申慶浩， 華 偉， 常 穎， 黃 潤(rùn)， 張 凱， 徐自勵(lì)

(1. 四川大學(xué)電子信息學(xué)院， 成都 610065； 2. 沈陽(yáng)大學(xué)師范學(xué)院， 沈陽(yáng) 110044； 3. 中國(guó)民用航空總局第二研究所， 成都 610041)

1 引 言

由于微波等離子體轉(zhuǎn)化效率高、無(wú)電極污染、使用壓強(qiáng)范圍大、電子密度高的優(yōu)點(diǎn)使得其廣泛應(yīng)用于如處理氣體污染、等離子體氣相沉積、表面材料處理、等離子體隱身、光譜技術(shù)等諸多方面[1]. 近年來(lái)不斷加劇的溫室效應(yīng)使得人們?cè)絹?lái)越關(guān)注對(duì)CO2的降解，其中等離子體中富集的大量活性粒子能夠降低CO2分解反應(yīng)閾值能，是一種受到廣泛關(guān)注的有前景的CO2轉(zhuǎn)化方法. 在CO2的分解反應(yīng)中CO2的轉(zhuǎn)化率受到電子密度、氣體溫度等諸多參數(shù)的影響[2]，因此分析等離子體炬中等離子體參數(shù)有助于解決等離子體源的設(shè)計(jì)及應(yīng)用.

Georgieva在中壓條件下分別基于雙級(jí)近似和泊松方程仿真了二維表面波等離子體，討論了功率和壓強(qiáng)對(duì)等離子體特性的影響[3]. Palomares測(cè)量了在中等壓力范圍內(nèi)產(chǎn)生的氬表面波感應(yīng)等離子體的電子密度和電子溫度，并觀察出電子溫度沿著電子密度減小的方向而增大的現(xiàn)象[4]. 我們?cè)谥暗难芯恐袠?gòu)建了常壓下基于微波激發(fā)的等離子體炬，展示了激發(fā)過(guò)程中一些如電子密度、電子溫度、氣體溫度等方面的等離子體參數(shù). 由于沒(méi)有考慮分子離子的重組反應(yīng)在常壓中起到的重要作用，所以仿真結(jié)果具有一定的偏差[5-8].

基于以上研究在模型仿真的不足，在原有氬原子動(dòng)力學(xué)的基礎(chǔ)上，通過(guò)分子離子的離子轉(zhuǎn)化、離解重組以及電子和原子碰撞離解的過(guò)程與氬分子離子的動(dòng)力學(xué)耦合，設(shè)計(jì)仿真了耦合麥克斯韋方程的自洽二維流體等離子體模型，以及耦合流動(dòng)、傳熱、射頻多物理場(chǎng)，更加深入地理解等離子體在不同氣壓下的激發(fā)過(guò)程，有助于等離子體源的建設(shè)，對(duì)于分解CO2的應(yīng)用具有一定的指導(dǎo)作用.

2 理論模型

圖1 微波激發(fā)裝置示意圖

圖2 二維仿真模型示意圖

表1 氬等離子體中與分子離子有關(guān)的物理過(guò)程

3 控制方程

通常采用PIC模擬、流體近似和混合方法三種方法對(duì)等離子體進(jìn)行分析[9]. 本文采用流體近似的方法，假定等離子體的行為類似于流體：首先，建立等離子體中的波動(dòng)方程,用于分析電磁波對(duì)各種等離子體參數(shù)的影響; 然后，在雙極擴(kuò)散的假設(shè)下,建立等離子體的流體方程, 用于分析等離子體電子密度隨時(shí)間的變化；同時(shí), 利用波爾茲曼方程分析高頻電磁波對(duì)電子的加速效應(yīng)，加速的電子通過(guò)碰撞將能量傳遞給重粒子，利用熱傳導(dǎo)方程求出粒子能量的變化率，而粒子的能量的變化率又會(huì)影響電磁場(chǎng)，經(jīng)過(guò)反復(fù)迭代可以得到最終激發(fā)結(jié)束后的等離子體特征，詳細(xì)的仿真計(jì)算過(guò)程請(qǐng)參見(jiàn)我們之前的工作[5-8].

4 結(jié)果分析

5 Torr壓力下電子密度以及S11變化趨勢(shì)的仿真結(jié)果見(jiàn)圖3.反映微波等離子體激發(fā)過(guò)程總等離子體密度增長(zhǎng)大概可以分為三個(gè)階段. 在第一階段(0～ 10-7s)，微波在等離子體中傳播時(shí)饋入的能量大約只有1 dB，由于沒(méi)有足夠的電子和能量參與反應(yīng)，使得內(nèi)部碰撞反應(yīng)保持在較低水平，等離子體電子密度保持在1016m-3左右. 在第二階段(10-7～ 10-4s)，等離子體發(fā)生激烈的碰撞并且吸收了大量的能量，S11參數(shù)迅速減少至-7 dB左右. 內(nèi)部的電子密度在極短時(shí)間內(nèi)猛烈増長(zhǎng)，超過(guò)了截至電子密度4×1017m-3, 最終達(dá)到9×1018m-3，電子雪崩效應(yīng)發(fā)生. 集體等離子體行為會(huì)因?yàn)榕鲎驳母蓴_導(dǎo)致微波不會(huì)被反射，微波可以穿透到電子密度高于臨界密度的區(qū)域，因此在這段時(shí)間內(nèi)電子密度高于臨界值的區(qū)域成為微波的理想吸收體[10]. 正如圖4所示，電磁波依舊可以穿過(guò)等離子體到達(dá)另一側(cè). 除此之外電磁波可以沿著等離子體與介質(zhì)表面之間以表面波的形式傳播，表面波繼續(xù)饋入等離子體內(nèi)使得等離子體密度持續(xù)上升，表面波等離子體也是利用該原理放電. 在第三階段(10-4～ 1 s)由于電子密度的持續(xù)增長(zhǎng)，等離子體抵抗微波的能力不斷增強(qiáng)，吸收能量不斷減少，大概只有0.5 dB左右的能量被等離子體吸收，最終會(huì)與帶電粒子向壁面的擴(kuò)散損失基本相等，電子的產(chǎn)生與消失達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡，電子密度穩(wěn)定維持在2.76×1018m-3.

圖3 5 Torr壓力下電子密度以及S11變化趨勢(shì)Fig.3 Electron densities and S11 at 5 Torr

(a)

(b)

(a)

(b)

(c)

(d)

(a)

(b)

(c)

(d)

(a)

(b)

(c)

等離子體的氣體溫度參數(shù)在表面處理、醫(yī)療等應(yīng)用領(lǐng)域一直作為衡量標(biāo)準(zhǔn)之一.圖6展示了不同時(shí)刻下石英管內(nèi)的氣體溫度分布. 直到10-5s時(shí)，氣體溫度開(kāi)始逐漸升高，并且聚集在右側(cè)管壁. 隨后高溫區(qū)開(kāi)始慢慢遷移至石英管中部，且最高溫度維持在550 K左右. 常壓微波等離子體炬會(huì)在管壁附近產(chǎn)生2 500 K高溫區(qū)[5]，然而石英的熔點(diǎn)大概在2 000 K左右，因此常壓情況下等離子炬存在燒壞石英管的危險(xiǎn)，相比之下中壓微波等離子體有利于節(jié)約材料和保護(hù)裝置，減少安全事故.

圖7展示了激發(fā)過(guò)程中矩形波導(dǎo)內(nèi)電場(chǎng)模值的變化情況. 在激發(fā)過(guò)程中由于等離子體密度不斷增加，微波很難進(jìn)入石英管左側(cè)的空氣區(qū)，等離子體左側(cè)空氣區(qū)的電場(chǎng)模值隨時(shí)間增加而逐漸下降. 這一現(xiàn)象導(dǎo)致了等離子體柱的電場(chǎng)徑向不均勻.

圖8 5 Torr下不同時(shí)刻下y=0 mm時(shí)的等離子體徑向波導(dǎo)電場(chǎng)模值

圖8為5 Torr壓力下，圖2中徑向距離GI的電場(chǎng)模值的分布. 分析y=0 mm下等離子體所在區(qū)域的波導(dǎo)電場(chǎng)可以更加直觀的觀察出等離子體激發(fā)過(guò)程中的電場(chǎng)變化情況. 0 s時(shí)，電場(chǎng)模值為極大值在中心并向兩側(cè)遞減的類高斯分布. 隨著等離子體不斷激發(fā)，對(duì)電場(chǎng)分布的影響也越來(lái)越大，等離子體徑向電場(chǎng)不斷減小. 在7×10-7s時(shí)，等離子體柱電場(chǎng)模值的分布曲線發(fā)生了改變，電場(chǎng)的最大值偏移至管壁處，并且電場(chǎng)模值隨著與右側(cè)石英管壁距離的增大呈線性遞減. 在10-5s時(shí)徑向內(nèi)電場(chǎng)模值分布開(kāi)始隨距離呈指數(shù)遞減. 在10-4s時(shí)，基本沒(méi)有電磁波穿透等離子體進(jìn)入等離子體的左側(cè)波導(dǎo)，等離子體左側(cè)的波導(dǎo)區(qū)域電場(chǎng)近似為0 V/m. 由于擴(kuò)散作用使得電子離開(kāi)管壁附近向石英管中部擴(kuò)散，靠近石英管區(qū)域的電場(chǎng)開(kāi)始增加. 直到0.1 s等離子體密度保持穩(wěn)定，電場(chǎng)也不再繼續(xù)增加.

工程上將電磁波幅值衰減為表面值1/e時(shí)所傳播的距離表征為電磁波的趨膚深度. 通過(guò)圖9和表2對(duì)比3～ 7 Torr下等離子體所在波導(dǎo)區(qū)域的徑向電場(chǎng)模值可以觀察出：趨膚深度隨著氣壓的增加而減少. 原因是由于壓強(qiáng)的增加導(dǎo)致碰撞頻率增加，電子密度上升從而使入射波反射系數(shù)增加，即對(duì)入射波的抵抗能力增強(qiáng)使穿透距離變短.

表2 不同壓強(qiáng)下的趨膚深度

圖9 0.1 s時(shí)不同壓強(qiáng)下的等離子體徑向波導(dǎo)電場(chǎng)模值Fig.9 Electric field modules of radial waveguide under different pressures at 0.1 s

在t=0.1 s時(shí)，等離子體頻率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于微波頻率使得電磁場(chǎng)不能在等離子體中傳播. 等離子體內(nèi)部的電場(chǎng)會(huì)隨著與表面距離的增大以指數(shù)形式衰減，如圖9所示. 其中在與等離子體接觸的石英管表面附近有部分區(qū)域不滿足電中性要求，這種空間電荷分布稱作離子鞘. 由此形成的空間稱為等離子體鞘層. 在此情況下得出鞘層厚度大約在0.6 mm. 且隨著壓力增加，鞘層厚度小幅度下降，但差異很小，這與文獻(xiàn)[11]所得結(jié)論相同.

5 結(jié) 論

本文通過(guò)仿真中壓情況下耦合麥克斯韋方程的自洽二維流體等離子體模型，研究了微波誘導(dǎo)氬氣形成等離子體的激發(fā)過(guò)程中雪崩效應(yīng)的產(chǎn)生過(guò)程以及相應(yīng)等離子體參數(shù)的變化規(guī)律. 補(bǔ)充了分子離子空間分布的特征，并對(duì)其分布特性進(jìn)行了研究：由于高溫會(huì)抑制分子離子的產(chǎn)生，所以分子離子主要分布于溫度較低的石英管的兩端地區(qū)，并且隨著壓強(qiáng)的增大，分子離子數(shù)密度顯著上升. 另外分析了激發(fā)過(guò)程中等離子體電場(chǎng)模值隨時(shí)間的變化趨勢(shì)：在最初未產(chǎn)生等離子體時(shí)石英管內(nèi)部的電場(chǎng)模值呈類高斯分布；當(dāng)?shù)入x子體激發(fā)并開(kāi)始抵抗入射微波時(shí)，石英管內(nèi)部的電場(chǎng)模值開(kāi)始減小并且變化趨勢(shì)轉(zhuǎn)化為與入射方向石英管的距離呈線性遞減；隨著等離子體對(duì)入射微波抵抗能力的不斷增強(qiáng)，徑向內(nèi)電場(chǎng)模值開(kāi)始隨距離呈指數(shù)遞減. 計(jì)算分析同時(shí)得出壓強(qiáng)的增大使得電子密度升高，等離子體趨膚深度不斷減小，鞘層小幅度下降但差異不大. 中壓等離子體相比于常壓等離子體會(huì)產(chǎn)生更加均勻的等離子體和氣體溫度，并且氣體溫度較低時(shí)對(duì)石英管的損害較小,具有很好的應(yīng)用前景.