dāng)激發(fā)波長(zhǎng)為490.7 nm時(shí), 在TRKR光譜中可以同時(shí)看到短壽命自旋信號(hào)和長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)(圖3a)中的黑色曲線以及圖3c)中的藍(lán)色曲線). 短壽命與長(zhǎng)壽命具有不同的旋進(jìn)頻率, 導(dǎo)致其疊加信號(hào)出現(xiàn)幅度上的調(diào)制. 當(dāng)激光波長(zhǎng)從488.2 nm增大到490.7 nm時(shí), 在自旋信號(hào)中可以明顯的觀察到相位翻轉(zhuǎn)的現(xiàn)象, 如圖3c)所示.

圖3 T = 5 K, B = 1 T時(shí), CdS單晶在不同波長(zhǎng)下的時(shí)間分辨克爾旋轉(zhuǎn)光譜:a)為長(zhǎng)壽命自旋信號(hào); b)為短壽命自旋信號(hào); c)相位翻轉(zhuǎn)示意圖Fig. 3 TRKR measurements in a CdS single crystal at different wavelengths for T = 5 K and B = 1 T:a) Long-lived spin signal; b) Short-lived spin signal; c) Phase inversion schematic diagram

激光波長(zhǎng)改變導(dǎo)致自旋信號(hào)相位翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象在TRKR光譜中很常見(jiàn). 實(shí)驗(yàn)中泵浦探測(cè)波長(zhǎng)是簡(jiǎn)并的, 掃波長(zhǎng)的同時(shí)泵浦探測(cè)波長(zhǎng)均在變化, 因此相位翻轉(zhuǎn)可能是探測(cè)光改變而引起的, 也可能是激發(fā)光改變而引起的. 自旋極化電子導(dǎo)致探測(cè)光的σ+和σ?分量的復(fù)折射率不同, 從而產(chǎn)生克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào).折射率差值的大小以及正負(fù)號(hào)會(huì)隨著探測(cè)光波長(zhǎng)的改變而改變, 在共振能級(jí)附近出現(xiàn)相位翻轉(zhuǎn)[4,23-24].此外, 同種圓偏振激發(fā)光作用下, 重空穴激子與輕空穴激子中的電子自旋方向相反(如圖1b)所示),所以激發(fā)光能量從小變大的過(guò)程中, 也可能會(huì)導(dǎo)致自旋信號(hào)相位翻轉(zhuǎn)[6]. 如果是激發(fā)光的改變而導(dǎo)致相位翻轉(zhuǎn), 那么這個(gè)位置理論上應(yīng)該在A激子(487.7 nm, 對(duì)應(yīng)發(fā)光峰)與B激子(482.5 nm, 因?yàn)榫w場(chǎng)分裂能是 ～ 27 MeV)之間且偏向于B激子的位置(因?yàn)锽激子的產(chǎn)生幾率更低). 然而圖3c)中相位翻轉(zhuǎn)位置在發(fā)光峰波長(zhǎng)之上, 因此該現(xiàn)象是由探測(cè)光變化所導(dǎo)致的.

圖3c)實(shí)驗(yàn)所用激光線寬為2.5 nm, 而489.8 nm和490.7 nm僅相差0.9 nm, 卻有明顯不同的自旋信號(hào). 為了說(shuō)明這一現(xiàn)象, 本文理論模擬了克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)(Kerr rotation,K)隨波長(zhǎng)(Wavelength)的依賴, 并分析了寬譜探測(cè)對(duì)結(jié)果的影響, 詳見(jiàn)圖4. 克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)K可以表示為[25]

其中,F為法拉第旋轉(zhuǎn)信號(hào),E為橢偏信號(hào),為探測(cè)光中心角頻率,εr為相對(duì)介電常數(shù),c為光速),L可視作光穿透深度. 法拉第旋轉(zhuǎn)信號(hào)和橢偏信號(hào)均為透射方向上所探測(cè)的信號(hào): 前者對(duì)應(yīng)自旋極化體系下左旋圓偏振探測(cè)光和右旋圓偏振探測(cè)光的折射率不同所導(dǎo)致; 后者由于兩圓偏振探測(cè)光的吸收不同所導(dǎo)致. 本文實(shí)驗(yàn)中探測(cè)光為線偏振, 可視為左旋圓偏振光和右旋圓偏振光的組合.材料折射率, 吸收系數(shù), 復(fù)介電常數(shù)ε(ω) 具有表達(dá)式[23]

其中,εb是本底介電常數(shù),f是振子強(qiáng)度,ω0為激子共振頻率,γ是為激子阻尼率. 由于相空間填充導(dǎo)致的飽和效應(yīng), 自旋極化體系下左旋和右旋圓偏振探測(cè)光的振子強(qiáng)度f(wàn)將有所區(qū)別.

圖4a)中黑色虛線為根據(jù)公式(2)所獲得的理論克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)(窄帶寬探測(cè)), 所用的各參數(shù)值分別為,εr=6,L=200 nm,ω0=2.532 eV, 對(duì)應(yīng)489.8 nm波長(zhǎng),γ=10 MeV, 由CdS單晶在5 K溫度下的熒光線寬估計(jì)所得. 注意公式(2)的分式項(xiàng)相對(duì)于εb是個(gè)小量, 在此前提下,εb和f的取值對(duì)所模擬的克爾信號(hào)隨波長(zhǎng)的相對(duì)依賴關(guān)系沒(méi)有影響. 由于本文實(shí)驗(yàn)用的激光線寬為2.5 nm, 故需要對(duì)圖4a)的模擬結(jié)果(黑色虛線)進(jìn)行修正. 假設(shè)激光為高斯線型, 有

公式(1)與公式(3)相乘并積分即得到寬帶寬探測(cè)脈沖下( ?λ=2.5 nm)的克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)Kbroad(如圖4a)中的紅色實(shí)線所示). 可以看出, 相比于窄帶寬探測(cè), 寬帶寬探測(cè)所獲得的克爾旋轉(zhuǎn)譜峰值會(huì)有所移動(dòng), 峰值信號(hào)也會(huì)降低, 但總體趨勢(shì)類似: 同樣存在明顯的相位翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象. 圖4a)標(biāo)記了489.8 nm、490.7 nm和488.2 nm在寬譜探測(cè)光譜中所處的位置. 489.8 nm的Kbroad為0; 490.7 nm的Kbroad為負(fù)值; 488.2 nm的Kbroad為正值, 但其比490.7 nm的信號(hào)幅度要大. 該模擬結(jié)果與圖3c)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本吻合. 為了更形象地說(shuō)明, 圖4b)、圖4c)、圖4d)分別模擬了中心波長(zhǎng)為489.8 nm、490.7 nm和488.2 nm高斯譜線上各位置點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào), 即窄帶寬探測(cè)克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào) (圖4a)中黑色虛線)與公式(3)相乘但不積分時(shí)的結(jié)果. 如圖4b)所示, 對(duì)于489.8 nm高斯脈沖(2.5 nm線寬), 中心波長(zhǎng)489.8 nm的克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)為0, 小于489.8 nm和大于489.8 nm的信號(hào)對(duì)稱, 但一正一負(fù), 所以對(duì)整個(gè)波長(zhǎng)積分后的總信號(hào)仍為0. 如圖4c)所示, 對(duì)于490.7 nm高斯脈沖(2.5 nm線寬), 同樣小于489.8 nm的克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)為正, 大于489.8 nm的信號(hào)為負(fù), 但整個(gè)波長(zhǎng)范圍負(fù)信號(hào)幅度遠(yuǎn)大于正信號(hào)幅度, 所以對(duì)整個(gè)波長(zhǎng)積分后的總信號(hào)為負(fù)值. 同樣, 對(duì)于488.2 nm高斯脈沖(2.5 nm線寬), 整個(gè)波長(zhǎng)范圍正信號(hào)幅度遠(yuǎn)大于負(fù)信號(hào)幅度, 所以對(duì)整個(gè)波長(zhǎng)積分后的總信號(hào)為正值. 積分后的總信號(hào)即對(duì)應(yīng)圖4a)中的紅色實(shí)線上所對(duì)應(yīng)的3個(gè)點(diǎn). 由此解釋了圖3c)中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果是合理的.

圖4 克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)理論模擬: a)窄譜(黑色虛線)和寬譜(紅色實(shí)線)探測(cè)的克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)振幅隨波長(zhǎng)的依賴性對(duì)比; 中心波長(zhǎng)分別為 b) 489.8 nm、c) 490.7 nm和 d) 488.2 nm高斯譜線上各位置點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)Fig. 4 Theoretical simulation of Kerr rotation signal: a) Comparison of the spectral dependence of Kerr rotation under the narrowband detection pulse (black dotted line) versus the broadband detection pulse (solid red line);Kerr rotation signal corresponding to each point on the Gaussian spectral line with a center wavelength of b) 489.8 nm, c) 490.7 nm, and d) 488.2 nm

自旋極化體系與周圍環(huán)境的相互作用會(huì)導(dǎo)致自旋弛豫, 從而使得自旋信號(hào)由于拉莫爾進(jìn)動(dòng)做周期性振蕩的同時(shí), 其振幅隨著延遲時(shí)間呈指數(shù)衰減. 自旋信號(hào)隨時(shí)間的演化公式為

其中,A為圓偏振泵浦光在CdS單晶中建立的初始自旋極化所對(duì)應(yīng)的克爾旋轉(zhuǎn)幅度;t為延遲時(shí)間;為自旋退相位時(shí)間;vL為拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率, 也即圖3a)中自旋信號(hào)的振蕩頻率. 拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率vL=gμBBext/h, 其中g(shù)為朗德因子,μB為玻爾磁子,Bext為外加橫向磁場(chǎng)大小,h為普朗克常數(shù). 根據(jù)式(5), 將圖3中各種波長(zhǎng)下的TRKR譜線進(jìn)行擬合, 并將擬合的自旋退相位時(shí)間隨波長(zhǎng)依賴結(jié)果整理到圖5a)中. 從圖5a)中可以看出, 短壽命(Short)自旋信號(hào)的自旋退相位時(shí)間在40 ps左右;而長(zhǎng)壽命(Long)自旋信號(hào)的自旋退相位時(shí)間在納秒量級(jí), 且隨激發(fā)波長(zhǎng)的增大而增大, 在508 nm附近長(zhǎng)達(dá) 4.8 ns.

本文對(duì)探測(cè)到的不同波長(zhǎng)下的TRKR動(dòng)力學(xué)曲線進(jìn)行了快速傅里葉變換(Fast Fourier Transform, FFT), 所獲得的頻率峰值隨波長(zhǎng)的依賴關(guān)系如圖5b)所示. 從圖5b)可以看出, 短壽命自旋信號(hào)的vL與長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)的vL存在明顯的差異, 短壽命自旋信號(hào)的vL普遍大于長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)的vL. 在測(cè)量波長(zhǎng)范圍內(nèi), 長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)的vL不隨波長(zhǎng)變化, 恒定為vL=23.807 GHz ; 而短壽命的進(jìn)動(dòng)頻率在不同波長(zhǎng)處具有不同的值.

圖5 T = 5 K條件下, a)自旋退相位時(shí)間 和b)拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率 vL 隨波長(zhǎng)的依賴Fig. 5 Wavelength dependence of a) spin-dephasing time and b) Larmor precession frequency vL atT=5 K

圖6a)、圖6b)為T= 50 K條件下CdS單晶自旋動(dòng)力學(xué)隨波長(zhǎng)的依賴. 從圖6a)、圖6b)中可以看出, 隨著泵浦探測(cè)波長(zhǎng)的改變, CdS的自旋動(dòng)力學(xué)仍分為短壽命和長(zhǎng)壽命兩個(gè)區(qū)間. 當(dāng)激光波長(zhǎng)為491.8 nm時(shí), TRKR光譜中可以同時(shí)看到短壽命自旋信號(hào)和長(zhǎng)壽命自旋信號(hào), 見(jiàn)圖6a)中的紅色曲線.圖6b)中, 當(dāng)激發(fā)波長(zhǎng)從488.3 nm增大到491.1 nm時(shí), 短壽命自旋信號(hào)中出現(xiàn)類似于T= 5 K條件下的相位翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象, 且翻轉(zhuǎn)位置在發(fā)光峰波長(zhǎng)(488.41 nm)之上. 根據(jù)式(5)將各波長(zhǎng)下的TRKR信號(hào)進(jìn)行擬合, 并將隨波長(zhǎng)的依賴結(jié)果整理到圖6c)中. 從圖6c)中可看出, 短壽命自旋信號(hào)的仍為30 ～ 40 ps左右, 與T= 5 K時(shí)的值幾乎一致; 但長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)的變?yōu)閹装倨っ肓考?jí), 在508 nm附近為425 ps, 比T= 5 K時(shí)的值(4.8 ns)小了一個(gè)數(shù)量級(jí). 圖6d)為拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率vL隨波長(zhǎng)的依賴關(guān)系, 短壽命自旋信號(hào)的vL仍普遍大于長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)的vL, 在不同波長(zhǎng)處有不同的值; 長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)的vL恒定不變, 仍為23.807 GHz, 即與T=5 K時(shí)的值一致.

圖7a)為T= 293 K條件下CdS單晶自旋動(dòng)力學(xué)隨波長(zhǎng)的依賴, 此時(shí)隨著泵浦探測(cè)波長(zhǎng)的改變,僅能看到短壽命自旋信號(hào)信息, 但相位翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象仍然存在, 且翻轉(zhuǎn)位置仍在發(fā)光峰波長(zhǎng)(505 nm)之上. 圖7b)是293 K時(shí)自旋退相位時(shí)間隨波長(zhǎng)的依賴. 從圖7b)中可以看出,仍為幾十皮秒量級(jí), 隨激發(fā)波長(zhǎng)增加而有所增大.

為深入探究溫度(T)對(duì)自旋退相位時(shí)間的影響, 本文將T= 5 K、T= 50 K、T= 293 K這3個(gè)溫度下的自旋退相位時(shí)間隨波長(zhǎng)的依賴關(guān)系整理到了圖8a)中. 從圖8a)中可以看出, 長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)的隨著溫度的升高整體減小, 短壽命自旋信號(hào)的隨溫度變化不明顯. 圖8b)表示泵浦探測(cè)波長(zhǎng)在發(fā)光峰時(shí), 自旋退相位時(shí)間和拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率vL隨溫度的依賴關(guān)系, 在發(fā)光峰波長(zhǎng)處,僅存在短壽命自旋信號(hào). 從圖8b)可看出, 改變溫度對(duì)短壽命的和vL影響不大. 在溫度5 K到293 K這段區(qū)間, 發(fā)光峰隨溫度的升高而增大, 見(jiàn)圖8b)中的插圖. 這是因?yàn)闇囟壬邥?huì)導(dǎo)致CdS單晶的帶隙變窄; 但始終保持在40 ps左右, 而vL在25 GHz左右.

圖6 T = 50 K, B = 1 T時(shí): a)、b)不同波長(zhǎng)下的時(shí)間分辨克爾旋轉(zhuǎn)光譜;c)自旋退相位時(shí)間隨波長(zhǎng)的依賴; d)拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率 vL 隨波長(zhǎng)的依賴Fig. 6 a), b) TRKR signals at different wavelengths; c) Dependence of the spin dephasing time, on wavelength;(d) Dependence of the Larmor precession frequency,vL on wavelength; Where T = 50 K, B = 1 T

圖7 T = 293 K, B = 1 T時(shí), a)不同波長(zhǎng)下的時(shí)間分辨克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)和 b)自旋退相位時(shí)間 隨波長(zhǎng)的依賴Fig. 7 a) TRKR signals at different wavelengths; b) Dependence of spin dephasing time,on wavelength; Where T = 293 K and B = 1 T

圖8 a)不同溫度下自旋退相位時(shí)間隨波長(zhǎng)的依賴關(guān)系; b)發(fā)光峰處波長(zhǎng)激發(fā)的自旋信號(hào)退相位時(shí)間 、拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率 vL 隨溫度的依賴關(guān)系, 插圖為發(fā)光波長(zhǎng)隨溫度的依賴Fig. 8 a) Wavelength dependence of spin dephasing time, , at different temperatures; b) Temperature dependence of the spin dephasing time, , and Larmor precession frequency,vL, at the emission peak wavelength, inset shows the emission peak as a function of temperature

在n-CdS半導(dǎo)體中存在著兩類電子: 一類是導(dǎo)帶中的自由電子; 另一類是雜質(zhì)缺陷所導(dǎo)致的局域電子. 根據(jù)自旋動(dòng)力學(xué)隨溫度的依賴關(guān)系, 可以判定短壽命自旋信號(hào)來(lái)自于導(dǎo)帶中的自由電子, 而長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)來(lái)自于局域電子. 在n型摻雜半導(dǎo)體中, 低溫下局域電子和導(dǎo)帶自由電子同時(shí)存在. 隨著溫度的升高, 局域電子逐漸退局域而轉(zhuǎn)變成自由電子. 例如, 在電子濃度為1016cm–3的n-GaAs中,T> 50 K時(shí), 局域電子會(huì)消失, 導(dǎo)帶自由電子占主導(dǎo)地位[26]. 對(duì)于本文實(shí)驗(yàn)中所使用的n-CdS單晶,T=60 K時(shí)已看不到長(zhǎng)壽命自旋信號(hào). 由于相空間效應(yīng), 局域電子的自旋退相位時(shí)間比導(dǎo)帶自由電子的更長(zhǎng)[26]. 局域電子隨溫度的升高而減小, 原因在于鄰近自旋之間的各向異性Dzyaloshinsky-Moriya 相互作用. 由于自旋進(jìn)動(dòng)中聲子的波動(dòng), 這種自旋相互作用會(huì)隨著溫度的升高而增加, 從而導(dǎo)致長(zhǎng)壽命自旋退相位時(shí)間隨著溫度T的增大而不斷衰減[26-27]. 低溫條件下局域電子隨波長(zhǎng)減小而減小, 見(jiàn)圖5a)和圖6 c). 這是因?yàn)榧す獠ㄩL(zhǎng)逐漸減小會(huì)導(dǎo)致局域態(tài)和導(dǎo)帶中的流動(dòng)態(tài)不斷混合, 從而使得不斷減小[4].

自由電子短壽命自旋信號(hào)的自旋退相位時(shí)間隨溫度基本不變, 類似的現(xiàn)象在GaN晶體中已有報(bào)道, 原因在于電子高度簡(jiǎn)并狀態(tài)下的D’yakonov–Perel’(DP)弛豫機(jī)制[28-29]. DP弛豫機(jī)制基于自旋軌道耦合所引起的本征導(dǎo)帶自旋分裂, 自旋軌道耦合會(huì)誘導(dǎo)出一個(gè)隨波矢量依賴的有效磁場(chǎng)作用在電子自旋上, 從而使電子繞有效磁場(chǎng)軸進(jìn)動(dòng). 而動(dòng)量散射會(huì)導(dǎo)致波矢的隨機(jī)變化, 使有效磁場(chǎng)產(chǎn)生波動(dòng),最終導(dǎo)致電子系綜的自旋退相位. 因此自旋弛豫時(shí)間τs與動(dòng)量散射時(shí)間τp存在這樣的一個(gè)對(duì)應(yīng)關(guān)系:. 在高度簡(jiǎn)并狀態(tài)下, 動(dòng)量散射由電子-雜質(zhì)散射控制, 且散射時(shí)間與溫度無(wú)關(guān). 在本文實(shí)驗(yàn)中, 光生載流子密度約為1019cm–3, 因此高度簡(jiǎn)并狀態(tài)下的DP弛豫機(jī)制可以很好地解釋圖8b)中導(dǎo)帶自由電子的對(duì)溫度的弱依賴性. 當(dāng)然, 在研究導(dǎo)帶電子自旋弛豫壽命時(shí), 需要考慮載流子復(fù)合的影響. 因?yàn)槿绻d流子復(fù)合時(shí)間很短, 其復(fù)合將導(dǎo)致電子消失顯然也會(huì)導(dǎo)致自旋的消失, 也即會(huì)影響對(duì)系綜電子自旋退相位時(shí)間的測(cè)量. 但CdS晶體的自由載流子復(fù)合壽命在3 ns左右[30-31], 遠(yuǎn)大于短壽命自旋信號(hào)的退相位時(shí)間(約為40 ps), 因此對(duì)于短壽命自旋信號(hào)而言, 載流子復(fù)合帶來(lái)的影響可以忽略. 而長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)的退相位時(shí)間長(zhǎng)達(dá)4.8 ns, 大于自由電子的復(fù)合時(shí)間, 這更加證明了長(zhǎng)壽命自旋信號(hào)是來(lái)自局域電子.

需要說(shuō)明的是, 對(duì)于導(dǎo)帶自由電子來(lái)說(shuō), 其非均勻展寬的影響很小, 系綜電子退相位時(shí)間近似等于橫向弛豫時(shí)間(或者退相干時(shí)間)T2[32]. 室溫下導(dǎo)帶自由電子自旋信號(hào)的隨波長(zhǎng)減小而減小,見(jiàn)圖7b). 這可能有兩方面的原因: 一方面, 波長(zhǎng)減小, 光生載流子濃度增大; 另一方面, 波長(zhǎng)減小也會(huì)導(dǎo)致電子過(guò)剩能增加. 這兩種情況都可能導(dǎo)致自旋弛豫時(shí)間的減小[8,14], 具體哪一種原因占主導(dǎo)作用,還有待于進(jìn)一步研究.

3 結(jié) 論

本文采用時(shí)間分辨克爾旋轉(zhuǎn)技術(shù), 在橫向磁場(chǎng)1 T條件下獲得了n-CdS單晶在不同溫度和不同泵浦探測(cè)波長(zhǎng)條件下的電子自旋相干動(dòng)力學(xué)信息:T< 60 K時(shí), 局域電子自旋和導(dǎo)帶自由電子自旋均存在;T= 5 K時(shí), 局域電子自旋退相位時(shí)間長(zhǎng)達(dá)4.8 ns, 隨溫度升高逐漸衰減;T> 60 K時(shí), 局域電子消失, 導(dǎo)帶自由電子自旋信號(hào)仍然存在并且持續(xù)到室溫, 對(duì)溫度表現(xiàn)出較弱的依賴性, 其自旋退相位時(shí)間約為40 ps.