李多宏， 李 達， 劉立坤， 初泉麗， 周志波， 楊麗芳，武朝輝， 譚西早， 許振華

(國家核安保技術(shù)中心， 北京 102401)

核材料是核武器的核心，在核查過程中，對于核材料的探測成為了核查的重要內(nèi)容。但是由于核武器的機密性以及敏感性，在對核武器的類型和拆卸的核材料進行核查時，不允許將其取出進行直接測量，因此如何有效、快速地監(jiān)測和評估密封容器中核材料的屬性就變得尤為重要。

當今時代，對于核的使用已經(jīng)不再局限于核武器了，核材料和核技術(shù)已經(jīng)在能源、核醫(yī)學等領(lǐng)域找到了自己的一席之地。雖然，核技術(shù)已經(jīng)由軍用向民用成功轉(zhuǎn)型，并且飛速發(fā)展。但是對于核材料使用程度的增加，也意味著核擴散幾率的增加。因此，對民用核材料如何進行有效地追蹤和監(jiān)管變得越來越重要，那么針對核材料屬性的非破壞性分析技術(shù)也應(yīng)運而生。

目前，國內(nèi)、外已經(jīng)對核部件質(zhì)量屬性測量展開了一系列研究，也產(chǎn)生了許多非破壞性分析的方法，其中中子符合法作為一項重要技術(shù)在核材料的質(zhì)量測量中有著不可替代的作用[1]。符合中子測量，是記錄在符合分辨時間(電子學“門寬”)內(nèi)相互靠近的“中子對”。來自核材料的裂變中子通常存在時間關(guān)聯(lián)(10-13s)，而(α，n)反應(yīng)中子是隨機單個中子，相互之間沒有時間相關(guān)性。因此，符合中子測量方法，側(cè)重于裂變中子信號，能夠有效避免樣品基體材料中(α，n)反應(yīng)中子的直接影響。符合中子測量方法廣泛應(yīng)用于國際核保障視察。熱中子探測器選用3He正比計數(shù)管，主要利用3He 正比計數(shù)管與熱中子反應(yīng)截面大的特點，其反應(yīng)截面為5 330 ×10-26m2[2-3]。為了更好地理解和應(yīng)用此技術(shù)，就如何更好地優(yōu)化儀器的參數(shù)和測量條件實驗等進行了研究。

1 實驗部分

1.1 實驗測量設(shè)備

搭建的平板中子探測器系統(tǒng)[4-5](3He管、聚乙烯等屏蔽材料、JSR-15和中子源)；有源井形中子符合計數(shù)器，堪培拉公司。

2 測量結(jié)果與討論

2.1 中子計數(shù)統(tǒng)計

在探測器中心位置前30 cm處放置252Cf源，252Cf源通過自發(fā)裂變釋放中子，每一次裂變釋放的中子數(shù)在0～10個之間。在一定時間內(nèi)中子計數(shù)的測量滿足泊松分布[6-8]。對252Cf源進行10次測量，每次10 s，根據(jù)每次的計數(shù)，計算誤差，誤差波動較小，說明儀器穩(wěn)定性良好，計算標準偏差為15.21，平均值的平方根為19.39，標準偏差與平均值的平方根這2個值在2倍的因子范圍內(nèi)。對一個單一測量，標準偏差的最好的估計結(jié)果就是計數(shù)的平方根。

2.2 聚乙烯板厚度選擇

將1枚252Cf源放置在離探測器中心30 cm處，活度為1.85×105Bq，確保位置距離在測量時保持不變。在探測器兩邊不斷增加聚乙烯板，測量中子計數(shù)率，從而決定聚乙烯板的厚度。首先在不添加聚乙烯板的情況下進行測量，然后在兩邊不斷增加聚乙烯板的個數(shù)，從1～9，每塊板的厚度為0.635 cm，根據(jù)計數(shù)率的大小可以得出，中子探測最大效率是聚乙烯板的厚度為1.905 cm(3塊板)。改變源與探測器之間的距離進行測定，同樣得出最佳厚度為1.905 cm；改變源的強度進行不同距離的測量，得到同樣的結(jié)果，因此最佳的屏蔽厚度與源強和源與探測器之間的距離無關(guān)，在進行儀器的設(shè)計時，確定屏蔽材料的厚度可以使用此方法。

2.3 中子散射效應(yīng)的影響

對快中子散射進行試驗研究，在中子吸收實驗中可以看出，薄的金屬板對快中子幾乎沒有什么影響。與前面的試驗一樣，保持中子源與探測器的位置不變，移走金屬板，在252Cf源后面，與探測器相反方向放置鉛板，測量100 s，朝向探測器散射的中子就是反射效應(yīng)。將鉛板放置在源與探測器之間，測量100 s；同樣的用聚乙烯板做這2個試驗。結(jié)果見表1。

表1 中子散射實驗結(jié)果Table 1 Experimental results of neutron scattering

由表1可見，鉛板和聚乙烯放置在源后方時，計數(shù)升高，對中子均有一定的散射效應(yīng)，且聚乙烯的散射要高于鉛板，因聚乙烯含有較多的氫；鉛板和聚乙烯在源與探測器中間放置時，計數(shù)有所降低，兩種材料對中子均有一定的散射和吸收，且聚乙烯效果較強。

2.4 高壓的影響

使用中子符合計數(shù)器(AWCC)對252Cf源在不同電壓下(1 400～2 000 V)的總計數(shù)進行測量，測量時間30 s，結(jié)果如圖1所示。

圖1 高壓與計數(shù)關(guān)系圖Fig.1 Relationship between high voltage and counting

由圖1可知，電壓在大于1 680 V之后，總計數(shù)趨于穩(wěn)定，故在進行儀器參數(shù)設(shè)定時，電壓設(shè)定值一般設(shè)置為1 680 V。

2.5 門寬的設(shè)置

門寬的大小會影響探測到中子的概率，將1枚252Cf源放置于測量腔中心，設(shè)置門寬為8、16、32、64和128 μs，測量時間均為30 s，對測量結(jié)果進行記錄，如表2所示。

表2 門寬與中子計數(shù)的關(guān)系Table 2 Relationship between gate width and counting

可以看出在門寬為64 μs時，R計數(shù)的誤差分數(shù)最小，所以設(shè)置儀器的門寬為64 μs較合適。

2.6 死時間修正

在高中子計數(shù)率的情況下，因為探測器和電子學死時間原因，一些中子脈沖丟失了，假如2個中子被捕獲時挨得很近，它們的脈沖疊加，顯示只有1個脈沖，故測量得到的總計數(shù)率和符合計數(shù)率要較小一點。要對測量值進行修正，分別測量2個252Cf源，ID號分別為5065#、5066#；然后將2個源放置在一起測量，測得的結(jié)果如表3所示。

表3 死時間修正結(jié)果Table 3 Dead time correction results

由表3可見，對總中子計數(shù)率，將單次測量值加和，數(shù)值明顯高于2個源同時測量的結(jié)果，因?qū)?個源放置在一起時，有很高的中子計數(shù)率，死時間較大；對測量值進行修正后，與測量值求和的數(shù)據(jù)吻合，在誤差范圍內(nèi)。

圖2 γ靈敏度與γ源強關(guān)系Fig.2 Relation between γ sensitivity and γ source intensity

2.7 衰減時間確定

中子計數(shù)器在設(shè)計時應(yīng)考慮2個主要因素：3He管的數(shù)量和聚乙烯材料，這就關(guān)系到2個參數(shù)，儀器的效率和衰減時間。衰減時間是指中子在探測器中衰減需要多長時間，例如，多長時間中子會消失。主要是指中子被3He管吸收，或被聚乙烯吸收，或者逃離出探測器。在儀器設(shè)計時應(yīng)考慮衰減時間的大小，使中子能充分慢化并四散到3He管被探測到，假如衰減時間太長，就是中子被探測到的時間太長，時間相關(guān)性就會完全喪失。

通常采用門寬為32和64 μs時的符合計數(shù)率，也可以用G=1.257τ近似計算。將1枚252Cf源放置于測量腔中心，設(shè)置門寬為32和64 μs，測量時間均為30 s，記錄符合計數(shù)，計算τ值為38.7 μs。

2.8 探測器效率驗證

先將1枚252Cf源置于探測器測量腔中心位置，進行測量，時間100 s，計算探測器的效率ε=(總計數(shù)率-本底計數(shù)率)/源活度，計算得效率為37.8%，與出廠值一致。

2.9 γ干擾影響分析

γ射線是核材料中子測量分析中最重要的干擾因素之一。3He管γ靈敏度與γ輻射場強度有直接的關(guān)系。通過對3He管γ靈敏度進行測試分析，提出降低γ靈敏度的具體措施和(n，γ)甄別方法，并進行相關(guān)實驗驗證。

采用不同活度的γ射線源，測量不同強度下的γ靈敏度，結(jié)果如圖2所示。圖2中曲線(1) 為1.2 μCi137Cs源時計數(shù)率隨工作電壓的變化，曲線(2)為1.2 μCi137Cs+2 μCi60Co時計數(shù)率隨工作電壓的變化，曲線(3)是1.2 μCi137Cs+5 μCi60Co 時計數(shù)率隨工作電壓的變化，曲線(4)為1.2 μCi137Cs+0.1mCi152Eu計數(shù)率隨電壓的變化趨勢，曲線(5)為本底計數(shù)率隨電壓的變化趨勢。

上述實驗結(jié)果表明，產(chǎn)生本底噪聲貢獻的電壓通常較高。γ射線靈敏電壓一般都低于噪聲電壓，且γ射線強度越大，其靈敏電壓越低?？赏ㄟ^降低工作高壓、提高γ射線探測閾值或在樣品腔四周放置重材料，降低γ射線對中子測量造成的干擾影響，核材料中子測量分析，通常處于γ輻射強度相對較高的環(huán)境當中。以上介紹的措施，雖然能夠在一定程度上降低γ射線影響，但效果是有限的。為了更加有效、徹底消除γ射線的影響，提高核材料中子測量的準確度，需要引入(n，γ)甄別技術(shù)。

將1.2 μCi137Cs+5 μCi60Co 裸源置于AWCC樣品腔，分別采用總中子計數(shù)(S)和二重符合中子計數(shù)(D)記錄中子信號隨電壓變化關(guān)系。實驗結(jié)果如圖3所示，S在1 800 V附近迅速上升，而D始終保持在極低的水平(接近為零)。

圖3 γ靈敏度(T、D)與電壓的關(guān)系Fig.3 Relationship between γ sensitivity (T, D) and voltage

去除137Cs源，采用相同方法測量本底噪聲隨電壓變化關(guān)系，得到相似的變化關(guān)系圖，D也是保持不變。不同之處在于S在1 900 V附近才出現(xiàn)緩慢上升。將上述實驗結(jié)果與AWCC坪曲線(252Cf)放在一起進行比較，如圖4所示。

圖4 AWCC坪曲線與γ靈敏度比較Fig.4 Comparison between AWCC plateau curve and γ sensitivity

圖中曲線T、D分別表示測量坪曲線(用252Cf源)時的總中子計數(shù)率和符合中子計數(shù)率，γ為137Cs源總中子計數(shù)率，本底線為測量本底噪聲時的總中子計數(shù)率。當工作電壓大于1 800 V時，γ射線引起的總計數(shù)率快速上升，這說明S曲線中1 800 V附近計數(shù)率的增大是由γ射線引起的。本底曲線顯示，在工作電壓高于1 900 V時本底噪聲的總計數(shù)率貢獻才會稍微變得明顯。

上述實驗結(jié)果與文獻報道結(jié)果基本一致。因此可以判斷，S曲線中1 900 V之后計數(shù)率急劇增大的趨勢，是由中子、γ射線和本底噪聲三者共同作用的結(jié)果。

根據(jù)上述實驗測量結(jié)果和分析，為能夠有效地壓制γ射線對中子測量的干擾，可采用合適的工作電壓或采用符合測量方法。

2.10 偶然事件對符合測量的影響

先將1枚252Cf源(編號5065#)固定于探測器測量腔中心位置，進行測量，時間30 s，再將另一枚252Cf源(編號5066#)置于測量腔中心和儀器外面不同位置處，進行測量，結(jié)果如表4所示。

表4 偶然事件對符合測量的影響結(jié)果Table 4 Impact results of accidental events on coincidence measurement

可以看出，外界中子源在測量腔里面和儀器表面對測量結(jié)果影響較大，將中子源置于儀器表面10至50 cm處總中子計數(shù)略微增大，對符合中子計數(shù)幾乎沒有影響。5066#和5065#同時測量值小于將5066#和5065#的加和值，原因是死時間的影響，詳見第2.6節(jié)。

3 結(jié) 論

中子測量技術(shù)在核材料衡算中發(fā)揮越來越重要的作用，本實驗對符合中子計數(shù)器設(shè)計時應(yīng)考慮的幾個問題做了研究，通過固定中子源與探測器之間的距離，測量聚乙烯板的厚度不同時的探測效率，聚乙烯板的厚度為1.905 cm時，中子探測效率最大；聚乙烯板的散射要高于鉛板，聚乙烯板和鎘板組合作為中子的屏蔽材料效果最好；高壓一般選擇1 680 V；門寬為64 μs較合適；在很高的計數(shù)率時，要對死時間進行修正；衰減時間可以用公式進行計算；對探測效率進行了驗證，與出廠值基本吻合；對γ干擾影響進行了分析，為能夠有效地壓制γ射線對中子測量的干擾，可采用合適的工作電壓或采用符合測量方法；外界中子源在測量腔里面和儀器表面對測量結(jié)果影響較大，將中子源置于儀器表面10至50 cm處，總中子計數(shù)略微增大，對符合中子計數(shù)幾乎沒有影響。當然，除了以上要考慮的幾點因素，應(yīng)用中子符合計數(shù)器在測量鈾、钚時，還應(yīng)考慮中子增殖、(α，n)反應(yīng)、238U的自發(fā)裂變等，未來還需要進一步研究。