（北京長城計量測試技術研究所 計量與校準技術重點實驗室，北京 100095）

引言

光學頻率梳（optical frequency comb,OFC）作為一種高精度的頻率測量工具，在前沿物理領域得到了廣泛的應用[1]。光梳通過將光頻率和微波頻率相聯(lián)系，通過兩者之間的直接關聯(lián)可以有效地實現(xiàn)對光學頻率的計量[2-3]。在實際應用方面，飛秒激光頻率梳在精密時間計量[4]、精密寬帶光譜測量[5]、高精度距離測量[6]、高精度速度監(jiān)測[7]、激光雷達[8]等方面得到了廣泛的應用。

由于飛秒激光頻率梳具有帶寬高，短時穩(wěn)定和長時穩(wěn)定效果好的特點，近年來在高精度光譜測量方面實現(xiàn)了長足的進步，出現(xiàn)了許多新光譜測量方法[9-11]?，F(xiàn)有的測量方法主要分為兩類：第一類是在原有的光譜測量方法基礎上，將普通光源替換為飛秒光源，利用飛秒光源的特點，提升光譜測量精度，如在傅里葉變換光譜法中[9]使用飛秒光源可以增加主動探測的光譜范圍，在腔增強或腔衰蕩法中[10]可以將高品質(zhì)因數(shù)的激光脈沖耦合進光學諧振腔提升測量靈敏度；第二類是基于光梳的相干性，利用異步光取樣的方法將飛秒光學頻率梳作為光源，實現(xiàn)光譜的測量[11]。由于該光譜測量方法利用了2臺光梳作為相干光源，這種方法一般被稱為雙光梳光譜法（DCS）。該方法的基本原理是2002年Schiller[12]首次提出的，在2004年Keilmann[13]等首次設計了實驗證實了該原理具有實際可行性和有效性。自此以后，DCS 方法在精密激光光譜方面實現(xiàn)了重大突破，以美國國家標準計量局（NIST）為代表的許多國際科研機構[14-16]，在深入研究DCS 原理以及在各個舉出方向實現(xiàn)了許多突破性進展，為DCS的發(fā)展和應用提供了重要的研究方向，從而促使許多國家如美國、德國等加入了對DCS的研究，我國近年來也有許多科研機構針對該方法做了很多工作。

圖1 雙光梳光譜測量原理Fig.1 Measuring principle of dual-comb spectrum device

隨著在汽車尾氣排放[17]，電路板熱分解回收金屬材料[18]，惡臭氣體成分分析[19]，溫室氣體排放[20]等領域，對氣體成分分析的精度和速度的要求進一步提升，基于光譜測量方法的激光非接觸式測量技術以其具有速度快、動態(tài)范圍大、測量介質(zhì)多樣的特點[21]，不僅應用于航空發(fā)動機燃氣成分分析，也在其他的氣體成分分析領域得到廣泛應用。

1 雙光梳光譜測量原理

雙光梳光譜法的基本原理是，光梳產(chǎn)生的激光脈沖序列通過半透鏡后被分為兩束光，其中一束光通過固定的反射鏡，另外一束光則通過可動反射鏡反射，兩束激光分別構成了靜止脈沖和移動脈沖。兩束激光最終匯合通過樣品，最后照射在光電探測器上進行檢測和數(shù)據(jù)采樣。同時可以通過移動動鏡實現(xiàn)移動脈沖對靜止脈沖的掃描，從而得到兩者的相關干涉圖，經(jīng)過傅里葉變換可以得到待測樣品的吸收譜圖。

為了實現(xiàn)沒有機械運動也能實現(xiàn)掃描的效果，利用兩臺重復頻率差很小的光梳分別替代靜止脈沖和移動脈沖，具體實現(xiàn)方式如圖1所示[22-23]。

假定來自光梳1 和光梳2的脈沖在某時刻入射到探測器，其電場強度分別為E1(t)=exp(i?1)A1(t)和E2(t)=exp(i?2)A2(t+τ)，其中?1和?2分別為來自光梳1和光梳2的脈沖載波相位，A1為光梳1的脈沖電場包絡，A2為光梳2的脈沖電場包絡，τ為時間延遲。經(jīng)光電探測和采集后得到的電信號可表示為其中h(t)為光電探測器與信號采集過程的總沖擊響應函數(shù)。略去直流項，則有于是，可采集到干涉圖信號其中t′為探測器響應尺度的時間變量，? ?=?1??2。由于E1(t)和E2(t)均為飛秒脈沖的電場，這使得其包絡乘積A1(t)A?2(t+τ)的非零時間遠遠短于光電探測響應時間，從而在A1(t)A?2(t+τ)非零時h(t)可視為常數(shù)。

在無樣品時，經(jīng)探測和采集后的干涉圖信號V(τ)可表示為

若2個脈沖序列通過響應函數(shù)為hs(t)的待測樣品（見圖1（b）所示），則測得的干涉圖信號為

當測得Vtest(τ)和Vref(τ)后，通過卷積運算即可得到hs(τ)及其相應的頻域響應Hs(f)[24]。值得指出的是，圖1（b）所示的DCS系統(tǒng)中，由于來自2臺光梳的脈沖先在PBS上合束后再進入樣品室，這樣獲得的干涉信號是對稱的，因此傅里葉變換后獲得的是樣品的幅度信息；若將其中一臺光梳輸出的光脈沖先通過樣品室后再進行合束，則可以再經(jīng)傅里葉變換后得到樣品的幅度和相位信息[14]。

值得注意的時，由于DCS系統(tǒng)的測量原理是通過兩臺光梳輸出的脈沖對進行異步取樣干涉，然后再進行傅里葉變換，其實質(zhì)是2個光梳脈沖對之間進行互相關運算，一組脈沖對對應的光學周期可能非常短，因此，如果兩臺光梳之間的相干性不足，會使得干涉圖嚴重失真，這種失真不對光路部分做出調(diào)整，或者記錄光梳輸出脈沖的時間抖動信號，與干涉信號進行混頻等操作時無法通過后續(xù)的數(shù)據(jù)處理手段進行消除[14]。如果在眾多干涉圖均失真的情況下進行相干平均的操作則毫無意義，因此測量結果中SNR 很難得到保證。為了提高測量的SNR 和靈敏度，2個脈沖對序列的相干性必須得到保證。同時，該原理不僅可以應用于光頻段，同樣可以應用于太赫茲等其他頻段，利用太赫茲梳等其他類型梳進行干涉，同樣可以得到不同頻段的光譜分析結果[25]。

2 雙光梳光譜的幾種實現(xiàn)方案

如圖1所示，雙光梳光譜實現(xiàn)原理中，對兩臺光梳之間的相干性有很高的要求。為了保證兩臺光梳的互相干性，各個國家的許多學者探索并且發(fā)現(xiàn)了很多實現(xiàn)方法和原理。本文根據(jù)使用的光源光梳數(shù)量，大體將現(xiàn)有的方法分類如下：1）單光梳型；2）雙光梳型；3）3 光梳型。

2.1 單光梳型

若采用兩臺不同的光梳進行光譜測量，首要的條件是需要保證兩臺光梳之間滿足高度互相干性要求，后文會介紹幾種實現(xiàn)互相干的方法。若僅使用一臺光梳產(chǎn)生2個不同的飛秒激光脈沖序列，則兩者之間必然是高度互相關的，如果使用一臺激光器，實現(xiàn)成本顯然低于2臺激光器。關鍵是使用一臺光梳實現(xiàn)2個具有不同重復頻率且重復頻率差距不能太大，現(xiàn)有的實現(xiàn)方法主要有以下兩種原理：第1種是使用腔外延遲線，通過對激光器的諧振腔進行調(diào)諧，將輸出的脈沖頻率進行線性掃頻；第2種是參照通信技術中的多路光纖時分復用的方法，通過對輸出激光的偏振狀態(tài)、波長、傳輸?shù)穆窂介L度或輸出頻率進行時分復用，可以有效地產(chǎn)生既有足夠相干性，又可滿足要求的重復頻率差的兩組脈沖激光。

2.1.1 掃頻調(diào)諧型

掃頻調(diào)諧型原理是，對作為光源的一臺飛秒激光器進行腔內(nèi)調(diào)諧，在腔外通過延遲線和不等臂干涉儀實現(xiàn)對脈沖重復頻率的線性掃頻并且分出2個不同重復頻率的脈沖序列。2015年Lee 等人[26]搭建了如圖2所示的單光梳測量方案，方案中使用了雙伺服控制系統(tǒng)對激光器進行調(diào)諧，腔外干涉儀通過反饋系統(tǒng)進行穩(wěn)定。利用這一系統(tǒng)，Lee 小組對HCN 氣體樣品進行了吸收光譜測量，結果表明，該系統(tǒng)可以在分辨率為0.5 GHz條件下，實現(xiàn)8 THz 帶寬寬度，在單次測量時間為6 200 s條件下，其SNR可以達到350。

圖2 單光梳掃頻調(diào)諧型DCS 方案Fig.2 Structure and measuring principle of single-comb comb frequency-tuning DCS scheme

該方案的缺點在于對于重復頻率的控制使用了伺服控制系統(tǒng)控制線性掃描速率，該速率會影響到吸收光譜測量時間，使得雙光梳光譜測量速度快的優(yōu)點受到限制。同時為了消除環(huán)境的影響，使用引入銣鐘控制掃頻精度和主動控制光纖干涉儀的臂長兩種方案，其控制系統(tǒng)的精度要求高，實現(xiàn)難度比較大。這2個缺點影響了此種方案的實際應用。

2.1.2 雙偏振型

雙偏振型是指在激光器的諧振腔內(nèi)增益介質(zhì)為保偏介質(zhì)時，將激光器內(nèi)部的2個正交偏振信號同時進行鎖模放大，則保偏介質(zhì)的雙折射效應使2個信號之間出現(xiàn)重復頻率差。

2019年，北京航空航天大學的Jie Chen 等人設計了一套如圖3所示的自適應雙偏振型DCS系統(tǒng)[27]，該方案采用自由運行（無鎖定）的單腔雙梳光纖激光器，結合了自適應補償?shù)慕Y構設計。該激光器實現(xiàn)的2個光梳在不同的中心波長（1 532.5 nm 和1 557.7 nm）處的3 dB 帶寬分別為4.2 nm 和3.6 nm，這個數(shù)據(jù)和保偏光纖引入的雙折射效應的理論值有較好的符合程度。由于通過優(yōu)化色散補償光纖（DCF）的長度實現(xiàn)了相對較低的腔內(nèi)異常分散，因此2個脈沖序列具有較為合適的不同的重復頻率（frep1=48.804 486 MHz,frep2=frep1?48.804 296 MHz=0.000 19 MHz），兩臺光梳之間的重復頻率差僅有190 Hz。通過帶通濾波器將兩組脈沖信號分離后分別經(jīng)過光纖放大器（EDFA）放大分束，光梳1 通過光電導天線PCA1 發(fā)射形成太赫茲梳1后，過氣室與通過PCA2發(fā)射的太赫茲梳2 干涉后輸出。分束的另一部分送入由BBO 晶體構成的互相關器中生成觸發(fā)信號。結合自適應補償方法之后，該雙光梳光譜裝置可實現(xiàn)時間采樣窗口200 ns 以上，頻譜采樣間隔達到48.8 MHz，信噪比（SNR）在50 dB以上時仍能獲得5 MHz的頻譜分辨率。

圖3 自適應雙偏振型雙太赫茲梳光譜裝置Fig.3 Self-adaptive dual-polarization dual terahertz comb spectrum device

為了證實該裝置的有效性，該小組在氣室中通入乙腈（CH3CN）氣體，實驗有效地證明了可以通過該方法觀測到氣體的壓力增寬效應。圖4是CH3CN氣體的吸收譜線[27]，可以看出吸收譜線和標準吸收譜線吻合得很好。

2.1.3 雙波長型

雙波長型是指將飛秒激光器設置成雙波長工作狀態(tài)時，由于兩者中心波長不同，其具有不同的群速度色散情況，輸出的2個脈沖序列自然具有不同的重復頻率，適當調(diào)整飛秒激光器的工作狀態(tài)，可以得到兩列具有適當重復頻率差的脈沖序列。

圖4 C H3CN氣體的吸收光譜圖Fig.4 Absorption spectrogram forCH3CN

2016年，北京航空航天大學的Zhao Xin 等設計了一臺雙波長型雙光梳飛秒鎖模光纖激光器，并根據(jù)這臺激光器設計了如圖5所示的DCS系統(tǒng)[28]。該飛秒激光器輸出的2個激光脈沖序列的重復頻率為frep1=53 MHz,frep2=frep1+1.2 kHz，2個光梳的10 dB 帶寬的重疊范圍為1528 nm～1543 nm，在20 ms 內(nèi)測得光梳梳齒的相對線寬為250 Hz，表明2個脈沖序列具有很好的互相干性。

圖5 雙波長鎖模型DCSFig.5 Dual-wavelength mode-locked DCS

該小組利用這套系統(tǒng)對乙炔（C2H2）的吸收光譜進行了測量，圖6是與標準吸收庫HITRAN 對比的實驗結果[28]。測得相干平均次數(shù)為199次的條件下，SNR值達到100，獲得了188 MHz（1.5 pm）的光譜分辨率。

2.1.4 雙向輸出型

雙向輸出型是指在同一個諧振腔不同方向的傳輸距離不同，在同一泵浦光源作用下產(chǎn)生兩列脈沖序列，適當控制不同傳輸方向的腔長，則可以得到2個具有不同重復頻率的脈沖序列。

圖6 與HITRAN 數(shù)據(jù)庫對比的吸收光譜圖Fig.6 Comparison of absorption spectrogram and HITRAN database

2016年，東京大學的Takuro Ideguchi 等根據(jù)光克爾效應，設計并且搭建了一套如圖7所示的雙向傳輸型固體飛秒激光器[29]，其中心波長為850 nm，輸出的兩脈沖序列的重復頻率為frep1=932 MHz,frep2=frep1+325 Hz。與其他設計相比，該固體飛秒激光器輸出的兩組脈沖激光的梳齒在1 ms 內(nèi)的相對線寬可達13 kHz。該小組利用圖7所示的DCS系統(tǒng)測量了 N d:YVO4晶體的透射譜線，在以817 nm（367 THz）為中心的譜寬為40 nm（18 THz）的范圍內(nèi)實現(xiàn)了吸收光譜分析，在采集時間為67 μs的條件下實現(xiàn)了93 GHz的光譜分辨率。

圖7 腔內(nèi)雙向傳輸型DCS 和吸收譜線對比圖Fig.7 In-cavity bidirectional transmission DCS and comparison with database

2.1.5 微腔光梳型

微腔光梳作為近些年來得到迅猛發(fā)展的一種光梳，可以實現(xiàn)普通鎖模激光器達不到的特性，如可以實現(xiàn)中遠紅外光梳、太赫茲光梳等。在同一芯片上刻蝕2個不同的光學微腔，再使用同一泵浦光源進行激發(fā)，可以得到兩列不同重復頻率的脈沖激光?，F(xiàn)有的設計思路主要包括兩種：一種是分束后分別泵浦；另一種是將2個諧振腔進行串聯(lián)，泵浦激光先后通過2個諧振腔。

1）并聯(lián)型

圖8 芯片化微腔光梳系統(tǒng)Fig.8 Microcavity comb DCS

2020年，哥倫比亞大學的Tong Lin 等人設計了如圖8所示的芯片化微腔光梳系統(tǒng)[30]，該微腔光梳克服了一般微諧振腔光梳在較寬光譜譜寬和超高分辨率檢測過程中出現(xiàn)的頻譜采樣過于稀疏的問題。該芯片級掃描雙光梳光譜系統(tǒng)（SDCS）采用了高品質(zhì)因數(shù)的氮化硅微環(huán)，并且集成了鉑微加熱器，從而實現(xiàn)了高分辨率檢測。如圖8所示，作為泵浦源的連續(xù)激光器輸出的泵浦光在被集成在芯片上的多模干涉耦合器分束后，泵浦為2個半徑稍有不同的微環(huán)。通過微型加熱器對孤子功率的穩(wěn)定來實現(xiàn)2個單孤子微腔光梳鎖定在同一個微腔失諧參量上。最后在定向耦合器中對2個單孤子微腔光梳進行耦合，則可以得到滿足要求的DCS系統(tǒng)。同時，為了得到在整個光梳帶寬上進行DCS掃描，則可以在2個相鄰梳齒頻率之間對泵浦激光頻率進行調(diào)節(jié)，同時在波長跟蹤儀的輔助下對微加熱器進行調(diào)節(jié)，則可以通過熱光效應使得2個微環(huán)同時高精度地實現(xiàn)調(diào)諧。該DCS 體系可以輸出2個重復頻率分別為frep1=192 GHz,frep2=frep1+?frep(<10 MHz)的兩組脈沖。以該系統(tǒng)為基礎，該小組測量了HCN 氣體的吸收光譜，實現(xiàn)了帶寬為2.3 THz，分辨率為319±4.6 kHz的寬帶高精度光譜測量。該小組同時指出，本實驗裝置同時可以實現(xiàn)高達37.5 THz的光譜譜寬和分辨率<400 kHz的光譜測量。

同樣在2020年，美國哈佛大學的Amirhassan Shams-Ansari 等人設計了如圖9所示的一套微腔光梳DCS系統(tǒng)[31]。這套系統(tǒng)的微腔光梳的2個諧振腔分別位于2個不同的芯片，每個芯片是由二氧化硅基底上鍍有一層厚600 nm的鈮酸鋰（LN），諧振腔刻蝕在這層鈮酸鋰上，最上層由二氧化硅覆蓋保護。為了保證諧振腔正常工作，2個微波驅動電極沿著LN 晶體的y軸布置，從而保證電光系數(shù)最大。作為泵浦光源的連續(xù)激光進入諧振腔，和微波源實現(xiàn)三波混頻從而產(chǎn)生脈沖光序列。這種獨特設計在于可以同時輸出幾個不同頻率的泵浦激光，同時輸出多對不同的互相干光梳。輸出的光梳中心頻率即為泵浦的連續(xù)激光頻率，重復頻率則取決于輸入LN 晶體的微波源的頻率。通過調(diào)節(jié)輸入的泵浦光和微波頻率，可以實現(xiàn)在極寬光譜范圍內(nèi)的連續(xù)調(diào)諧。該小組進行的實驗中對諧振腔EOC1 輸入2個中心頻率為f1=192.7 THzf2=186.1 THz的連續(xù)激光，同時使用聲光移頻器對連續(xù)激光移頻（其中δf1=40 MHz,δf2=25 MHz）后輸入EOC2，分別用fRF1=10.453 GHz,fRF2=fRF1+0.1 MHz的微波進行驅動。輸出得到兩對光梳，每對光梳的譜寬為1.7 THz，包含162條譜線，同時兩者中心頻率間距為6.6 THz。

圖9 并聯(lián)型雙芯片DCS的光頻及對應拍頻吸收強度Fig.9 Optical frequency of parallel dual chip DCS and corresponding beat frequency absorption intensity

該小組利用這套DCS 對乙炔氣體進行了吸收光譜測量，測量結果與HITRAN 數(shù)據(jù)庫得到的標準吸收譜線對比結果如圖10所示[32]。由圖10可以看出光譜譜線分辨率達到10.453 GHz。

圖10 光梳對1 和2測得的光譜數(shù)據(jù)與HITRAN 對比Fig.10 Comparison of optical data of optical comb pair 1 and 2 with HITRAN

2）串聯(lián)型

2018年康奈爾大學Avik Dutt 等人設計了如圖11所示的芯片化雙微腔光梳系統(tǒng)[33]。用同一連續(xù)激光作為光源，泵浦2個級聯(lián)的氮化硅微環(huán)DCS系統(tǒng)。這對級聯(lián)氮化硅微環(huán)具有略微不同的名義半徑（50.04 μm 和49.98 μm），耦合在同一個總線波導（高度730 nm，寬度1 500 nm）上，且波導和諧振腔之間的距離為350 nm。輸入的泵浦光中心波長為1561.4 nm，通過微加熱器可以將2個諧振腔調(diào)諧到諧振狀態(tài)，產(chǎn)生帶寬為51 THz（400 nm）的頻率梳頻譜。2個頻率梳的重復頻率分別為frep1=(451.4±0.4)GHz,frep2=(452.8±0.4)GHz，則輸出重復頻率差為δrep=(1.4±0.8)GHz，該重頻差正好位于常用光電二極管的工作帶寬內(nèi)。

為了驗證該DCS的性能，該小組進行了二氯甲烷（CH2Cl2)的液相吸收光譜實驗，得到的光譜圖如圖12所示[32]。

圖11 芯片化雙微腔光梳系統(tǒng)Fig.11 Microchip double microcavity comb system

2.1.6 馬赫-曾德爾調(diào)制型

圖12 二氯甲烷（CH2Cl2)的液相吸收光譜實驗Fig.12 Dichloromethane absorption spectrum device

2020年，法國國家科學研究中心的Lucas Deniel 等人提出了一種使用馬赫-曾德爾調(diào)制器實現(xiàn)可調(diào)諧的雙光梳光譜測量方案[33]，如圖13所示。該方案主要由2個馬赫-曾德爾調(diào)制器和1個電光調(diào)制器（AOM）構成。如設置電光調(diào)制器輸入信號重復頻率為fAOM=40 MHz，2個硅馬赫-曾德爾調(diào)制器輸入兩列重復頻率分別為frep1=500 MHz,frep2=504 MHz的脈沖序列，在輸出端的光電二極管上可以得到間隔為4 MHz的6個電脈沖。如果進一步擴大 frep1的數(shù)值，同時保證frep2?frep1=4 MHz不變，則可以實現(xiàn)輸出雙光梳的調(diào)諧帶寬達到25 GHz。

圖13 馬-曾調(diào)制器DCS 方案及其輸出干涉譜線圖Fig.13 DCS scheme of Mach-Zehnder modulator and its output interference spectrum

單個激光光源輸出兩列脈沖激光的方案中，由于其激光光源具有同一性，因此不會因為不同光源的不同共模噪聲對2個脈沖序列之間的相干性產(chǎn)生影響，與其他的測量方法相比具有天生的相干性優(yōu)勢。并且光源數(shù)量減少，對整個設備的成本控制和集成化具有更大的優(yōu)勢。綜合上述多種形式的單光梳測量方法可以發(fā)現(xiàn)，如何產(chǎn)生2個具有合適重復頻率差的脈沖光是整個問題的核心。

2.2 雙光梳型

相比于只有一個輸入光源的單光源型，使用兩臺飛秒激光器進行雙光梳光譜測量需要解決的首要問題是，需要保證兩臺光梳之間具有滿足要求的相干性，如果相干性達不到要求，則無法得到完全保真的干涉圖?，F(xiàn)有的方法主要分為兩種：第1種是直接提高兩臺光梳之間的絕對相干性，這種手段效果很明顯，但是需求成本很高；第2種則是記錄干涉過程中兩臺光梳之間的抖動，再通過混頻手段將噪聲信號從干涉圖中消除，從而得到相對有效的相干平均。

2.2.1 相干雙光梳型

提高相干性的方案基本可以分為兩種思路：一種是直接提升每臺光梳的絕對相干性，則最后兩臺光梳之間的相干性必然得到滿足；另一種是通過某種鎖定方案，將光梳的相干不穩(wěn)定程度對干涉結果的影響縮小，則可以在現(xiàn)有的條件下，相對低成本地滿足兩臺光梳之間的互相干性要求。

1）兩臺光梳分別精密鎖定型

2010年，NIST的Coddington[16]等人，采用了鎖定在超穩(wěn)腔的兩臺窄線寬激光器作為光頻率參考激光器，再將兩臺光梳分別采用完全自參考方案進行鎖定，將兩臺光梳的梳齒線寬壓縮到Hz量級。這種方案從根本上提高了兩臺光梳的互相干性，同時，由于線寬極低，可以進行長時間的相干平均，因此DCS的靈敏度也得到了極大的提高。Coddington 等人采用的鎖定方案示意圖如圖14所示。首先利用超穩(wěn)腔將兩臺窄線寬激光器的線寬鎖定在Hz量級，再分別將兩臺光梳的最鄰近梳齒分別與窄線寬激光器進行拍頻，將拍頻信號分別送入2個激光器的伺服控制系統(tǒng)，從而通過動態(tài)調(diào)控諧振腔長和電流將光梳的梳齒進行鎖定。最后其積分相位噪聲在[0.1 Hz,3 MHz]的區(qū)間上可以達到0.27 rad～0.47 rad，對應每個脈沖的時間抖動為0.22 fs～0.38 fs。

圖14 光頻參考鎖定光梳結構示意圖Fig.14 Configuration scheme of OFC locked with optical frequency reference

在該雙光梳系統(tǒng)的基礎上，該小組實現(xiàn)了如圖15所示的典型雙光梳光譜測量系統(tǒng)[34]。兩臺光梳的重復頻率分別為frep1=100 MHz,frep2=frep1+1 kHz，同時，兩臺光梳采用了source 梳，先經(jīng)過氣體吸收池后再和LO 梳合束的方案，可以實現(xiàn)同時測量樣品的幅度和相位2個干涉譜圖。從圖15中可以看到，分辨率達到了理論分辨率100 MHz，同時SNR高達35 dB。

圖15 典型雙光梳光譜測量系統(tǒng)Fig.15 Typical double comb spectrometric system

2018年科羅拉多大學波爾得分校的Sean Coburn等人在該實驗基礎上，將鎖定用的兩臺窄線寬激光器用光纖激光器代替，從而提升了整個系統(tǒng)的穩(wěn)定性，如圖16所示[35]。他們將該裝置通過車載的方式移動到室外，實現(xiàn)了開放光路（0.6 km 和1.1 km）大氣中甲烷濃度的測量。

圖16 采用光纖激光器的雙光梳光譜測量系統(tǒng)測試結果Fig.16 Test results of double comb spectrum measurement system with fiber laser

2）兩臺光梳偏置頻率鎖定同一臺激光器型

2018年清華大學張偉鵬等人設計了如圖17所示的雙光梳DCS 方案[36]，該方案通過同一個窄線寬參考激光器和原子鐘頻率基準實現(xiàn)兩臺光頻梳的完全鎖定并同步。兩臺光頻梳的輸出光各自通過一個半波片使其偏振方向一致，然后經(jīng)由一個分束棱鏡合束入射進待測氣體池在光入射至氣體池前，使用一個與待測光譜范圍對應的帶通濾光片進行光譜選擇，以便在充分利用探測器動態(tài)范圍的情況下，增強光譜數(shù)據(jù)的信噪比。出射的帶有吸收信息的雙光梳多外差拍頻信號被光電探測器接收并由數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)采集，對采集得到的信號進行傅里葉變換以及光學頻率映射，即可得到待測氣體的吸收光譜特性。

圖17 雙光梳鎖定偏置頻率方案示意圖Fig.17 Dual-comb offset frequency locking scheme

在測量時間為62.5 ms的條件下，其測量得到的光譜譜圖可以在SNR 達到200的同時，實現(xiàn)分辨率達到 0.086 cm?1，其光譜譜圖如圖18所示。

圖18 偏頻鎖定方案吸收譜線圖Fig.18 Absorption spectrum of offset frequency locking scheme

2.2.2 自適應雙光梳型

直接提升兩臺光梳之間的相干性的方案雖然測量精度極高，但是由于其使用了超穩(wěn)腔鎖定，其系統(tǒng)的復雜程度高且成本高昂，難以實現(xiàn)推向市場的商業(yè)化低成本的DCS 儀器，因此，2008年加拿大拉瓦爾大學的Giaccari 等人[37]提出了一種通過記錄兩臺光梳各自的時間抖動的方案，再將噪聲信號通過混頻的方式消除，從而可以通過相干平均提高SNR。這種方案一般被稱為自適應DCS方案。Giaccari 等人提出的利用布拉格光柵記錄誤差信號的方案如圖19所示[37]。

圖19 自適應DCS 裝置示意圖（a）及其吸收譜線圖（b）Fig.19 Schematic diagram of self-adaptive DCS device and its absorption spectrum

2014年，Takuro Ideguchi 等人報道了一套DCS系統(tǒng)，同樣采用自適應方案設計，結構圖如圖20所示[14]。該DCS 使用未鎖定的光纖激光器作為光梳，通過光梳梳齒與窄線寬激光器拍頻獲得射頻信號，通過將射頻信號AS1與干涉信號混頻后，以AS2 信號作為采樣觸發(fā)，得到了相干平均后的光譜數(shù)據(jù)圖。這種方案大大降低了對數(shù)據(jù)處理和儲存的要求。

2018年上海理工大學和上海光機所楊力等人，采用了自適應法設計了一套如圖21所示的雙光梳光譜檢測裝置[38]。該裝置采用電控偏振控制器（EPC）進行智能鎖模檢測和快速自鎖模調(diào)節(jié)控制，利用高非線性光纖對雙光梳振蕩源進行展寬，采用兩臺連續(xù)激光器作為中間媒介對雙光梳振蕩器進行拍頻。同時為了保證拍頻信號處于射頻模塊帶寬內(nèi)，對光梳振蕩器的重復頻率進行了鎖定控制。利用圖21所示的裝置對乙炔氣體進行檢測，單次測量信噪比為10，單次測量時間600 μs。

圖20 自適應DCS 示意圖（a）及其吸收譜線與HITRAN 數(shù)據(jù)庫對比圖Fig.20 Schematic diagram of self-adaptive DCS and comparison of absorption line and HITRAN database

圖21 自適應雙光梳光譜實驗裝置圖Fig.21 Self-adaptive dual optical comb spectrum experiment device

該裝置存在的問題是雙光梳系統(tǒng)對溫度變化比較敏感，在溫度變化時，對雙光梳振蕩器的影響較大，對信噪比有較大的影響。

上文中也敘述過單光梳方案也可以采用自適應方案進行混頻校正后再進行相干平均，同樣可以提升最后測量結果的SNR。

2.2.3 二維雙光梳型

DCS雖然由于其具有不需要移動光學元件就可以實現(xiàn)高分辨率、高靈敏度、寬光譜范圍和高速采集，但是由于其仍然是一維光譜分析方法，因此受限于一維技術固有的局限性，無法識別共振是否是耦合的。多維相干光譜技術（MDCS）是一種先進的非線性技術，通過輸入多個（通常是3個）光學脈沖信號進入樣品檢測產(chǎn)生的四波混頻信號（FWM），從而構建多維光譜。這種檢測方法可以針對原子和分子進行光譜分析。典型的3 光梳光譜本文將在下一節(jié)進行分析，本節(jié)主要集中于利用2個飛秒激光光源實現(xiàn)多維相干光譜分析的方法。

2017年密歇根大學的Bachana Lomsadze 等人開發(fā)了如圖22所示的二維雙光梳光譜分析裝置[39]。LO 光梳和光梳1之間具有一個微小的重復頻率差距（frep1=93.544 290 MHz,frepLO=93.544 290 MHz+220 Hz）。與普通一維DCS 相比，光梳1 產(chǎn)生的脈沖激光信號經(jīng)過分束器分為兩束，其中一束激光通過AOM進行移頻，另外一束通過安裝在機械平移臺上的反射鏡來改變脈沖之間的延遲程度，從而生成二維光譜的第二維。圖22中（a）顯示了由一對脈沖（延遲脈沖在光子回波序列中相互作用2次）產(chǎn)生的四波混頻（FWM）信號的過程。由于雙光梳光源2個脈沖序列信號的差異，因此其與普通一維DCS測量有所不同。為了驗證該方案的可行性，在圖22所示的位置安裝了一個10層10 nm厚的GaAs 量子阱，每層由冷卻到7 K、厚度為10 nm的A l0.3Ga0.7As層隔開，通過光學濾波使得輕重空穴被同時激發(fā)。

圖22 二維雙光梳光譜原理圖Fig.22 Two-dimensional dual-comb spectroscopy principle

圖23是以零時域延遲從微波頻率重新映射到光頻率的FWM 信號的頻譜[39]。該頻譜相比與市售的傅里葉變換光譜儀，如果需要達到相同的分辨率和采集時間，則需要傅里葉變換光譜儀中的光學移動元件以接近音速的速度在長達30 m的干涉臂上移動。

圖23 FWM 信號頻譜圖Fig.23 FWM signal spectrum

該小組在此原理基礎上，設計了如圖24所示的測量裝置[39]。作為干涉光源的LO 梳和信號梳的重復頻率被鎖定在同一個數(shù)字信號發(fā)生器上，其重復頻率分別為（frepsig=93.567 412 MHz,frepLO=9 3.567 412 MHz?423.45 Hz），但是偏置頻率并沒有鎖定。信號光梳輸出的脈沖光經(jīng)過半波片后在PBS1上被分為兩部分，一部分通過聲光調(diào)制器（AOM）將偏置頻率頻移了80 MHz，并在PBS2上與經(jīng)過延遲裝置的另一部分合束。合束后的脈沖經(jīng)過偏振片調(diào)節(jié)到相同的偏振狀態(tài)后經(jīng)過帶通濾波器射入樣品室。樣品發(fā)射的四波混頻信號、入射光信號和LO 光梳的脈沖信號一起在PBS3上合束后被det1 探測。

圖24 自適應二維雙梳方案示意圖Fig.24 Schematic diagram of self-adaptive two-dimensional dual-comb scheme

為了實現(xiàn)光譜信號相位波動的自適應補償，使用了一臺調(diào)諧在794 nm 附近的連續(xù)激光器。通過PBS4 和PBS5，分別在Det2，Det3，Det4上探測各個階段的相位波動。其中Det2 主要探測信號光梳2個路徑上的波動，Det3 主要探測LO 梳的相位波動，Det4 主要探測信號光梳由于偏頻、殘余重復頻率和路徑長度引起的波動。

2.3 三光梳型

多維相干光譜技術（MDCS）作為一種可以測量非均勻展寬系統(tǒng)中均勻線寬、多體相互作用以及激發(fā)共振之間耦合效應的光譜測量技術，可以滿足其他許多線性或者非線性測量方法無法實現(xiàn)的特種需求。傳統(tǒng)MDCS 裝置體積大，分辨率和采集速度受到限制。基于雙光梳光譜探測原理和多維相干光譜技術發(fā)展得到的三光梳二維相干光譜技術（TCS），通過不使用移動的機械元件可加快數(shù)據(jù)采集速度，利用重復頻率差來實現(xiàn)高分辨率的需求，同時可以使用微腔光梳等新發(fā)展的光梳光源盡可能地降低裝置的體積。同時，光梳光譜分析具有高采集速度的特點，可以實現(xiàn)在極短時間內(nèi)生成具有交叉重頻差級別分辨率的二維相干譜圖。

2019年密歇根大學的Brad C.Smith 等人提出了如圖25所示的三光梳光譜分析（TCS）裝置[40]。該裝置使用的3 套光學頻率梳均是固體鎖模飛秒激光器，中心波長均為800 nm，重復頻率分別為frep1=frep2+274 Hz，frepLO=frep2?274 Hz，frep2=93.5 MHz，3臺光梳均鎖相在同一臺四通道直l 流數(shù)字合成器（DDS）上，且偏移頻率均不鎖定。光梳1 和2的輸出在偏振分束器（PBS1）上合束后經(jīng)過帶通濾波片濾波，然后通過樣品室。樣品發(fā)出的四波混頻信號和入射光束以及LO 光梳的脈沖信號在PBS2上合束干涉后，接收器1（det1）接收干涉信號。同時，該裝置也設計了自適應補償部分。通過調(diào)整半波片使得每個光梳發(fā)出的部分光均在PBS3上和參考連續(xù)激光器進行拍頻，從而獲取每個光梳的光學相位波動。

圖25 三光梳二維相干光譜方案圖Fig.25 Tri-comb two-dimensional coherent spectrum scheme diagram

圖26 光頻域和射頻域頻率分布圖Fig.26 Frequency distribution diagram of optical frequency domain and RF domain

圖26為在光頻域和射頻域中不同信號的頻率分布示意圖[40]。圖26上半部分表明了不同來源的光（光梳1、2、LO 和四波混頻梳）的頻率分布，其中每組FWM 脈沖序列的重復頻率都是光梳1 和2之間的重復頻率差，且每個FWM 序列之間的重復頻率恰好等于LO 梳的重復頻率。圖26下半部分表明了在射頻域中是如何將不同頻率光信號之間的拍頻分離開的。

為了證明TCS可以提高采集速度和分辨率，Brad C.Smith 等人進行了實驗驗證。他們將TCS系中的樣品設置為100℃下的銣原子蒸汽，其中包括銣原子天然存在的兩種同位素。圖27是對銣原子不同同位素的D1 譜線的測量結果[40]，其中27（a）表明了不同同位素的能級圖。在該實驗中，光梳1 和2分別被垂直和水平偏振化，并用中心波長為794 nm（帶寬為3 nm）的濾波器進行濾波，僅激發(fā)D1。圖27（b）和27（c）分別為365 ms 和2 s 持續(xù)時間記錄的二維光譜，圖27（d）是從（0，?10）到（10，0）THz的對角線截面圖。

2.4 不同方案的特點比較

雙光梳光譜測量方法是在傅里葉變換光譜法的基礎上發(fā)展起來的一種光譜分析方法，采用的光譜信息獲取方式主要有一維信息獲取和二維信息獲取。其測量方法實現(xiàn)的前提是保證光源的相干性，從這個前提出發(fā)，國內(nèi)外的各個研究小組分別提出了不同的實現(xiàn)方案。其主要思路可以分為兩類：一類是使用一個光學諧振腔產(chǎn)生2個脈沖光源，利用其自身的相干性來保證；另一類是使用多個脈沖光源，利用嚴格參考或記錄補償?shù)氖侄芜M行相干性保證。這兩種保證方法各有特點，單諧振腔的優(yōu)點在于不需要額外的參考裝置或者用于記錄各路輸出脈沖光的漂移量的裝置就能實現(xiàn)相干光譜測量，同時光源數(shù)量少，容易實現(xiàn)集成化和小型化，有助于實現(xiàn)從實驗室到商用儀器的轉變。隨著微腔光梳技術的發(fā)展和進步，這種設計方案也得到了極大的發(fā)展，同時微腔光梳的體積相比于普通光纖飛秒激光器又進一步的縮小，可以在同一個儀器中集成多臺微腔光梳，從而實現(xiàn)寬帶高重頻高分辨率的設計方案。使用多脈沖光源通過精密參考方式進行雙光梳光譜測量的方案可以得到精確的重頻差設置和高光譜分辨率，但是其需要一套龐大的精密鎖定裝置，以精確地消除快漂和慢漂。自適應記錄漂移補償方案相比于上述方案在裝置復雜度上得到了降低，但由于其需要進行混頻操作，在實時性方面受到了一定限制。偏置頻率鎖定方案和上述兩種相比，增加了光頻鏈接鎖定的部分，在相干性滿足基本需求的同時分辨率受到了一定限制，是一種相對較容易實現(xiàn)的方案。二維雙光梳測量方案的優(yōu)點在于可以感知到普通雙光梳光譜分析方案中無法獲取到的二維信息，但其引入了機械移動部件，相當于引入了傅里葉變換光譜儀中的機械移動部分，不能同時滿足高測量速度和高分辨率要求。3 梳測量方案則解決了這個問題，但是大大增加了光路方面的調(diào)整難度和精度要求，在現(xiàn)場測量方面受到一定限制。

圖27 銣原子不同同位素的譜線測量結果Fig.27 Spectral line measurement results of different isotopes of rubidium atom

本文提到的各小組設計方案的指標對比如表1所示。

表1 各實驗小組采用方案指標對比Table1 Comparison table of scheme indicators adopted by each experimental group

3 結論

飛秒激光頻率梳作為一種具有高精度，高頻率穩(wěn)定度的激光相干光源，在精密時間計量、精密寬帶光譜測量、高精度距離測量、高精度速度監(jiān)測、激光雷達等方面得到了廣泛的應用。近年來，以異步光取樣為基本原理，在傅里葉變換光譜學上發(fā)展起來的雙光梳光譜分析技術得到了迅猛的發(fā)展，具有高速、高精度寬帶測量的特點，在氣體成分分析，原子光譜測量等領域得到了廣泛的應用。為了實現(xiàn)分析裝置從實驗室原理樣機到實際商業(yè)化的儀器，采用微腔光梳和盡可能減少相干光源是發(fā)展的重要方向，為了實現(xiàn)獲取光譜信息的多維度化，需要增加相干光源，進而可以獲取其他維度方面的信息。