吳友朋 溫偉偉 程金星 王慶波 于 艾 高 鑫 耿志強(qiáng)

（中國(guó)人民解放軍96901部隊(duì)北京100096）

氚是氫的一種放射性同位素，也是一種廣泛存在于自然界中的天然放射性核素。環(huán)境中氚的主要來(lái)源有兩個(gè)途徑：天然產(chǎn)生和人工產(chǎn)生。天然氚主要源于大氣上層宇宙射線的中子和質(zhì)子與大氣中的氮、氧等原子的相互作用，其中份額最大的反應(yīng)是快中子與大氣中14N的反應(yīng)產(chǎn)生氚。人工氚主要來(lái)自于核動(dòng)力反應(yīng)堆、核武器試驗(yàn)、乏燃料后處理，以及其他特殊涉氚行業(yè)產(chǎn)生少量的氚。每年大氣中天然產(chǎn)生的氚總量約為200 g［1］。環(huán)境中氚的存在形式主要是氚化水（HTO），約占99%以上，其他形態(tài)有氚化氫（HT）、氚化甲烷（CH3T）、有機(jī)結(jié)合氚（Organically Bound Tritium，OBT）等，自然界中的氚約 有99.78%存在水圈中［2-3］。氚的半衰期為12.32 a，衰變方式為β衰變，釋放的β粒子的最大能量為18.6 keV，平均能量為5.7 keV。該β粒子在水或軟組織中的最大射程約為5μm；在空氣中的最大射程約為5 mm，平均射程為0.36 mm；在皮膚中的最大射程為6.0μm［4］。這個(gè)穿透深度使得氚對(duì)于人體的外照射危害幾乎為零，因此體外的氚不會(huì)對(duì)人體造成輻射損傷，但卻存在難以探測(cè)的問(wèn)題，只能將其直接引入到探測(cè)器或計(jì)數(shù)器中才能被測(cè)量到。

以HTO和氚氣（元素氚，通常用HT表示）形態(tài)存在的氚具有很強(qiáng)的擴(kuò)散、滲透和吸附能力。HTO可通過(guò)吸入、皮膚吸收（液體和蒸氣）、攝入水或食物途徑進(jìn)入人體，造成內(nèi)照射危害［5-8］。無(wú)論HTO以何種形式被人體吸收，均會(huì)在1～2 h內(nèi)分布于體內(nèi)所有含水的組織和器官中，且表現(xiàn)出和水相似的滯留特性，而HT則是通過(guò)氧化、交換反應(yīng)后參與人體新陳代謝過(guò)程。人體對(duì)HTO的吸收能力比對(duì)HT大4個(gè)數(shù)量級(jí)，相同的氚攝入量時(shí)HTO對(duì)人體的危害比HT大得多。HTO在人體內(nèi)半排期約為10 d，OBT的半排期約為30 d，存在于脂肪或膠原質(zhì)中的有機(jī)氚半排期長(zhǎng)達(dá)300～600 d［9］。與HTO相比，OBT在人體內(nèi)的滯留時(shí)間更長(zhǎng)，劑量轉(zhuǎn)換因子更高，危害更嚴(yán)重。國(guó)際輻射防護(hù)委員會(huì)（International Commission on Radiological Protection，ICRP）ICRP 134號(hào)出版物［10］給出HT在生物體內(nèi)的劑量轉(zhuǎn)換因子為2.0×10-15Sv·Bq-1，HTO為2.0×10-11Sv·Bq-1，OBT為4.2×10-11Sv·Bq-1。也有研究建議HTO劑量轉(zhuǎn) 換 因 子 為4.0×10-11Sv·Bq-1，OBT為9.0×10-11Sv·Bq-1，這是目前ICRP建議值的兩倍［11］。因此人們更關(guān)注的是HTO和OBT對(duì)機(jī)體的輻射危害，尤其是進(jìn)入DNA分子中形成的不可交換有機(jī)結(jié)合氚（NE-OBT）更新緩慢，對(duì)人體危害更大。對(duì)于氚的生物效應(yīng)研究表明，HTO對(duì)機(jī)體構(gòu)成的輻射危害有急性放射損傷效應(yīng)、生殖效應(yīng)、致癌效應(yīng)以及對(duì)后代的生長(zhǎng)發(fā)育影響等非隨機(jī)性效應(yīng)。對(duì)氚致癌效應(yīng)、遺傳效應(yīng)及生殖效應(yīng)等研究證明，氚粒子的輻射權(quán)重變化范圍在1.7～2.4［12-13］。

目前國(guó)內(nèi)涉及氚的控制標(biāo)準(zhǔn)較多，但各標(biāo)準(zhǔn)由于推導(dǎo)條件不同，給出的氚的導(dǎo)出空氣濃度、排放活度濃度都不一致，給實(shí)際使用帶來(lái)了困難。本文在梳理現(xiàn)有氚的控制標(biāo)準(zhǔn)的基礎(chǔ)上，分析各標(biāo)準(zhǔn)中控制限值的推導(dǎo)依據(jù)；基于國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)（International Atomic Energy Agency，IAEA）和國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)最新關(guān)于生物動(dòng)力學(xué)模型、劑量學(xué)模型的研究成果，重新計(jì)算了核素氚的導(dǎo)出空氣濃度與排放活度濃度的控制限制值，可作為下一步標(biāo)準(zhǔn)修訂的依據(jù)。同時(shí)對(duì)于控制限值的適用對(duì)象進(jìn)行了明確的區(qū)分。

1 氚控制限值的發(fā)展

1.1 氚控制限值制定的依據(jù)

1996年，IAEA等6個(gè)國(guó)際組織共同制定了《國(guó)際電離輻射防護(hù)和輻射源安全的基本安全標(biāo)準(zhǔn)》（IAEA安全叢書(shū)115號(hào)）［14］。根據(jù)此安全標(biāo)準(zhǔn)并結(jié)合國(guó)家實(shí)際情況，我國(guó)制訂發(fā)布了《GB18871—2002電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》，該標(biāo)準(zhǔn)等效采用了《國(guó)際電離輻射防護(hù)和輻射源安全的基本安全標(biāo)準(zhǔn)》，其劑量限值的基本依據(jù)是ICRP第60號(hào)建議書(shū)和第65號(hào)、第66號(hào)、第68號(hào)、第73號(hào)、第75號(hào)、第82號(hào)出版物［15-21］。但GB18871—2002只給出了工作人員和公眾的劑量限值（20 mSv·a-1和1 mSv·a-1），及其單位攝入量的待積有效劑量e（g），并沒(méi)有直接給出導(dǎo)出空氣濃度（Derived Air Concentration，DAC）、導(dǎo) 出 食 入 濃 度（Derived Ingestion Concentration，DIC）和排放限值，這給實(shí)際管理工作帶來(lái)了不便。2007年ICRP批準(zhǔn)了其修改的放射防護(hù)體系建議書(shū)，作為ICRP第103號(hào)出版物［22］，取代第60號(hào)出版物。在ICRP第103號(hào)出版物中有關(guān)劑量限值的建議與第60號(hào)出版物的建議相同，沒(méi)有明顯的改變。最新的國(guó)際基本安全標(biāo)準(zhǔn)是2014年IAEA等8個(gè)國(guó)際組織聯(lián)合制定的《國(guó)際輻射防護(hù)和輻射源安全：基本安全標(biāo)準(zhǔn)》（IAEA安全標(biāo)準(zhǔn)叢書(shū)第GSR Part 3號(hào)）［23］，該標(biāo)準(zhǔn)以ICRP 103號(hào)出版物為依據(jù)，可以作為制定劑量限值的新的遵循［24］。

國(guó)內(nèi)的控制標(biāo)準(zhǔn)多以ICRP 30號(hào)［25］和ICRP 60號(hào)出版物為基礎(chǔ)制定，但各標(biāo)準(zhǔn)給出的控制限值并不統(tǒng)一，表1匯總了氚控制限值的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，包括：《GB4792—84放射衛(wèi)生防護(hù)基本標(biāo)準(zhǔn)》、《GB8703—88輻射防護(hù)規(guī)定》、《EJ850—94氚內(nèi)照射監(jiān)測(cè)大綱的最低要求》、《GBZ 129-2016職業(yè)性內(nèi)照射個(gè)人監(jiān)測(cè)規(guī)范》以及GJB803—90和GJB1368A—2015，給出了工作人員和公眾成員的氚導(dǎo)出空氣濃度限值（表格中“―”表示該值缺省，下同）。目前僅后三個(gè)標(biāo)準(zhǔn)現(xiàn)行有效，放射性工作人員氚化水導(dǎo)出空氣濃度限值在3.2×105～1.3×106Bq·m-3，公眾的氚化水導(dǎo)出空氣濃度限值在3.8×103～1.5×104Bq·m-3，水中（或食入）氚控制濃度在7.0×104～7.4×104Bq·L-1，這些控制限值要求雖有差異，但均在同數(shù)量級(jí)范圍之內(nèi)；而對(duì)于元素氚的控制限值，對(duì)放射性工作人員導(dǎo)出空氣濃度限值在8.3×106～5×109Bq·m-3，最大值和最小值相差近三個(gè)數(shù)量級(jí)。這些控制限值的不統(tǒng)一，特別是對(duì)元素氚的較大差異，令標(biāo)準(zhǔn)使用者無(wú)所適從，值進(jìn)一步深入思考與分析。

表1 氚控制限值相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)匯總Table 1 Standards related to tritium control limits

在ICRP第30號(hào)、第60號(hào)、第103號(hào)出版物中均給出了核素在空氣中或水中的導(dǎo)出濃度限值的推導(dǎo)方法。對(duì)于氚的導(dǎo)出空氣濃度限值，由年攝入量限值（Annual Limits on Intake，ALI）（Bq）除以參考人年吸入空氣體積得到，而參考人的ALI等于其有效劑量的年劑量限值（Dose Limits，DL）與其同一期間內(nèi)單位攝入量放射性核素氚所致的待積有效劑量e（g）的商。上述計(jì)算參數(shù)的來(lái)源與選取直接關(guān)系著氚控制限值，表2匯總氚控制限值相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)到處過(guò)程中參數(shù)的取值。需要指出的是計(jì)算參數(shù)最終都是來(lái)源于ICRP出版物，而在早期ICRP出版物中均沒(méi)有給出元素氚的相關(guān)參數(shù)，為方便比較表2中所列參數(shù)都是針對(duì)氚化水。

表2 氚化水控制限值相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)計(jì)算參數(shù)Table 2 Calculation parameters of HTO control limits

通過(guò)表2可以看出，前三個(gè)標(biāo)準(zhǔn)采用的是ICRP 30號(hào)出版物參數(shù)，后三個(gè)標(biāo)準(zhǔn)采用的是ICRP 60號(hào)出版物參數(shù)；前三個(gè)標(biāo)準(zhǔn)已失效，后三個(gè)標(biāo)準(zhǔn)現(xiàn)行有效，放射性將工作人員和公眾的年劑量限值都統(tǒng)一為20 mSv和1 mSv。GJB1368A—2015嚴(yán)格按照GB18871—2002給出的吸入和食入?yún)?shù)計(jì)算，而GBZ129—2016和GJB803—90都是選取了數(shù)值更高的食入?yún)?shù)計(jì)算。上述各標(biāo)準(zhǔn)關(guān)于是否考慮皮膚吸收也沒(méi)有做到統(tǒng)一，早期發(fā)布的4個(gè)標(biāo)準(zhǔn)均考慮了皮膚對(duì)氚的吸收，而近期發(fā)布的兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)未考慮皮膚吸收。這些都是導(dǎo)致最終的控制限值難以統(tǒng)一的原因。

1.2 基于ICRP 30號(hào)出版物的氚控制限值

根據(jù)ICRP 30號(hào)出版物，我國(guó)1984年制定發(fā)布了《GB4792—84放射衛(wèi)生防護(hù)基本標(biāo)準(zhǔn)》，其規(guī)定了核素氚的攝入量限值與導(dǎo)出濃度，并給出了ALI、DAC和DIC的計(jì)算方法，三者均是根據(jù)放射工作人員和公眾個(gè)人的年有效劑量限值按照一定的模式推導(dǎo)出，方法如下：

1）放射工作人員和公眾的年有效劑量限值分別為50 mSv·a-1和5 mSv·a-1。

2）放射工作人員（Worker）的DAC計(jì)算方法：DACW＝ALIW/（40×50×60×0.02）（Bq·m-3），設(shè)定放射工作人員每年50工作周、每周40 h，每分鐘吸入空氣量為0.02 m3；適用于公眾（Public）的DAC計(jì)算按照DACP＝ALIP/（8 760×60×0.02）（Bq·m-3），公眾按照每年8 760 h計(jì)算。

3）對(duì)于職業(yè)照射，按照ICRP 30號(hào)出版物推薦模型，通過(guò)皮膚吸收的氚攝入量與通過(guò)呼吸的吸入量之比為0.5，計(jì)算出氚的DACW＝ALIW/（1.5×2 000×60×0.02）（Bq·m-3）。DIC包括飲水和食物，按每天食入量2.2 kg計(jì)。

同樣根據(jù)ICRP 30號(hào)出版物，我國(guó)于1988年制定發(fā)布了《GB8703—88輻射防護(hù)規(guī)定》，其規(guī)定的核素氚的導(dǎo)出空氣濃度限值見(jiàn)表1。該標(biāo)準(zhǔn)中核素氚的ALI、DAC和DIC的導(dǎo)出模式與GB4792—84的方法相同，其規(guī)定放射性工作人員的氚年攝入（吸入和食入）限值為3×109Bq，因此兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)導(dǎo)出的氚控制濃度限值也基本一致。但由于GB8703—88規(guī)定公眾個(gè)人的年有效劑量限值為1 mSv·a-1，因此按照相同的計(jì)算模式，公眾人員的氚控制限值應(yīng)為GB4792—84相應(yīng)值的1/5。

核行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《EJ850—94氚內(nèi)照射監(jiān)測(cè)大綱的最低要求》基于GB8703—88制定，其等效采用GB8703—88規(guī)定的氚化水（HTO）年攝入量限值和導(dǎo) 出 空氣濃 度 值，分 別為2.9×109Bq和8×105Bq·m-3。同樣基于GB8703—88，我國(guó)制定發(fā)布了GJB1368—92，在放射性工作人員的氚年攝入（吸入和食入）限值為3×109Bq的基礎(chǔ)上，推導(dǎo)給出工作場(chǎng)所氚化水和氣態(tài)氚的DAC（工作2 000 h·a-1）分別為1.3×106Bq·m-3和8.3×106Bq·m-3；而非限制區(qū)氚化水和元素氚的DAC分別為6.9×103Bq·m-3和4.6×104Bq·m-3。該標(biāo)準(zhǔn)于2015年重新修訂后發(fā)布。

1.3 基于ICRP 60號(hào)出版物的氚控制限值

2002年，依據(jù)《國(guó)際電離輻射防護(hù)和輻射源安全基本安全標(biāo)準(zhǔn)》和ICRP 60號(hào)出版物，充分考慮我國(guó)實(shí)施現(xiàn)行輻射防護(hù)基本標(biāo)準(zhǔn)的經(jīng)驗(yàn)和實(shí)際情況，制訂發(fā)布了《GB18871—2002電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》，其技術(shù)內(nèi)容與上述國(guó)際組織標(biāo)準(zhǔn)等效。該標(biāo)準(zhǔn)發(fā)布后同時(shí)取代GB4792—84和GB8703—88。GB18871—2002的附錄B給出了工作人員和公眾成員的食入和吸入單位攝入量所致的待積有效劑量e（g），其中成人氚的單位攝入量所致的待積有效劑量（亦稱為劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)）詳見(jiàn)表3。食入單位攝入量所致的成人（不區(qū)分工作人員和公眾成員）待積有效劑量，對(duì)氚化水為1.8×10-11Sv·Bq-1，對(duì) 有 機(jī) 結(jié) 合 氚（OBT）為4.2×10-11Sv·Bq-1。公眾成人吸入氚化水單位攝入量的待積有效劑量，對(duì)F類為6.2×10-12Sv·Bq-1，對(duì)M類為4.5×10-11Sv·Bq-1，對(duì)S類為2.6×10-10Sv·Bq-1。該標(biāo)準(zhǔn)中未具體給出元素氚職業(yè)照射吸入劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)，但根據(jù)ICRP 68號(hào)出版物，參考吸入單位攝入量放射性核素后經(jīng)過(guò)50 a所致的待積有效劑量，給出了吸入可溶性或活性氣體與蒸汽（氚及其主要化合物）之單位攝入量所致的待積有效劑量，詳見(jiàn)表3中工作人員吸入的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)。

表3 工作人員和公眾成員成人吸入和食入單位攝入量所致的待積有效劑量e(g)(Sv·Bq-1)Table 3 Dose conversion coefficient due to intake of inhalation and ingestion by worker and public e(g)(Sv·Bq-1)

由于GB18871—2002未直接給出氚空氣導(dǎo)出濃度限值，給實(shí)際應(yīng)用帶來(lái)居多不便。2016年，我國(guó)制定發(fā)布了《GBZ129—2016職業(yè)性內(nèi)照射個(gè)人監(jiān)測(cè)規(guī)范》，該標(biāo)準(zhǔn)中職業(yè)人員的氚空氣導(dǎo)出濃度限值的導(dǎo)出方法與ICRP 30號(hào)出版物的模式相同，計(jì)算參數(shù)也基本一致，區(qū)別在于待積有效劑量e（g）。計(jì)算得到不同形態(tài)氚的控制限值，氚化水為5×105Bq·m-3，蒸汽或氣體態(tài)氚為5×109Bq·m-3，有機(jī)結(jié)合氚為2×105Bq·m-3。該標(biāo)準(zhǔn)參考IAEA 37號(hào)安全報(bào)告，認(rèn)為DAC不適用于皮膚吸收的情況下，故未考慮皮膚對(duì)氚的吸收［26］。

部隊(duì)根據(jù)自身使用特點(diǎn)，也制定了相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)，現(xiàn)行性有效的標(biāo)準(zhǔn)包括GJB803—90和GJB1368A—2015。1990年，根據(jù)ICRP第60號(hào)出版物規(guī)定的放射工作人員全身均勻照射20 mSv和公眾成員全身照射1 mSv的限值，我國(guó)制定發(fā)布國(guó)家軍用標(biāo)準(zhǔn)GJB803—90，給出了放射工作人員的年攝入量限值和工作場(chǎng)所的導(dǎo)出空氣濃度，具體見(jiàn)表1，其食入和吸入的年攝入量限值A(chǔ)LI均為1.2×109Bq，食入和吸入單位活度劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)為1.7×10-11Sv·Bq-1。該標(biāo)準(zhǔn)在取值時(shí)考慮了最嚴(yán)格的情況。

基 于GB18871—2002，2015年，我 國(guó) 對(duì)GJB1368—92進(jìn)行了修訂，最明顯的差別在于對(duì)放射性工作人員的年有效劑量限值由50 mSv·a-1修訂為20 mSv·a-1，由 此 根 據(jù)ALI=0.02 Sv/（6.2×10-12Sv·Bq-1）=3.23×109Bq，計(jì)算出了放射性工作人員的氚化水年攝入量限值，此劑量轉(zhuǎn)化系數(shù)的選用有待商榷；而對(duì)于工作人員，元素氚的DAC則是引用的GJB1368-92中的數(shù)據(jù)經(jīng)時(shí)間轉(zhuǎn)換后得到，兩個(gè)數(shù)據(jù)導(dǎo)出模式不一致。具體控制限值見(jiàn)表2。對(duì)于水中氚濃度的控制，則是根據(jù)公眾的年有效劑量限值1 mSv·a-1導(dǎo)出的。

國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GBZ129—2016和國(guó)家軍用標(biāo)準(zhǔn)GJB803-90都是基于ICRP 60號(hào)出版物規(guī)定的放射工作人員全身均勻照射20 mSv限值，推導(dǎo)出工作場(chǎng)所氚化水的導(dǎo)出空氣濃度，對(duì)比兩個(gè)DAC限值，發(fā)現(xiàn)前者約后者的1.5倍，原因可能是GBZ129—2016在推導(dǎo)職業(yè)人員氚化水的DAC限值時(shí)未考慮通過(guò)皮膚對(duì)氚的吸收，而依據(jù)ICRP 30號(hào)出版物推薦模型，將通過(guò)皮膚吸收的攝入量與通過(guò)呼吸的吸入量之比假定為0.5，未考慮皮膚吸收時(shí)導(dǎo)出的DAC剛好為考慮皮膚吸收時(shí)導(dǎo)出的DAC的1.5倍。GJB1368A—2015與GBZ129—2016兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)在計(jì)算空氣中氚化水控制限值時(shí)均沒(méi)有考慮氚通過(guò)皮膚滲透的吸收。

2 氚控制限值標(biāo)準(zhǔn)的應(yīng)用研究

2.1 氚控制限值的推導(dǎo)

從上述分析中可以看出，內(nèi)照射劑量系數(shù)（即單位攝入量待積有效劑量參數(shù)）對(duì)于放射防護(hù)的實(shí)際實(shí)施至關(guān)重要，其依賴于物理數(shù)據(jù)和解剖與生物動(dòng)力學(xué)模型?；贗CRP 103號(hào)出版物建立完整的職業(yè)和公眾內(nèi)照射劑量系數(shù)工作已初見(jiàn)成效。2015年，ICRP推出了《放射性核素職業(yè)攝入》（Occupational Intakes of Radionuclides，OIR）系列出版物，提供了新的生物動(dòng)力學(xué)模型、劑量系數(shù)、監(jiān)測(cè)方法和生物分析數(shù)據(jù)。該系列出版物包括：第130號(hào)出版物（OIR：Part 1），對(duì)放射性核素職業(yè)內(nèi)照射、生物動(dòng)力學(xué)和劑量學(xué)模型、個(gè)人和工作場(chǎng)所監(jiān)測(cè)方法的評(píng)價(jià)及回顧性劑量評(píng)價(jià)的一般方面進(jìn)行了描述；第134號(hào)出版物（OIR：Part 2）和第137號(hào)出版物（OIR：Part 3）以及將推出的系列出版物（OIR：Part 4和OIR：Part 5），提供個(gè)體元素及其同位素的相關(guān)信息，包括：工作環(huán)境中所見(jiàn)的化學(xué)形態(tài)信息、主要同位素及其物理半衰期和衰變模式清單、參考生物動(dòng)力學(xué)模型的參數(shù)值以及工作場(chǎng)所常見(jiàn)的同位素的監(jiān)測(cè)技術(shù)信息，同時(shí)還提供了對(duì)大多數(shù)元素的吸入食入和系統(tǒng)生物動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)的評(píng)議［10，27-28］。該系列出版物將取代ICRP 30號(hào)系列出版物和第54、68和78號(hào)出版物。在ICRP 134號(hào)出版物中提供元素氫等提供了上述信息。ICRP 68號(hào)和ICRP 134號(hào)中關(guān)于氚的內(nèi)照射劑量系數(shù)對(duì)比見(jiàn)表4，兩者對(duì)應(yīng)的值變化很小。

表4 工作人員吸入和食入氚的內(nèi)照射劑量系數(shù)比對(duì)(Sv·Bq-1)Table 4 Internal radiation dose coefficient of tritium inhaled and ingested by worker in different publications(Sv·Bq-1)

在制定和應(yīng)用氚控制標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，人員的年劑量限值、內(nèi)照射劑量系數(shù)、吸收類型是關(guān)鍵因素。表1中現(xiàn)行的標(biāo)準(zhǔn)正是在內(nèi)照射劑量系數(shù)、吸收類型兩個(gè)關(guān)鍵參數(shù)的選擇不同，導(dǎo)致得到的控制限值不一致。表5列出了經(jīng)修正后的氚控制限值。為便于使用，并遵守從嚴(yán)要求，考慮氚化水通過(guò)皮膚吸收，同時(shí)認(rèn)為水中氚全部以氚化水狀態(tài)存在。

表5 修改后氚控制限值與現(xiàn)有標(biāo)準(zhǔn)對(duì)比Table 5 Comparison of modified tritium control limits with corresponding values in existing standards

對(duì)表5中建議控制限值的計(jì)算說(shuō)明如下：

1）在計(jì)算職業(yè)人員HTO和元素氚的DAC限值時(shí)，選用的是ICRP 134號(hào)出版物中相關(guān)的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)（表4）。

2）研究表明當(dāng)人體暴露于被HTO污染的大氣中時(shí)，HTO會(huì)通過(guò)吸入和皮膚接觸進(jìn)入體內(nèi)。根據(jù)聯(lián)合國(guó)核輻射效應(yīng)科學(xué)委員會(huì)（United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation，UNSCEAR）2016年報(bào)告、ICRP 30號(hào)出版物及相關(guān)文獻(xiàn)，設(shè)定完整皮膚吸收量為吸入量的一半［4，25，29］，因此在計(jì)算HTO導(dǎo)出空氣濃度的建議限值時(shí)考慮了最嚴(yán)格的情況，將皮膚吸收折算到吸入當(dāng)中；而皮膚對(duì)元素氚的吸收可忽略不計(jì)，因此計(jì)算其導(dǎo)出空氣濃度限值時(shí)未計(jì)入皮膚吸收途徑。

3）對(duì)于公眾成員吸入氚的待積有效劑量參數(shù)，GB18871—2002附錄中給出了三種吸入類別的單位攝入量待積有效劑量系數(shù)及相應(yīng)的半排期τ，分別為：F（快速，τ≤10 d）、M（中速，10 d＜τ≤100 d）和S（慢速，τ＞100 d）。目前研究表明，HTO生物半排期在8～14 d，因此宜選擇M呼吸類型單位攝入量待積有效劑量系數(shù)4.5×10-11Sv·Bq-1作為計(jì)算公眾攝入氚的劑量系數(shù)。ICRP 67號(hào)出版物也指出，在沒(méi)有具體資料時(shí)將M類別作為氚（微粒氣溶膠）的建議的缺省吸收類別［30］。理論上氚化水經(jīng)呼吸系統(tǒng)基本全部被吸收并參與人體循環(huán)，職業(yè)人員與公眾吸入所導(dǎo)致的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)不一致，差別可能體現(xiàn)在參與循環(huán)方式和生物半排期不同。

2.2 氚控制限值應(yīng)用分析

元素氚的控制限值要比氚化水的限值低4個(gè)數(shù)量級(jí)，考慮到實(shí)際情況的復(fù)雜性，若兩者無(wú)法很好區(qū)分，應(yīng)當(dāng)按最嚴(yán)控制原則，認(rèn)為所有元素氚均已轉(zhuǎn)化為氚化水。這會(huì)造成一些誤差，有必要從理論分析和測(cè)量中，掌握工作場(chǎng)所空氣中氚化水和元素氚的含量之比，從而能夠更加準(zhǔn)確地界定空中氣濃度限值，國(guó)內(nèi)外在多形態(tài)氚測(cè)量方面已有大量研究［31-35］。在修訂標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，建議使用ICRP最新出版物的成果，按照表5中建議限值進(jìn)行控制。在使用現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，建議職業(yè)人員的氚化水的空氣導(dǎo)出濃度限值按3.2×105Bq·m-3進(jìn)行控制，元素氚則按5×109Bq·m-3進(jìn)行控制，兩者的區(qū)別在于考慮了皮膚對(duì)氚化水的吸收。該限值是按職業(yè)人員每年工作2 000 h、每分鐘吸入空氣量0.02 m3推導(dǎo)出的，若實(shí)際情況與此不同，可根據(jù)實(shí)際情況進(jìn)行參數(shù)修正，在制定與使用氚的導(dǎo)出空氣濃度限值或氚的導(dǎo)出空氣濃度報(bào)警閥值時(shí)要考慮實(shí)際工作情況。

同時(shí)也必須清晰認(rèn)識(shí)到，以上各標(biāo)準(zhǔn)中氚控制限值的計(jì)算都是基于放射性工作人員或公眾年輻射最大劑量限制給出，通常會(huì)給人以只要不超過(guò)限值就安全沒(méi)問(wèn)題的錯(cuò)誤理解。首先，在實(shí)際環(huán)境中是一個(gè)多種射線及放射性物質(zhì)并存的輻射場(chǎng)，應(yīng)該綜合各種輻射類型所致劑量小于年劑量限制。并且在工作中還常提到約束劑量限制的概念，這就意味著控制限值的進(jìn)一步降低。通常約束劑量限值定為年有效劑量的1/10，將表5中相應(yīng)限值調(diào)整為原來(lái)的1/10進(jìn)行控制，更加利于實(shí)際工作中的輻射防護(hù)的實(shí)施。

此外，在涉氚設(shè)施運(yùn)行過(guò)程中，核輻射監(jiān)測(cè)的目的除了保護(hù)人員輻射安全外，也應(yīng)確保設(shè)備、設(shè)施的安全，及時(shí)發(fā)現(xiàn)設(shè)備、設(shè)施的非正常狀態(tài)。如果將空氣中氚的控制限值作為報(bào)警閾值，可能會(huì)忽視設(shè)備運(yùn)行期間的異常狀態(tài)。環(huán)境本底中HTO占氚含量的99%以上，《2018全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量報(bào)告》中列出全國(guó)空氣水蒸汽中氚濃度為0.006～0.029 Bq·m-3，若將空氣中HTO的報(bào)警閾值設(shè)置為3.2×105Bq·m-3，則兩者相差7個(gè)量級(jí)。運(yùn)行中某設(shè)備可能處于非正常狀態(tài)導(dǎo)致空氣中氚濃度在本底值和報(bào)警閾值之間，而從人員輻射安全標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)為正常，但實(shí)際會(huì)因未發(fā)現(xiàn)異常事故而造成了漏報(bào)。因此應(yīng)嚴(yán)格區(qū)分控制限值的使用對(duì)象。

對(duì)于在水體中的氚濃度控制，《GB6249—2011核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》明確提出：1）所有核動(dòng)力堆向環(huán)境釋放的放射性物質(zhì)對(duì)公眾中任何個(gè)人造成的有效劑量，每年必須小于0.25 mSv的劑量約束值；2）對(duì)于內(nèi)陸廠址，排放口下游1 km處受納水體中總β放射性不超過(guò)1 Bq·L-1，氚濃度不超過(guò)100 Bq·L-1。該標(biāo)準(zhǔn)要求核動(dòng)力廠對(duì)氣載及液態(tài)流出物中的氚進(jìn)行監(jiān)測(cè)，未要求對(duì)氚進(jìn)行化學(xué)形態(tài)的甄別監(jiān)測(cè)。因此在核設(shè)施的下游，不僅要考慮排放口的氚濃度，還應(yīng)考慮下游水體中氚的濃度，實(shí)際應(yīng)用中將表5中現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)的7.0×104Bq·L-1作為控制限值，而GB6249—2011中100 Bq·L-1作為篩選閾值。以上兩個(gè)值的應(yīng)用對(duì)象是人的輻射防護(hù)，而對(duì)于貯存氚的核設(shè)施，則更需考慮其安全性，要判斷氚是否發(fā)生泄露，需與當(dāng)?shù)厮w的本底水平作對(duì)比進(jìn)行判斷。近年來(lái)地表水及地下水中最高氚含量約10 Bq·L-1量級(jí)［36］，一旦發(fā)現(xiàn)水體中氚濃度明顯高于本底水平，則應(yīng)立即查明原因并采取補(bǔ)救措施。

3 結(jié)語(yǔ)

本文梳理了國(guó)內(nèi)主要的涉氚控制標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)比分析各標(biāo)準(zhǔn)中控制限值的推導(dǎo)依據(jù)與過(guò)程，并依據(jù)IAEA和ICRP出版物中最新的研究成果，對(duì)涉氚場(chǎng)所的氚控制限制值進(jìn)行了推導(dǎo)計(jì)算，給出了氚水和氚化氫的導(dǎo)出空氣濃度限值以及氚水排放活度濃度限值的新的建議值，對(duì)于職業(yè)人員，HTO和HT的導(dǎo)出空氣濃度限值分別為2.7×105Bq·m-3和4.0×109Bq·m-3；對(duì)于公眾人員，HTO和HT的導(dǎo)出空氣濃度限值分別為1.4×103Bq·m-3和2.1×107Bq·m-3；環(huán)境水中氚控制濃度為6.5×104Bq·L-1。特別強(qiáng)調(diào)的是，控制限值的適用對(duì)象是人而非設(shè)施設(shè)備，若氚監(jiān)測(cè)設(shè)備的測(cè)量值明顯高于本底水平，則應(yīng)立即采取干預(yù)措施。同時(shí)對(duì)標(biāo)準(zhǔn)的實(shí)際應(yīng)用提出了建議，引用約束劑量限制的概念，合理降低控制限值，盡量降低可能的輻射風(fēng)險(xiǎn)。