陳 寅，楊圣堯，李寬路，謝夢(mèng)雨，王 珊, ，陳 暢,

（1.合肥工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，安徽 合肥 230009；2.合肥工業(yè)大學(xué) 智能制造技術(shù)研究院，安徽 合肥 230051；3.航空結(jié)構(gòu)件成形制造與裝備安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 合肥 230009；4.合肥工業(yè)大學(xué) 工業(yè)與裝備技術(shù)研究院，安徽 合肥 230009）

0 引 言

金屬鎢（W）具有高熔點(diǎn)（3 695 K）、良好的導(dǎo)熱系數(shù)（173 W/（m·K））、低熱膨脹系數(shù)和蒸汽壓、優(yōu)異的抗輻照性能和低氫同位素滯留性等優(yōu)良性能[1-2]。因此，鎢被認(rèn)為是最具應(yīng)用前景的核聚變反應(yīng)堆中面向等離子體材料（Plasma Facing Materials，PFMs）之一[1,3-4]。然而，作為PFMs，鎢材料的脆性和低斷裂韌性是亟須解決的關(guān)鍵問(wèn)題之一，受到了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)引入韌化層，如Ta、Ti、Cu等，制備出層狀復(fù)合材料是有效提高鎢材料韌性的方法[5-9]。Chen C[10]等通過(guò)放電等離子體燒結(jié)（Spark Plasma Sintering，SPS）方法制備出W/Ta層狀復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)增韌層鉭層可以有效提高鎢的斷后伸長(zhǎng)率，但其抗拉強(qiáng)度較低。Shao Y[11]等通過(guò)真空熱壓和鍛造相結(jié)合的方法制備了W/TiNi層狀復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)該復(fù)合材料具有較好的抗壓強(qiáng)度和塑性。對(duì)于鎢基層狀復(fù)合材料而言，要獲得良好的綜合力學(xué)性能，選擇合適的中間增韌層非常重要。

金屬鈦（Ti）在室溫下表現(xiàn)出良好的可塑性，具有較高的熔點(diǎn)（1 668 ℃），與W之間的熱膨脹系數(shù)（Coefficient of Thermal Expansion，CTE）差異很小，并且W和Ti之間能互相擴(kuò)散，起到固溶強(qiáng)化作用[12-14]。因此，Ti成為鎢基層狀復(fù)合材料的理想增韌層[15]。在之前的研究中，Chen C等[16]利用SPS技術(shù)制備了W/Ti層狀復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)該復(fù)合材料的強(qiáng)度要高于W/Ta層狀復(fù)合材料的。Wang S等[17]對(duì)W層和Ti層間的元素?cái)U(kuò)散行為進(jìn)行了研究，并探究了元素分布對(duì) W/Ti層狀材料微觀組織和力學(xué)性能的影響規(guī)律。但是，該復(fù)合材料的斷裂機(jī)理和韌化機(jī)制，特別是該復(fù)合材料的裂紋萌生和擴(kuò)展過(guò)程還不是很清楚。

因此，本文利用三點(diǎn)彎曲試驗(yàn)研究了W/Ti層狀復(fù)合材料的力學(xué)性能和斷裂機(jī)制。同時(shí)，利用Abaqus有限元軟件構(gòu)建W/Ti層狀復(fù)合材料模型，分析了 W/Ti層狀復(fù)合材料彎曲過(guò)程中的裂紋萌生和擴(kuò)展過(guò)程。

1 試驗(yàn)材料及方法

試驗(yàn)原材料選用商業(yè)冷軋純鎢箔（廈門(mén)虹鷺鎢鉬工業(yè)有限公司）和退火純鈦箔（陜西拓方銘金屬材料有限公司），厚度均為100 μm。利用電火花線切割機(jī)將鎢箔和鈦箔切成直徑為30 mm的圓片。將這些圓片清洗干凈后，交替堆疊放置于石墨模具中，利用SPS裝置（SINTERLAND LABOX- 350）制備了W/Ti層狀復(fù)合材料。商業(yè)純鎢的再結(jié)晶溫度通常在1 200～1 400 ℃之間[18]。因此，為了避免鎢箔產(chǎn)生再結(jié)晶脆性，連接溫度設(shè)置在900～1 400 ℃之間。連接過(guò)程中，在真空環(huán)境下對(duì)樣品施加33 MPa的載荷，加熱速率為50 ℃/min，保溫時(shí)間均為10 min，最后以50 ℃/min的降溫速度冷卻至室溫，最終得到直徑為30 mm、厚度約為2 mm的W/Ti層狀復(fù)合材料，如圖1（a）所示。

圖1 制備的W/Ti層狀復(fù)合材料樣品宏觀照片及三點(diǎn)彎曲樣品示意圖Fig.1 The photo of W/Ti multilayer composites and schematic diagram of the three-point bending specimens

試驗(yàn)采用島津AGS-X-10 N-10 KN型萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)測(cè)試了W/Ti層狀復(fù)合材料三點(diǎn)彎曲力學(xué)性能，三點(diǎn)彎曲試樣尺寸如圖1（b）所示。采用掃描電子顯微鏡（Zeiss GeminiSEM 300）觀察了復(fù)合材料的微觀組織和彎曲斷口形貌。同時(shí)，采用配備有Oxford AZtec EBSD探頭的場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（TESCAN MIRA3 LMH SEM）對(duì)復(fù)合材料的組織進(jìn)行電子背散射衍射（Electron Backscattered Diffraction，EBSD）分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 W/Ti層狀復(fù)合材料的微觀組織

圖2為不同溫度下制備的W/Ti層狀復(fù)合材料截面的微觀組織。由于 W 的原子序數(shù)（74）高于 Ti的原子序數(shù)（22），所以在背散射電子（Back Scattered Electron，BSE）圖像中W層呈現(xiàn)亮色，Ti層呈現(xiàn)暗色的襯度，如圖 2（a）、圖 2（d）和圖 2（g）所示，并且W層與Ti層之間的界面均平直，沒(méi)有裂紋、孔隙等缺陷，界面結(jié)合良好。

進(jìn)一步對(duì)界面區(qū)域觀察發(fā)現(xiàn)，當(dāng)連接溫度低于1 400 ℃時(shí)，在界面處可以觀察到細(xì)條狀的深色和淺色條帶，如圖2（b）和圖2（e）所示。研究結(jié)果表明這些細(xì)條狀的深色和淺色條帶分別為 W 條帶和Ti條帶[17]。這主要是由于此狀態(tài)下的W 箔中有大量纖維狀拉長(zhǎng)晶粒和高密度晶界，如圖2（c）和圖2（f）所示，這些晶界為T(mén)i的擴(kuò)散提供了通道，最終在靠近 W/Ti界面的這些晶界上富集偏聚了大量的Ti，導(dǎo)致了這些條帶狀組織的形成。甚至在離界面較遠(yuǎn)的W層中，仍然可以觀察到有深色的Ti條紋，且這些條紋都平行于界面。這些現(xiàn)象說(shuō)明在復(fù)合材料制備的過(guò)程中，Ti易于沿著纖維狀W晶粒的晶界擴(kuò)散，最后在W晶界上偏聚，它們可以阻礙W晶粒的長(zhǎng)大。當(dāng)連接溫度達(dá)到1 400 ℃時(shí)，界面處的鎢條帶消失，取而代之的是平行于界面的條狀W（Ti）固溶體區(qū)域，寬度約為4 μm，呈現(xiàn)淺灰色，如圖2（h）中的箭頭處所示。此時(shí)，鎢中形成了粗大的等軸晶，如圖2（i）所示。由Ti層的EBSD分析結(jié)果可以看出，雖然在不同溫度下制備的復(fù)合材料中的Ti層形成的都是粗大的晶粒組織，但是其相組成存在差異，當(dāng)連接溫度低于1 300 ℃時(shí)，Ti層可分為兩種區(qū)域：界面處形成的是一層單相區(qū)β-Ti，中間區(qū)域?yàn)殡p相區(qū)α+β-Ti；當(dāng)連接溫度達(dá)到1 400 ℃時(shí)，整個(gè)Ti層只由單相區(qū)β-Ti組成。由此可見(jiàn)，不同連接溫度下制備的復(fù)合材料的組織存在著較大的差異。

圖2 不同連接溫度下W/Ti層狀復(fù)合材料截面的BSE顯微圖像和EBSD取向分布圖像Fig.2 The BSE micrographs and EBSD orientation distribution images of the sectional areas of W/Ti multilayer composites at different bonding temperatures

2.2 W/Ti層狀復(fù)合材料的三點(diǎn)彎曲力學(xué)性能

由于復(fù)合材料在不同連接溫度下形成的組織不同，導(dǎo)致它們的彎曲性能也存在著差異。如圖3所示，隨著連接溫度的升高，復(fù)合材料的抗彎強(qiáng)度呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。當(dāng)連接溫度為1 100 ℃時(shí)，W層未發(fā)生再結(jié)晶，具有較高的強(qiáng)度。同時(shí)，Ti層具有雙相組織。此時(shí)制備的復(fù)合材料在彎曲過(guò)程中出現(xiàn)了最大的彎曲抗力（453 N），計(jì)算可得此時(shí)的抗彎強(qiáng)度為1 847 MPa。當(dāng)連接溫度升高至1 200 ℃以上時(shí)，W層發(fā)生再結(jié)晶，強(qiáng)度下降。當(dāng)連接溫度達(dá)到1 400 ℃時(shí)，W層為粗大的再結(jié)晶晶粒，同時(shí)，Ti層為單相β-Ti組織。此時(shí)，W層和Ti層的強(qiáng)度均下降，因此，1 400 ℃時(shí)連接的復(fù)合材料的抗彎強(qiáng)度最低，為1 136 MPa。

由圖3還可以看出，不同溫度下制備的復(fù)合材料都表現(xiàn)出了典型的“偽塑性”行為，即：彎曲曲線上出現(xiàn)了大量臺(tái)階。通常，彎曲力上升到最大值時(shí)，材料中形成裂紋，發(fā)生斷裂，此時(shí)彎曲力開(kāi)始下降，但是這個(gè)彎曲力并不直接下降至零，而是降到某一個(gè)數(shù)值，這說(shuō)明此時(shí)復(fù)合材料沒(méi)有發(fā)生完全破裂，還能承受一定的載荷。隨后，彎曲力又回升增大，這說(shuō)明復(fù)合材料產(chǎn)生了加工硬化，這是由于Ti層的塑性變形引起的加工硬化現(xiàn)象。曲線上出現(xiàn)應(yīng)力平臺(tái)，表明此時(shí)裂紋沿著W/Ti的界面擴(kuò)展，界面裂紋的擴(kuò)展延長(zhǎng)了裂紋的擴(kuò)展路徑，是層狀復(fù)合材料增韌的重要機(jī)制之一[19]。這表明，W/Ti層狀復(fù)合材料在彎曲斷裂過(guò)程中具有很好的抗裂紋擴(kuò)展能力，做到了“裂而不斷”。

圖3 W/Ti層狀復(fù)合材料彎曲力-撓度曲線Fig.3 The bending force-displacement curves of the W/Ti multilayer composites

2.3 W/Ti層狀復(fù)合材料的彎曲斷口

圖4為W/Ti層狀復(fù)合材料的室溫彎曲裂紋擴(kuò)展路徑和斷口表面形貌。由圖4（a）、圖4（c）和圖4（e）可以看出，復(fù)合材料在斷裂過(guò)程中，W層中往往會(huì)形成一個(gè)或者數(shù)個(gè)隧道裂紋，且主裂紋在擴(kuò)展過(guò)程中發(fā)生了明顯的偏轉(zhuǎn)。同時(shí)，W層與Ti層之間出現(xiàn)了分層斷裂的現(xiàn)象，在分層處還可以發(fā)現(xiàn)由于Ti層良好的塑性造成的主裂紋橋接現(xiàn)象，Ti層中形成剪切帶，最終Ti層發(fā)生剪切斷裂。

由圖4（b）、圖4（d）和圖4（f）斷口的表面形貌也可以觀察到復(fù)合材料的界面開(kāi)裂現(xiàn)象，并且W層和Ti層的斷口特征有著明顯區(qū)別。W層斷裂都呈現(xiàn)為脆性斷裂。當(dāng)連接溫度為1 000 ℃時(shí)，W層的斷口上可以觀察到河流花樣，表明此時(shí)W層為脆性的穿晶解理斷裂；當(dāng)連接溫度超過(guò)1 300 ℃后，W層的斷口基本為沿晶脆性斷裂。對(duì)于Ti層來(lái)說(shuō)，當(dāng)連接溫度在1 300 ℃以下時(shí)，Ti層斷口可以觀察到大量的韌窩，是典型的韌性斷口；當(dāng)連接溫度達(dá)到1 300 ℃，Ti層的斷口出現(xiàn)了一些沿晶斷裂，但仍然可以觀察到部分區(qū)域中存在著韌窩。當(dāng)連接溫度達(dá)到1 400 ℃時(shí)，Ti層基本為沿晶斷裂。但是，在斷口上仍然可以觀察到小而淺的韌窩。由此可見(jiàn)，隨著燒結(jié)溫度的升高，Ti塑性是下降的。

圖4 不同連接溫度下W/Ti層狀復(fù)合材料的裂紋擴(kuò)展路徑和斷口表面形貌Fig.4 Crack propagation path and fracture morphology of W/Ti multilayer composites at different bonding temperatures

綜上分析可以發(fā)現(xiàn) W/Ti層狀復(fù)合材料的大致彎曲斷裂過(guò)程。三點(diǎn)彎曲過(guò)程中，由于最外層的脆性W層受到了最大的彎曲力和拉伸應(yīng)變的作用，微裂紋首先在最外層的W層中形核，隨后裂紋擴(kuò)展到Ti層處，此時(shí)主裂紋的擴(kuò)展路徑取決于W層與Ti層之間界面的結(jié)合強(qiáng)度。如果界面結(jié)合強(qiáng)度較弱，裂紋沿著界面處偏轉(zhuǎn)并出現(xiàn)明顯的界面裂紋擴(kuò)展現(xiàn)象，界面開(kāi)裂后，Ti層處于平面應(yīng)力狀態(tài)，促進(jìn)了Ti層發(fā)生塑性變形，減弱應(yīng)力集中，阻礙主裂紋繼續(xù)縱向擴(kuò)展，出現(xiàn)裂紋橋接現(xiàn)象；如果界面結(jié)合強(qiáng)度較高，此時(shí)界面裂紋的擴(kuò)展受到抑制，Ti層由于處于平面應(yīng)變狀態(tài)，塑性變形受到相鄰W層的抑制，Ti層發(fā)生一定的塑性變形后會(huì)直接斷裂，從而連通相鄰W層中的隧道裂紋，導(dǎo)致主裂紋繼續(xù)向前擴(kuò)展。

3 復(fù)合材料斷裂過(guò)程的有限元模擬

3.1 有限元損傷模型及材料參數(shù)

W/Ti層狀復(fù)合材料中W層的斷裂為脆性斷裂，所以采用ABAQUS/Explicit中的脆性開(kāi)裂模型來(lái)表征W層金屬的脆性力學(xué)行為，同時(shí)為了簡(jiǎn)化模型和還原界面開(kāi)裂現(xiàn)象，復(fù)合材料模型中設(shè)置了界面層，并且也用該模型定義其力學(xué)行為[20]。Ti層的斷裂為韌性斷裂，因此，采用Mises彈塑性模型和柔性損傷模型來(lái)定義復(fù)合材料中Ti層的彈性損傷和塑性損傷行為[21]。

表1中的W層材料的參數(shù)是對(duì)原始鎢箔測(cè)試得到的；表2中的Ti層的材料參數(shù)來(lái)源于相關(guān)文獻(xiàn)[22]，前期研究表明該文獻(xiàn)中制備的 Ti-4Mo合金的微觀組織結(jié)構(gòu)與本文實(shí)際制備的復(fù)合材料中的Ti層金屬十分接近；表3中顯示的是界面層的材料參數(shù)，由于界面層尺寸太小，界面層的相關(guān)參數(shù)很難測(cè)量，其剛度選擇為上下兩基體層彈性模量的平均值，并明確界面強(qiáng)度是高于低強(qiáng)度基體層的，通過(guò)調(diào)試后選擇開(kāi)裂應(yīng)力850 MPa，對(duì)應(yīng)的應(yīng)變?yōu)?.03，其余參數(shù)與脆性的W層保持一致。

表1 W層材料參數(shù)Tab.1 Material parameters for W layer

表2 Ti層材料參數(shù)Tab.2 Material parameters for Ti layer

表3 界面層材料參數(shù)Tab.3 Material parameters for interface layer

3.2 有限元模型建立

在三點(diǎn)彎曲試驗(yàn)中，可以觀察到W/Ti層狀復(fù)合材料的力-位移曲線出現(xiàn)大量臺(tái)階，且失效形式主要表現(xiàn)為W層和Ti層的斷裂以及界面的開(kāi)裂。在現(xiàn)有的研究中，類似的脆性金屬/韌性金屬層狀復(fù)合材料的彎曲模型通常采用普通的三維單元，兩種不同性質(zhì)的金屬層僅依靠公用的單元節(jié)點(diǎn)相互聯(lián)結(jié)，從而忽略了界面層的作用。針對(duì)以上不足，試驗(yàn)設(shè)計(jì)的有限元模型中引入了一定厚度的材料單元來(lái)定義界面層。

圖5所示為W/Ti層狀復(fù)合材料的有限元模型，包括壓頭、復(fù)合材料彎曲試樣和2個(gè)支撐柱。使用六面體單元對(duì)三點(diǎn)彎曲試件進(jìn)行網(wǎng)格劃分，共21個(gè)鋪層，每層厚度為0.1 mm。此外，為節(jié)約計(jì)算時(shí)間同時(shí)確保計(jì)算精度，在模型中采用了漸進(jìn)式網(wǎng)格，如圖5（c）所示，兩側(cè)到中部的網(wǎng)格尺寸從0.4 mm依次遞減至0.05 mm。將壓頭和2個(gè)支撐柱設(shè)置為剛體材料，設(shè)置壓頭邊界條件，只允許Z方向的移動(dòng)，約束其他5個(gè)自由度，設(shè)置支撐柱邊界條件，約束所有自由度。壓頭的加載方式為位移方式，加載速率為0.1 mm/min。

圖5 W/Ti層狀復(fù)合材料有限元模型Fig.5 Finite element model of W/Ti multilayer composites

3.3 有限元模擬結(jié)果

為了更直觀地分析三點(diǎn)彎曲模擬過(guò)程，圖6和圖7分別為不同時(shí)刻下W/Ti層狀復(fù)合材料主裂紋兩側(cè)區(qū)域的變形損傷圖和應(yīng)力云圖。整個(gè)模擬過(guò)程被分為200幀，主要為彈性階段、W層斷裂、界面開(kāi)裂、Ti層塑性變形和斷裂。

圖6 W/Ti層狀復(fù)合材料的三點(diǎn)彎曲失效過(guò)程模擬結(jié)果Fig.6 The failure process of W/Ti multilayer composites

當(dāng)載荷開(kāi)始施加，在第22幀時(shí)可以看到最外側(cè)一層的W層受到最大應(yīng)力，并在第23幀萌發(fā)了隧道裂紋；第25幀時(shí)，由于W層中不斷地形成隧道裂紋，主裂紋擴(kuò)展至第一層界面層處，且該處的應(yīng)力集中導(dǎo)致了界面脫粘行為的開(kāi)始，同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)界面層下方的Ti層發(fā)生了一定程度的塑性變形；到第35幀時(shí)，界面裂紋長(zhǎng)度增加，同時(shí)可以觀察到下方的三層Ti的網(wǎng)格產(chǎn)生了明顯的畸變，說(shuō)明了Ti層發(fā)生了明顯的塑性變形；但是，Ti層沒(méi)有發(fā)生斷裂，而是充當(dāng)“橋梁”橋接了相鄰W層中的隧道裂紋。第40幀時(shí)，第一層界面處的裂紋繼續(xù)擴(kuò)展，上方的W層中已經(jīng)形成了隧道裂紋，主裂紋到達(dá)第二層界面處，裂紋尖端的應(yīng)力集中導(dǎo)致了該處界面發(fā)生開(kāi)裂。第67幀時(shí)，主裂紋繼續(xù)向上擴(kuò)展，第三層界面剛剛開(kāi)始開(kāi)裂。隨著加載的繼續(xù)進(jìn)行，主裂紋繼續(xù)擴(kuò)展，上方的第三層的界面裂紋長(zhǎng)度增加，最下方的三層Ti已經(jīng)完全失穩(wěn)斷裂了。第121幀時(shí)，第一、二層界面層之間的Ti層的塑性變形程度繼續(xù)增加，上方第三層界面開(kāi)裂程度增加。整體而言，W/Ti層狀復(fù)合材料的失效行為有W層金屬的斷裂、Ti層金屬的塑性變形及斷裂、界面開(kāi)裂，主裂紋的擴(kuò)展發(fā)生了明顯的偏轉(zhuǎn)。同時(shí)，圖 8所示為上述 Abaqus有限元模擬復(fù)合材料三點(diǎn)彎曲過(guò)程中所對(duì)應(yīng)的力與位移曲線。由圖可見(jiàn)，曲線的整體趨勢(shì)與實(shí)際試驗(yàn)得到的曲線基本吻合。綜上可見(jiàn)，本文構(gòu)建的有限元模型很好地反映了實(shí)際復(fù)合材料在三點(diǎn)彎曲試驗(yàn)過(guò)程中的斷裂過(guò)程。

圖8 模擬的W/Ti層狀復(fù)合材料的三點(diǎn)彎曲力與位移曲線Fig.8 Simulated three-point bending force and displacement curves of W/Ti multilayer composites

4 結(jié) 論

本文研究了 W/Ti 層狀復(fù)合材料的彎曲力學(xué)性能，通過(guò)試驗(yàn)的斷口分析和Abaqus有限元模擬分析了該復(fù)合材料的斷裂過(guò)程和韌化機(jī)理，得到了如下主要結(jié)論：

（1）不同連接溫度下制備的 W/Ti層狀復(fù)合材料具有不同的組織結(jié)構(gòu)，1 100 ℃制備的復(fù)合材料具有最大的抗彎強(qiáng)度，為1 847 MPa。

（2）不同連接溫度下制備的 W/Ti層狀復(fù)合材料都呈現(xiàn)出了“偽塑性”，展現(xiàn)了相似的斷裂行為，包括W層中的隧道裂紋、界面的開(kāi)裂、主裂紋的偏轉(zhuǎn)。W層與Ti層之間界面的開(kāi)裂使得Ti層處于平面應(yīng)力狀態(tài)，促進(jìn)了Ti層的塑性變形。因此，W/Ti層狀復(fù)合材料韌性的提高主要源于 W/Ti界面開(kāi)裂和Ti層的塑性變形。

（3）利用有限元模型模擬了 W/Ti層狀復(fù)合材料的彎曲斷裂過(guò)程，該模型中的復(fù)合材料包括 W層、Ti層和界面層，并賦予了不同層的材料參數(shù)，模擬結(jié)果和試驗(yàn)結(jié)果吻合。