李 威

（中海油研究總院有限責(zé)任公司，北京100028）

渤海灣盆地是中國東部重要含油氣盆地，經(jīng)歷半個多世紀(jì)的勘探，主要以產(chǎn)油為主，已探明原油儲量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于已探明天然氣儲量；截至2017年底，渤海灣盆地發(fā)現(xiàn)的最大氣田為千米橋凝析氣田，探明天然氣地質(zhì)儲量305×108m3、凝析油896×104t［1］。前人認(rèn)為渤海灣盆地主要為油型盆地，以生油為主，且晚期新構(gòu)造運動活躍，不利于大型氣藏的形成和保存［1-3］。

中國海洋石油集團有限公司通過長期的攻關(guān)研究，向深層挺進，于2018年發(fā)現(xiàn)了探明儲量超千億方的整裝凝析氣田-渤中19-6凝析氣田［3］。這一發(fā)現(xiàn)，一舉打開了渤海灣盆地渤海海域深層天然氣勘探的新領(lǐng)域，展現(xiàn)了油型盆地天然氣勘探的巨大潛力，對于推動渤海灣盆地深層-超深層油氣勘探意義重大。

對于油型盆地天然氣藏的成因機理，普遍認(rèn)為富含Ⅰ、Ⅱ型干酪根的油型盆地中天然氣主要以原油裂解氣和滯留烴裂解氣為主，兩者呈接力生烴的方式持續(xù)生氣［4］。李劍等［5］對渤海灣盆地富含Ⅰ、Ⅱ型干酪根的烴源巖進行系列的模擬實驗，認(rèn)為盆地中該類烴源巖在生烴高峰階段排烴效率不到60%，存在大量的滯留烴，隨著埋深加大，溫度升高，滯留烴和古油藏是天然氣的主要氣源灶。

前人利用天然氣組分和碳同位素等地球化學(xué)數(shù)據(jù)對渤中19-6氣田天然氣的成因進行了一定的研究，但是在判識天然氣成因方面產(chǎn)生了諸多矛盾，主要存在以下問題：①從天然氣的碳同位素特征上看，根據(jù)戴金星［6］提出的乙烷同位素δ13C2＞-28‰為煤型氣的標(biāo)準(zhǔn)，那么判斷渤中19-6氣田的天然氣應(yīng)該為煤型氣，但是從區(qū)域地層分布來看，渤中19-6氣田潛山復(fù)合體之上覆蓋的地層為古近系沙河街組、東營組地層，該區(qū)域沒有煤系分布，因此從沉積地層背景來看，天然氣不可能是煤型氣；②利用戴金星提出的圖版［6］，渤中19-6氣田天然氣基本都分布在混合區(qū)域，前人大多是結(jié)合其他地質(zhì)特征進行推斷其為油型氣，沒有直接證據(jù)證明其具體成因類型；③利用謝增業(yè)等［7］提出的裂解氣判別圖版，渤中19-6氣田天然氣雖然分布在干酪根裂解氣區(qū)域，但是按照圖版劃分標(biāo)準(zhǔn)，天然氣分布區(qū)成熟度范圍在1.0%左右，與渤中19-6氣田天然氣實際的成熟度及埋深相矛盾，故對于該圖版在渤海灣盆地的適用性需要慎重。據(jù)于此，有必要對渤中19-6氣田的凝析氣成因進行深入分析。

1 地質(zhì)概況及樣品實驗

渤中凹陷位于渤海灣盆地中東部，面積近1×104km2，是渤海海域面積最大的二級構(gòu)造單元。渤中19-6氣田位于渤中凹陷西南部（圖1），其北部、西部和東部分別為沙壘田凸起、埕北低凸起和渤南低凸起，氣田周邊為曹妃甸18-2油田、渤中13-1油田、渤中21-22含氣構(gòu)造帶［3］。圖1中，字母代表地層的細(xì)分層位。從左到右，逐級細(xì)化，例如：新近系-明化鎮(zhèn)組-明化鎮(zhèn)組上段（N1m1）。

圖1 渤中19-6凝析氣田區(qū)域位置圖［3］Fig.1 Location of Bozhong 19-6 gas condensate field

渤中凹陷潛山地層在縱、橫向上分布變化較大，由北部的中生界、下古生界和太古界3套地層逐漸過渡到南部的太古界，上覆新生界厚度可達(dá)4 500 m，發(fā)育古近系孔店組、沙河街組和東營組，新近系館陶組和明化鎮(zhèn)組，以及第四系。渤中19-6氣田主力氣層為太古界變質(zhì)花崗巖和上覆孔店組砂礫巖共同構(gòu)成的深層泛潛山儲層［8］，洼陷中發(fā)育沙三段、沙一段和東三段3套烴源巖。渤中19-6氣田周緣各次洼中三套烴源巖的有機質(zhì)豐度達(dá)到了好—最好，在有機質(zhì)類型上沙河街組三段烴源巖的有機質(zhì)類型主要為Ⅱ1型—Ⅱ2型，并以Ⅱ2型為主，利用各次洼取樣分析測定的泥巖熱演化成熟度（R o）值結(jié)合盆地模擬分析，認(rèn)為渤中19-6構(gòu)造帶周源次洼沙三段烴源巖成熟度主要分布在1.6%左右，目前主要處于成熟-高成熟階段；沙河街組一段烴源巖的有機質(zhì)類型主要為Ⅱ1型，處于成熟—高成熟階段；東營組三段烴源巖的有機質(zhì)類型屬于Ⅱ1型—Ⅱ2型，埋深相對淺，目前主要處于成熟階段［9］。其中沙三段是渤中19-6凝析氣田的主力烴源巖層，烴源巖處于成熟—過成熟階段，超覆于低潛山和砂礫巖之上或通過大斷層斷面直接接觸［1-2］。

本文對渤中19-6氣田4個天然氣樣品進行同位素、組分、輕烴等分析的基礎(chǔ)上（表1），針對研究區(qū)以凝析油氣為主的特征，重點選取了5個凝析油樣品，首次開展金剛烷系列定量分析，分析與天然氣伴生的凝析油裂解程度，剖析目前關(guān)于天然氣成因認(rèn)識存在的矛盾，對渤中19-6氣田天然氣成因進行更深入地探討。

表1 渤中19-6氣田天然氣組分及同位素Tab.1 Natural gas components and isotopes in Bozhong 19-6 gas field

輕烴實驗是在Agilent 7890GC氣相色譜儀進行，采用30 m×0.25 mm的彈性石英毛細(xì)柱DB-5進行分析。起始溫度30℃，柱溫80℃～310℃，升溫速率為6℃·min-1。采用氮氣作為載氣，氫氣40 ml·min-1，空氣400 ml·min-1。用FID檢測器檢測。

金剛烷雙質(zhì)譜分析在Agilent 7890GC氣相色譜儀進行；載氣：99.999%氦氣；進樣口：300℃；傳輸線：300℃；色譜柱：HP-5MS彈性石英毛細(xì)柱（60 m×0.25 mm×0.25 m）；柱溫：初溫50℃保持5 min；15℃·min-1升溫至80℃，以2.5℃·min-1升至250℃，再以15℃·min-1升至300℃保持10 min；載氣流速：1 ml·min-1.質(zhì)譜EI源，70 eV；燈絲電流：100 mA；倍增器電壓：1 200 V。

2 渤中19-6氣田天然氣成因

2.1 氣藏特征

渤中19-6氣田屬于特高含凝析油凝析氣藏，氣油比951.00～1 500.00 m3·m-3，氣藏高含凝析油（大于700.00 g·m-3），20℃條件下的凝析油密度普遍小于0.80 g·cm-3，低粘度、低含硫，高含蠟、高凝固點。凝析氣藏主要賦存于孔店組和太古界潛山中，壓力系數(shù)為1.15～1.36之間，屬于常壓-弱超壓體系，氣藏溫度分布在134.00℃～172.00℃之間，地溫梯度3.60℃·100-1·m-1，屬于高地溫梯度系統(tǒng)。

渤中19-6氣田天然氣樣品分析表明，天然氣甲烷含量在70.00%～78.50%之間，CO2含量在6.90%～16.30%之間，N2含量在0.12%～0.32%之間，干燥系數(shù)0.84～0.86之間，屬于典型的“中等-高含二氧化碳”濕氣。從天然氣同位素分布來看，甲烷同位素（δ13C1）分布在-37‰～-40‰之間，乙烷同位素（δ13C2）分布在-25.45‰～-27.00‰之間，具有甲烷同位素（δ13C1，下同）＜乙烷同位素（δ13C2，下同）＜丙烷同位素（δ13C3，下同）＜正丁烷同位素（δ13C4，下同）＜正戊烷同位素（δ13C5，下同）的正碳同位素系列，屬于有機成因氣（表1）。

2.2 天然氣類型分析

戴金星［10］通過統(tǒng)計國內(nèi)外大量的天然氣數(shù)據(jù)，提出將天然氣同位素δ13C2＞-28‰、δ13C3＞-23.20‰作為煤型氣的判別依據(jù)，屬于油型氣的天然氣乙烷、丙烷同位素主要分布在δ13C2＜-29.00‰、δ13C3＜-25.50‰的區(qū)間。渤中19-6天然氣的δ13C2主要分布在-25‰～-28‰之間，δ13C3主要分布在-24‰～-26‰之間，從δ13C2分布來看天然氣主要分布在煤型氣區(qū)間，而從δ13C3分布來看，天然氣則分布在油型氣與煤型氣之間；結(jié)合地層分布特征及烴源巖特征分析，渤中19-6氣田天然氣應(yīng)該不屬于煤型氣，而與典型的油型氣也有差異。對于這種類型的天然氣，黃汝昌等［11］稱之為偏腐殖型氣，這種類型天然氣主要與該地區(qū)含Ⅱ型有機質(zhì)的烴源巖相關(guān)；將渤中19-6氣田天然氣投影到相關(guān)圖版（圖2a），可以看出天然氣樣品點均分布在偏腐殖型氣范圍內(nèi)，且主要屬于湖相成因，這與渤中凹陷的沉積地質(zhì)背景也是吻合的。

趙孟軍等［12］對塔里木盆地氣藏的研究，將氣體劃分為陸相和海相兩大成因類型。并進一步將陸相天然氣劃分為偏腐殖型濕氣、腐殖型干氣，海相天然氣劃分為成熟氣、高-過成熟氣、偏腐殖型成熟氣（圖2b），提出δ13C2與δ13C1差值大于8.00‰，往往具有陸相-偏腐殖型天然氣的典型特征。渤中19-6天然氣δ13C2、δ13C3值明顯偏重，δ13C1值大于-40.00‰，且δ13C2與δ13C1差值大于8.00‰，在相關(guān)圖中（圖2b），也發(fā)現(xiàn)基本上均分布在陸相-偏腐殖型天然氣范圍中，即表明渤中19-6氣田天然氣主要屬于偏腐殖型氣。

天然氣輕烴參數(shù)蘊含大量的母源、環(huán)境及成熟度等相關(guān)信息，目前應(yīng)用廣泛的主要為C5-7類相關(guān)化合物。胡惕麟等［13］提出了利用甲基環(huán)己烷指數(shù)（IMCH）辨識天然氣類型的標(biāo)準(zhǔn)，當(dāng)IMCH大于（50±2）%時為煤成氣。其中IMCH為：w（MCH）/w（MCH+RCPC7+n C7）×100%，MCH為六元環(huán)烴，RCPC7為五元環(huán)烴，n C7為正庚烷。

通過對渤中19-6天然氣樣品分析，發(fā)現(xiàn)樣品的IMCH分布在30.60%～32.43%之間，按照甲基環(huán)己烷指數(shù)（IMCH）辨識標(biāo)準(zhǔn)，可以排除煤成氣的可能。

天然氣中脂肪族組成受不同沉積環(huán)境、不同母質(zhì)類型源巖的影響。常用C5-C7正構(gòu)烷烴、異構(gòu)烷烴和環(huán)烷烴的相對含量來鑒別不同成因的天然氣，在C5-7三角圖中可以看出，渤中19-6天然氣分布在腐泥型氣和腐殖型氣的交界線附近，表明渤中19-6天然氣可能不是典型的腐泥型天然氣或者腐殖型天然氣（圖3a）。進一步利用C7三角圖對渤中19-6氣田天然氣進行成因分類，從三角圖中可以看出（圖3b），天然氣樣品點均分布在偏腐殖型氣范圍內(nèi)，因此利用輕烴判識圖版對天然氣類型進行直接判斷，也可以看出渤中19-6氣田天然氣主要為偏腐殖型氣。

圖2 渤中19-6天然氣碳同位素成因鑒別圖Fig.2 Carbon isotope genetic identification of Bozhong 19-6 gas field

圖3 渤中19-6天然氣輕烴系統(tǒng)三角圖Fig.3 Light hydrocarbon system triangle chart of Bozhong 19-6 gas field

Ten Haven［14］應(yīng)用Mango參數(shù)交會圖版成功劃分了陸相高等植物來源、湖相低等生物來源及混合來源的氣源巖母質(zhì)，其中w（P2）為（2-甲基己烷+3-甲基己烷）含量、w（P3）為（2，2-二甲基戊烷+2，4-二甲基戊烷+3，3-二甲基戊烷+2，3-二甲基戊烷+3-乙基戊烷+2，2，3-三甲基丁烷）含量、w（N2）為（1，1-二甲基環(huán)戊烷+1，順-3-二甲基環(huán)戊烷+1，反-3-二甲基環(huán)戊烷）含量；總烴含量用w（T）表示。本次應(yīng)用該圖版對渤中19-6氣田天然氣類型進行判別，從圖4中可以看出，渤中19-6氣田天然氣樣品點集中分布在中間混合來源區(qū)域；從圖4b來看，源自湖相低等生物的烴類應(yīng)該具有低的w（N2）/w（P3），w（N2）/w（P3）小于0.5，而高等植物來源的產(chǎn)物具有高值的w（N2）/w（P3）＞1.4，渤中19-6氣田天然氣樣w（N2）/w（P3）介于兩者之間，介于1.0～1.3之間，表明天然氣為混合來源的氣源巖所生成，w（N2）/w（P3）更接近高等植物來源區(qū)，結(jié)合天然氣類型的判識，認(rèn)為應(yīng)該主要來源于偏腐殖的混合型氣源巖。

2.3 天然氣成熟度判斷

Behar等［15］通過模擬實驗建立了Ⅱ型和Ⅲ型干酪根在不同演化階段生成的天然氣的δ13C1和δ13C2變化軌跡，利用其圖版可以確定天然氣的成熟度。渤中19-6偏腐殖型氣的多數(shù)樣品在Berner圖板中落在靠近Ⅱ型干酪根的演化趨勢線上，在類型上也顯示為混合型，同時也說明Berner圖版用于渤中19-6氣田偏腐殖型氣成熟度的確定是合適的。根據(jù)該圖版可以判斷，渤中19-6天然氣的成熟度（R o）主要集中在1.50%左右（圖5a）。

部分輕烴參數(shù)對溫度的敏感性較高，和有機質(zhì)成熟度具有良好的相關(guān)性，目前常用庚烷值、異庚烷值的分布區(qū)間來劃分天然氣成熟度范圍［16］，通常根據(jù)庚烷值和異庚烷值的相對大小將天然氣分為低熟氣、成熟氣、高成熟氣、過熟氣。Canipa-Morales等［17］通過研究認(rèn)為2-MH、3-MH和DMP的沸點溫度接近，蒸發(fā)分餾程度相似，因此根據(jù)此參數(shù)計算的庚烷值和異庚烷值基本不受蒸發(fā)分餾作用的影響。利用庚烷值和異庚烷值判識圖版對渤中19-6氣田天然氣成熟度進行判識（圖5b），天然氣庚烷值分布在28～32之間，異庚烷值分布在2.1～3.5之間，綜合判識為高熟氣。

圖5 渤中19-6偏腐殖型天然氣成熟度識別圖Fig.5 Partial humus type gas maturity identification of Bozhong 19-6 gas field

渤中19-6氣田未發(fā)現(xiàn)之前，渤海灣盆地最大的凝析氣田為千米橋潛山氣田，對于千米橋和板橋氣田天然氣成因，前人做過大量的研究［18-19］。楊池銀［18］研究板橋凹陷深層潛山天然氣，認(rèn)為氣源灶為下第三系偏腐殖型烴源巖，天然氣主要為成熟-高熟偏腐殖型天然氣。黃海平等［19］對板橋凝析氣成熟度進一步分析，認(rèn)為各區(qū)天然氣成熟度有差異，并利用δ13C1-Δδ13C2-1劃分出不同區(qū)域天然氣的成熟度分布，認(rèn)為板南區(qū)天然氣成熟度較高，屬于高熟氣。由2.2節(jié)可知，渤中19-6氣田天然氣主要屬于偏腐殖型氣，故從成因上來看，同屬于渤海灣盆地的渤中19-6氣田天然氣與板橋氣田天然氣具有可對比性，將渤中19-6氣田天然氣點投影到板橋氣田成熟度分區(qū)可以看出，渤中19-6氣田天然氣與板南區(qū)天然氣分布區(qū)重合（圖6），同樣屬于高熟階段生成的天然氣。

圖6 天然氣δ13C 1與δ13C 2-δ13C 1關(guān)系圖Fig.6 δ13C1 versusδ13C2-δ13C1 carbon isotope of natural gas

3 原油裂解程度評價

Dahl等［20］認(rèn)為金剛烷化合物在演化過程中既不被破壞也不會新生成，隨著烴類裂解程度的加大，金剛烷類化合物含量增加，而較高分子量的化合物如萜烷、甾烷等因裂解而含量降低，即金剛烷類含量與烴類裂解程度呈正相關(guān)性，而與萜烷、甾烷等化合物含量呈負(fù)相關(guān)性，據(jù)此可作為原油裂解程度的指標(biāo)，并建立了（3-+4-）二甲基雙金剛烷-C29膽甾烷絕對含量判斷原油裂解程度的定量圖版。金剛烷的抗裂解性成為近年來地球化學(xué)家研究原油裂解的重要參數(shù)［21-22］。

張水昌等［23］曾利用原油中（3-+4-）二甲基雙金剛烷的含量，對塔里木盆地英南2井凝析油的的裂解程度進行了研究，英南2井（3-+4-）二甲基雙金剛烷含量36.79～39.86μg·g-1，計算原油裂解程度為60%左右。趙賢正等［24］利用張水昌建立的裂解圖版，對渤海灣盆地牛東油氣田的凝析油裂解程度進行判斷，牛東油氣田凝析油（3-+4-）二甲基金剛烷含量分布在73.03～111.74μg·g-1，通過圖版判斷牛東氣田凝析油裂解程度在70%左右（圖7）。相較于牛東氣田及英南2井凝析油的高金剛烷含量，渤中19-6氣田凝析油的（3-+4-）二甲基金剛烷含量分布在25～31μg·g-1之間，指示渤中19-6氣田凝析油為高成熟原油，原油裂解程度遠(yuǎn)低于英南2井及牛東氣田，將渤中19-6凝析油樣品點投影到相應(yīng)圖版上可見原油裂解程度主要分布在20%左右（圖7），顯示原油裂解程度低。

圖7 原油裂解程度與金剛烷含量相關(guān)關(guān)系圖Fig.7 Oil cracking degree versus amantadane content

王勇剛等［25］對東海盆地西湖凹陷原油裂解程度進行了系統(tǒng)分析，并通過計算建立了不同裂解程度與3-4，二甲基金剛烷含量的對應(yīng)關(guān)系。本文根據(jù)該對應(yīng)關(guān)系建立相應(yīng)演化曲線，并將渤中19-6氣田凝析油樣品點投影其中，從圖7可見，渤中19-6凝析油裂解程度主要分布在20%左右的區(qū)間范圍內(nèi)，與牛東氣田的對比結(jié)論一致，均表明較低的原油裂解程度。

Dahl等［20］通過實驗測量，在考慮成熟度的前提下，將由金剛烷計算的原油裂解程度與原油實際裂解程度進行了相關(guān)性分析，相關(guān)系數(shù)為0.98，具有非常好的相關(guān)關(guān)系，并建立了海相以及湖相相關(guān)趨勢圖版（圖8）。2.3節(jié)對渤中19-6氣田的凝析氣成熟度進行了分析，認(rèn)為成熟度分布在1.5%左右；國建英等［26］曾經(jīng)就渤海灣盆地歧口凹陷歧深1井天然氣進行分析并建立了δ13C1-R o回歸方程，δ13C1=18.009 In R o-44.362，將歧深1井天然氣與渤中19-6氣田的天然氣進行對比，認(rèn)為兩者成因具有相似性，氣藏埋藏均位于深層，天然氣δ13C2均偏重，不發(fā)育煤系地層，主要來源于第三系，鑒于此，本文利用該δ13C1-R o回歸方程對渤中19-6氣田的凝析油氣的成熟度進行了計算，成熟度介于1.4%～1.6%之間，與2.3節(jié)相吻合。將成熟度值投影到相關(guān)趨勢線上發(fā)現(xiàn)樣品點對應(yīng)的金剛烷換算的裂解程度與上文計算的裂解度是一致的，而樣品點所對應(yīng)的實際裂解度在20%左右，略低于金剛烷計算的裂解度（圖8），即渤中19-6氣田原油裂解程度較低。

圖8 原油實際裂解程度與金剛烷計算的裂解程度對應(yīng)圖Fig.8 Extent of cracking versus methyldiamantane concentration in laboratory oil-cracking experiments

對于原油裂解度，前人也利用氣油比（GOR）計算原油轉(zhuǎn)化率［27-29］，進而直觀識別原油被熱解破壞掉的原油比例；其中，原油轉(zhuǎn)化率C=RGO/（RGO+22 428.28），RGO為氣油比，m3·m-3。Hunt［29］指出，當(dāng)油藏內(nèi)氣油比超過37 380.46 m3·m-3，C值為51%或62.5%時，獨立油相消失。利用該理論和公式計算渤中19-6氣田原油轉(zhuǎn)化率低于20%，原油裂解程度低，屬于開始裂解階段。

前人對渤中19-6構(gòu)造帶進行埋藏?zé)崾坊謴?fù)［9］（圖9），從熱史圖上來看：古近紀(jì)沙河街組-東營組沉積期，構(gòu)造帶屬于埋藏增溫階段，孔店組及其下基巖儲層溫度在120℃左右，沙三段烴源巖層溫度在110℃左右，東營組沉積末期25 Ma（百萬年）左右受構(gòu)造左右的影響，渤中19-6構(gòu)造帶整體抬升，地層遭受剝蝕，儲層溫度也隨之降低到100℃左右，進入新近紀(jì)館再次沉積埋藏，直至現(xiàn)今，孔店組及基巖潛山儲層溫度在150℃左右，為地質(zhì)歷史時期最高儲層溫度；且通過測試發(fā)現(xiàn)，渤中19-6氣田儲層靜井溫度在130℃～160℃之間，而對于原油來說，一般而言150℃是原油即將開始裂解的初始溫度。即從渤中19-6氣田的構(gòu)造熱演化史和現(xiàn)今測試溫度來說，原油在地質(zhì)歷史時期沒有進入大量裂解的階段。

綜合分析表明渤中19-6氣田凝析油裂解程度在20%左右，裂解度較低，屬于原油開始裂解的初始階段，對天然氣的貢獻(xiàn)量有限。

因此，結(jié)合圖8對原油裂解程度的分析，認(rèn)為渤中19-6氣田天然氣主要為干酪根在高成熟階段裂解形成的天然氣。

圖9 渤中19-6構(gòu)造帶熱演化史［9］Fig.9 Geothermal evolution history of Bozhong 19-6 structure

4 結(jié)論

渤中19-6氣田天然氣為“中等-高含二氧化碳”濕氣，氣油比普遍高于1 000.00 m3·m-3。根據(jù)天然氣組分、同位素、輕烴綜合分析認(rèn)為渤中19-6氣田天然氣為偏腐殖型天然氣，主要來源于混合型母質(zhì)。利用同位素、輕烴等判斷天然氣成熟度在1.5%左右，屬于高熟氣，與板橋氣田對比分析認(rèn)為渤中19-6氣田天然氣成熟度與板南區(qū)一致屬于高熟氣。對與天然氣伴生的凝析油金剛烷進行定量分析，對比英南2井、牛東氣田、西湖凹陷等凝析油裂解程度，認(rèn)為渤中19-6氣田凝析油裂解程度較低，原油實際裂解程度在20%左右，屬于初始裂解階段，對天然氣的貢獻(xiàn)量有限。綜合分析認(rèn)為渤中19-6氣田天然氣主要為偏腐殖型干酪根高熟階段裂解形成的天然氣。

作者貢獻(xiàn)申明：

李威：單獨提出本文觀點，獨立完成文章的構(gòu)造、結(jié)構(gòu)，獨立完成文章撰寫、獨立創(chuàng)作完成相關(guān)專業(yè)圖件的繪制。