賈鎖剛, 萬有余, 王 倩, 劉世鐸, 劉又銘, 王志晟, 葉 禹, 齊春艷

1. 中國石油青海油田公司, 甘肅 敦煌 736202;2. 中國石油集團工程技術(shù)研究院有限公司, 北京 102206;3. 北京華美世紀國際技術(shù)有限公司, 北京 100028

0 引言

中國頁巖氣資源分布廣泛 (張金川等, 2004;郭嶺等, 2015), 儲量巨大, 是非常重要的非常規(guī)能源。 水平井及大規(guī)模水力壓裂技術(shù)是頁巖氣高效開發(fā)的關鍵技術(shù), 由于頁巖地層顯著的各向異性特征對地應力大小 (宋連騰等, 2015; 鄒賢軍和陳亞琳, 2018; 田鶴, 2019; 翁劍橋, 2020)、水力裂縫擴展有直接影響 (郭天魁等, 2013; 袁俊亮等, 2013; 衡帥, 2015a; 李芷, 2015; 何易東, 2017)。 因此, 國內(nèi)外專家學者在頁巖氣儲層的力學特性 (Niandou et al. , 1997; Tien and Kuo,2001; Nasseri et al. , 2003; 高春玉等, 2011), 尤其是力學各向異性方面進行了大量實驗和理論方面的分析研究 (Kuila et al. , 2011; Cho et al. ,2012)。

目前主要通過兩種方法求取頁巖各向異性的巖石力學參數(shù)。 一種方法是通過巖石三軸實驗(王倩等, 2012; 衡帥等, 2015b; 汪虎等, 2017;賈利春等, 2017; 艾池等, 2017) 或聲波各向異性測試 (Scott and Abousleiman, 2005; Sierra et al. , 2010), 該方法有很大的局限性。 一方面, 由于頁巖的非均質(zhì)性導致實驗數(shù)據(jù)離散性很大, 需要大量的數(shù)據(jù)來克服, 但是由于鉆井取心成本高、難度大, 一般只對探井目的層取心, 開發(fā)井不取心, 很難獲得大量的巖心。 另一方面, 頁巖試樣制作成功率很低, 垂直層理方向及與層理有一定夾角的頁巖試樣很難獲得。 這一矛盾造成實驗數(shù)據(jù)的可靠性大大降低。 第二種方法是通過偶極聲波測井計算頁巖各向異性力學參數(shù)剖面 (路保平和鮑洪志, 2005; 王華等, 2007), 利用斯通利波得到各向異性地層的剛度矩陣, 分別計算巖石縱橫向的彈性模量和泊松比。 然而, 偶極聲波測井不是常規(guī)的測井方法, 大部分井不使用這種方法測井, 測井資料獲取有限。 影響測井所獲得曲線的因素很多, 如井眼質(zhì)量、 鉆井液體系等, 在一定程度上只反映巖石力學參數(shù)變化趨勢, 存在很大的誤差。 測井曲線所計算出的巖石力學參數(shù)具有很大的不確定性 (Wang et al. , 2018), 很難滿足鉆完井設計和施工模擬分析。 微/納米壓入力學測試的出現(xiàn), 使得在納米或微米尺度下探測材料力學性能成為可能。 將微/納米壓入測量技術(shù)用于測量天然泥頁巖材料力學性質(zhì)的研究起步較晚,2005 年, Ulm et al. 通過對頁巖組分球形顆粒模型的評價, 探討了不同尺度下的粘土堆積密度, 提出采用網(wǎng)格化納米壓痕研究頁巖的力學性能 (Ulm et al. , 2005); 2007 年, 其進一步提出了統(tǒng)計壓痕分析方法 (Ulm et al. , 2007)。 2015 年, 陳平等開展了頁巖細觀力學性質(zhì)的研究, 采用微米壓入實驗對龍馬溪組頁巖進行了大量的測試, 評價了頁巖細觀模量和硬度特征, 結(jié)合量綱分析建立了定量評價頁巖細觀力學特性的方法 (陳平等,2015; Han et al. , 2015)。

納米壓痕測試作為一種快速的、 無損的實驗方法為定量測試頁巖力學參數(shù)提供了一種全新的思路, 結(jié)合頁巖力學參數(shù)實驗測試準確性的優(yōu)點和測井能得到連續(xù)力學參數(shù)剖面的優(yōu)勢, 提出頁巖各向異性巖石力學參數(shù)微觀測試方法。 文中通過制作垂直層理和平行層理的頁巖巖屑試樣, 采用納米壓痕技術(shù)和掃描電鏡技術(shù)對巖屑試樣進行測試, 突破傳統(tǒng)的納米壓痕測試方法準靜態(tài)加載方式, 采用動態(tài)加載方式, 得到加載段的連續(xù)接觸剛度, 獲得垂直層理和平行層理方向頁巖巖屑的力學參數(shù)。

1 頁巖納米壓痕實驗原理

納米壓痕實驗是一種微觀測量技術(shù), 以納牛和納米分辨率連續(xù)控制和測量荷載及位移, 通過接觸力學分析, 測定頁巖試樣在納米尺度的彈性模量、 硬度、 斷裂韌性等力學性能。 實驗原理如圖1 所示。

頁巖硬度H可以通過最大荷載和投影接觸面積比值獲得:

圖1 納米壓痕實驗原理Fig.1 Principle of the nano-indentation test

公式中,Fmax為最大載荷, N;Ac為投影接觸面積,m2; 對于特定幾何形狀的壓頭, 投影接觸面積為接觸深度hc的函數(shù)。 此次頁巖納米壓痕實驗中采用的是理想的Berkovich 壓頭, 投影接觸面積為:

公式中,hc為接觸深度, m。

接觸深度hc可利用荷載-位移結(jié)果獲得:

公式中,ε為與壓頭幾何形狀有關的常數(shù), 無量綱, 對于Berkovich 壓頭,ε= 0.75;S為接觸剛度, N/m;h為位移, m;F為載荷, N。

接觸剛度S通過納米壓痕實驗卸載段初始點的斜率計算:

頁巖彈性模量可通過下式計算:

公式中,E為頁巖的彈性模量, GPa;v為頁巖泊松比, 無量綱;Ei為壓頭的彈性模量, GPa;vi為頁巖泊松比, 無量綱; 對于金剛石壓頭,Ei=1141 GPa,vi= 0.07。Er為彈性接觸理面表觀模量, GPa, 可通過對已知彈性模量的材料進行納米壓痕實驗進行標定, 通過下式計算:

公式中,β為與壓頭幾何形狀有關的常數(shù), 無量綱, 對于Berkovich 壓頭,β=1.034。

壓痕加載過程中總能量Ut由彈性能Ue和塑性能Up組成, 后者為不可逆能量。 不可逆能量可進一步分為解為純塑性能Upp和裂縫擴展所產(chǎn)生的斷裂能Ufrac。

公式中,Ut,Ue,UP,UPP和Ufrac分別為加載過程中總能量、 彈性能、 塑性能、 純塑性能和斷裂能, J。

通過壓痕荷載-位移曲線可計算出總能量Ut和彈性能Ue:

公式中,hmax,hcreep,hr和hth分別為最大位移、 蠕變位移、 殘余位移和漂移溫度位移, m;PL為彈性載荷, N;PUL為塑性載荷, N。

塑性能Up為不可逆能量, 純塑性能Upp可由下式確定:

公式中,hf為壓痕殘余深度, 通過下式計算獲得:

裂縫擴展所產(chǎn)生的斷裂能Ufrac, 通過下式計算獲得:

此時, 臨界能量釋放率Gc可通過下式獲得:

公式中,Gc為臨界能量釋放率, N/m;Am為最大斷裂面積, m2, 可利用壓頭的深度與面積關系獲得。 此時, 可得出斷裂韌性Kc:

2 納米壓痕制樣與測試方法

納米壓痕實驗要求被測樣品具有光滑平整的表面, 以此減小表面效應。 制樣步驟如下: ①塊狀巖樣與壓碎的巖屑被選擇切割成5 mm×5 mm×5 mm, 對于不同深度的鉆井巖屑試樣避免挑選凝結(jié)塊狀物; ②采用速凝樹脂或鋁塊作為基底, 對于鋁塊基底, 使用琥珀樹脂加熱至130 ℃作為沾粘物, 迅速移開加熱鋁塊來最大程度的減小溫度對樣品的影響, 對于速凝樹脂作為基底, 使用模具來進行倒模; ③通過顯微鏡觀察頁巖層理方向,在鑲嵌時保證頁巖層理面平行或垂直與基底面;④使用MetaServ250 拋光機及碳化硅磨砂紙按照粒徑逐級機械打磨至0.3 μm, 終拋光則采用氧化鋁薄膜打磨至0.05 μm, 在機械拋光過程中, 使用顯微鏡來觀察頁巖表面的光滑平整程度, 如圖2所示。

圖2 納米壓痕測試制樣示意圖Fig.2 Schematic diagram of the sample preparation for the nano-indentation tests

對頁巖表面拋光處理后的試樣進行納米壓痕測試, 每個試樣進行50 ～100 個壓痕實驗。 由于頁巖是以粘土為基質(zhì)的多種礦物沉積物, 巖石表面較難拋光, 具體的測試點位置根據(jù)表面的粗糙程度選擇, 若表面光滑, 選取布局區(qū)域按照間距為50 ～100 nm 布置點陣進行壓痕實驗; 若表面較粗糙, 進行人工選點測試。

如果采用準靜態(tài)加載方式, 只能利用卸載曲線得到單一接觸剛度。 如果采用動態(tài)加載方式,能得到加載段的連續(xù)接觸剛度。 實驗中通過在壓痕加載過程中添加一個相對高頻的小簡諧力信號以實現(xiàn)連續(xù)剛度測量。 簡諧力的振幅保持足夠小,對變形過程不會產(chǎn)生影響。 利用位移測量精度為0.001 nm 的雙通道相敏檢波器 (鎖定放大器) 檢測相應的位移振動, 將激勵頻率下的位移響應和與簡諧力的相位差作為深度的函數(shù)進行連續(xù)測量。通過求解響應的同相和不同相的部分, 來確定接觸剛度S隨深度的函數(shù)。

連續(xù)剛度測試方法使用Berkovich 壓頭和45 Hz頻率測試頁巖的楊氏模量和硬度隨深度的變化。采用位移控制進行加載, 加載模式分為五個步驟:①按照0.05 s-1的恒定壓痕應變率增加荷載至壓痕深度達到預先設定的最大壓痕深度 (hmax=2000 nm), 同時在荷載施加過程中添加上述的簡諧力; ②將最大荷載Fmax保持10 s; ③采用恒定的卸載率 (dF/dt) ) 從最大荷載Fmax下載至10%的最大荷載Fmax; ④將10%的最大荷載Fmax保持100 s,以記錄儀器的溫度漂移量; ⑤線性卸載至零。

3 納米壓痕測試結(jié)果

3.1 X-ray 光電子能譜測試結(jié)果

鑒于頁巖是綜合復雜的礦物混合體, 采用X射線光電子能譜分析 (XPS) 及濺射深度刨面實驗分析表面特征, 同時為納米壓痕實驗的合理性與適用性提供了證明。 XPS 實驗結(jié)果如表1 所示, 其中每種元素被描述為原子含量。

表1 元素含量Table 1 Element contents

在獲取第一次定量XPS 分析結(jié)果后, 進行了多次濺射深度刨面實驗來探究試樣表層的元素均勻性。 每次濺射使用2 kV 加速電壓, 氬離子束切割持續(xù)60 s, 然后用XPS 定量分析表面元素。 在切割了頁巖試樣表面5 ～10 μm 后, 各元素原子含量變化很小。

3.2 納米壓痕測試結(jié)果

每個試樣測試后可獲得荷載與位移曲線, 硬度與位移曲線, 以及楊氏模量與位移曲線, 如圖3所示。 刪除測試點位于孔隙和表面粗糙處的測試曲線。

將每個試樣上的曲線數(shù)據(jù)按照所測得力學特性進行歸類, 大致分成三類: 粘土基質(zhì)類、 碳酸鈣礦物或粒狀礦物類、 石英礦物類(圖4)。 將每個試樣的各類的實驗曲線進行平均統(tǒng)計處理, 得到荷載、硬度和楊氏模量與位移的平均曲線(圖5)。

不同的礦物組成和這些礦物不同的力學性質(zhì)造成了頁巖微觀結(jié)構(gòu)和微觀力學性質(zhì)的非均質(zhì)性。在這些組成中, 粘土基質(zhì)中細粒度的粘土礦物通常主導頁巖整體的力學性質(zhì)。 對頁巖采用數(shù)字圖像相關技術(shù) (DIC) 分析, 發(fā)現(xiàn)粘土基質(zhì)變形比其他礦物變形大很多, 變形場非均質(zhì)性很強, 一些區(qū)域幾乎沒變形 (Bornert et al. , 2010)。 頁巖中的非粘土礦物占小部分體積, 不能表明整體頁巖的力學性質(zhì), 而粘土基質(zhì)作為封裝這些礦物的介質(zhì)主要控制著頁巖的整體力學性質(zhì)。

圖3 納米壓痕測試曲線Fig.3 Curves drawn through the nano-indentation tests

納米壓痕深度為2000 nm, 對表面粗糙較為敏感。 由于頁巖以粘土基質(zhì)為主, 經(jīng)過拋光處理后,頁巖表面仍較粗糙, 一定深度范圍內(nèi)測試的結(jié)果存在較大的波動。 同時材料的力學特性本身存在尺寸效應, 研究表明材料的硬度隨壓痕的深度而減小。 X-ray 光電子能譜 (XPS) 對頁巖表面測試結(jié)果表明頁巖表面5 ～10 μm 內(nèi)的化學元素基本一致。 綜合以上分析, 取值壓痕深度為1500 nm 的楊氏模量和硬度進行統(tǒng)計分析。

將各個試樣粘土基質(zhì)的楊氏模量、 硬度和斷裂韌性匯總于表2 中。

圖4 納米壓痕微觀圖Fig.4 Micrographs taken in the nano-indentation tests

圖5 納米壓痕測試平均曲線Fig.5 Mean curves drawn through the nano-indentation tests

3.3 納米壓痕測試結(jié)果分析

3.3.1 頁巖粘土基質(zhì)力學參數(shù)統(tǒng)計

將所有頁巖試樣中的粘土基質(zhì)力學參數(shù)測試值進行分項統(tǒng)計, 頁巖粘土基質(zhì)硬度統(tǒng)計平均值為1.55 GPa, 標準偏差為0.49 GPa; 楊氏模量統(tǒng)計平均值為45.12 GPa, 標準偏差為12.63 GPa;斷裂韌性統(tǒng)計平均值為2.00 MPa·m1/2, 標準偏差為0.57 MPa·m1/2。

3.3.2 水平層理試樣與豎直層理試樣力學參數(shù)對比分析

將頁巖水平層理試樣與豎直層理試樣的粘土基質(zhì)力學參數(shù)進行對比分析, 如圖6 所示。 楊氏模量和斷裂韌性平行與垂直方向參數(shù)的相關性較弱, 硬度參數(shù)中兩者相關性較好, 但仍然可以發(fā)現(xiàn)垂直層理試樣所測得力學參數(shù)要比平行層理試樣高, 說明頁巖粘土基質(zhì)力學特性在納米尺度上具有各向異性, 納米尺度力學參數(shù)與層理方向相關。 頁巖不同力學性質(zhì)的各向異性程度不同, 在高壓實粘土基質(zhì)中, 楊氏模量受粒子方向影響不大, 楊氏模量的各向異性程度小。 由于在平行于層理方向上容易產(chǎn)生裂縫, 所以平行方向斷裂韌性小于垂直方向, 斷裂韌性的各向異性程度最高, 平行方向斷裂韌性為垂直方向斷裂韌性的80%。

3.3.3 頁巖宏微觀力學參數(shù)對比分析

將頁巖水平層理試樣與豎直層理試樣的微觀彈性模量與巖石三軸實驗的彈性模量進行對比,由于頁巖垂直層理宏觀巖樣制樣成功率很低, 只進行了部分平行層理頁巖的三軸壓縮實驗, 實驗條件及結(jié)果如表3 所示。

表2 頁巖試樣粘土基質(zhì)力學參數(shù)匯總表Table 2 Mechanical parameters for clay matrix in the samples

由頁巖宏觀和微觀楊氏模量測試結(jié)果對比可以看出 (表3), 頁巖宏微觀楊氏模量的吻合度較高, 其中偏差較大的一塊巖樣分析原因是由于該巖樣微裂縫發(fā)育, 微觀壓痕可能壓在了微裂隙上,導致微觀巖石模量偏低。

圖6 水平層理試樣與豎直層理試樣力學參數(shù)對比分析Fig.6 Comparison and analysis of mechanical parameters for the samples with horizontal bedding and vertical bedding

表3 頁巖試樣三軸力學參數(shù)匯總表Table 3 Triaxial mechanical parameters of the shale samples

4 結(jié)論

(1) 傳統(tǒng)宏觀測試頁巖力學特性各向異性存在實驗數(shù)據(jù)離散性大與鉆井取心難、 巖心數(shù)量有限的矛盾, 采用容易得到的鉆井巖屑或破碎巖塊進行微觀測試, 能夠得到豐富的頁巖力學特性數(shù)據(jù)。 通過頁巖微觀宏觀測試數(shù)據(jù)對比, 吻合度較高。

(2) 采用基于硬度的分類準則將納米壓痕數(shù)據(jù)分為三類主要礦物組或礦物基質(zhì): 石英、 碳酸鈣礦物、 粘土基質(zhì)。 由于礦物組份和微觀結(jié)構(gòu)的不同, 納米壓痕實驗結(jié)果不能直接平均化獲得頁巖整體力學性質(zhì)。 粘土基質(zhì)作為封裝這些礦物的介質(zhì)主要控制著頁巖的整體力學性質(zhì)。

(3) 采用納米壓痕實驗獲得頁巖粘土基質(zhì)力學性質(zhì), 測試的頁巖粘土基質(zhì)硬度為1.55±0.49 GPa, 楊氏模量為45.12±12.63 GPa, 斷裂韌性為2.00±0.57 MPa·m1/2。

(4) 頁巖粘土基質(zhì)力學特性在納米尺度上具有各向異性, 納米尺度力學參數(shù)與層理方向相關。頁巖不同力學參數(shù)的各向異性表現(xiàn)不同, 楊氏模量各向異性較弱, 斷裂韌性各向異性較強。 平行層理方向斷裂韌性為垂直層理方向斷裂韌性的80%。