甘凝嵐，朱曉軍，李潔莉，周瑋，劉長宇

QuEChERS-超高效液相色譜-三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜法檢測保健茶中18種違禁添加藥物

甘凝嵐，朱曉軍*，李潔莉，周瑋，劉長宇

江蘇省產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗研究院，江蘇 南京 210007

建立了超高效液相色譜-三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜同時檢測保健茶中西布曲明等18種違禁添加藥物的方法。樣品經(jīng)1%甲酸-甲醇溶液超聲提取20?min，采用QuEChERS分散固相萃取試劑盒凈化，以0.1%甲酸-乙腈溶液為流動相，0.2?mL·min-1流速梯度洗脫，經(jīng)Agilent ZORBAX Eclipse Plus-C18柱分離，電噴霧離子源正離子掃描，多反應(yīng)監(jiān)測模式測定，外標法定量。結(jié)果表明，18種違禁添加藥物在保健茶基質(zhì)中的線性良好，相關(guān)系數(shù)均大于0.999，方法檢出限為0.5~5.0?μg·kg-1，方法定量限為2~18?μg·kg-1，RSD為0.5%~5.1%，加標回收率為87.3%~103.8%。運用本方法檢測了30批次保健茶樣品，其中7批次為陽性樣。本方法針對性強、操作簡便、準確度高、檢測速度快，適用于保健茶中18種違禁添加藥物含量的測定，為保健茶的質(zhì)量控制和安全評價提供科學(xué)依據(jù)。

超高效液相色譜-三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜；QuEChERS；保健茶；違禁藥物

保健茶是以普通茶葉為基料，強化某些營養(yǎng)元素或配有適量食藥同源或國家規(guī)定可以用于保健品的植物類產(chǎn)品，具有保健功能和飲用價值的茶葉再加工產(chǎn)品[1]。隨著人們養(yǎng)生意識的不斷增強，保健茶已成為保健品市場的新亮點。由于保健茶對健美減肥、降低血壓血脂、預(yù)防動脈硬化、調(diào)節(jié)人體新陳代謝、預(yù)防三高、抗老防衰等有特殊的保健效果，因此深受廣大消費者喜愛。市場需求促進了保健茶產(chǎn)業(yè)的迅速發(fā)展，目前，國內(nèi)生產(chǎn)的保健茶已有數(shù)百種，產(chǎn)品種類繁多，質(zhì)量參差不齊，極少數(shù)不良商家為牟利，在保健茶中隨意添加能快速見效的化學(xué)藥物來吸引消費者[2-3]。而這些化學(xué)藥物副作用大，服用時必須嚴格遵循醫(yī)囑，否則長期大量食用會對身體造成嚴重損害[4-5]。因此，保健茶市場亟需一種快速有效的檢測方法來確保保健茶產(chǎn)品的食用安全，促進保健茶產(chǎn)業(yè)良好的發(fā)展。

QuEChERS（Quick、Easy、Cheap、Effective、Rugged、Safe）方法，是近年來國際上最新發(fā)展起來的一種用于農(nóng)產(chǎn)品檢測的快速樣品前處理技術(shù)，由美國農(nóng)業(yè)部Anastassiades教授等人于2003年開發(fā)。該方法最常用于食品中農(nóng)藥殘留的檢測，一般分為QuEChERS提取試劑盒和凈化試劑盒，采用的QuEChERS凈化試劑盒是將多種固相吸附劑混合后，達到一次性除去包括脂類、蛋白、著色劑、糖類、有機酸等多種基質(zhì)干擾物的凈化方式，以獲得純凈的目標化合物。這種高效的前處理方法現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于各種檢測領(lǐng)域[6-7]。由于保健茶基質(zhì)較為復(fù)雜，應(yīng)用QuEChERS試劑盒凈化能大大縮短樣品前處理時間，有效消除基質(zhì)干擾，保護檢測儀器，提高檢測準確度。現(xiàn)今，國內(nèi)外對檢測保健食品違禁添加藥物的方法有很多[8-11]，而針對保健茶中違禁添加藥物檢測方法的研究相對較少。據(jù)文獻報道，常用的檢測方法有：薄層色譜法[12-13]、高效液相色譜法[14-16]等，此類方法存在操作復(fù)雜、應(yīng)用范圍窄、靈敏度低、準確性差等缺陷；然而已有的色譜-質(zhì)譜法[17-19]對于保健茶的檢測項目較少、檢測耗時較長，已經(jīng)不能滿足當前保健茶市場的監(jiān)管要求。

本試驗根據(jù)國家市場監(jiān)管總局對保健食品違禁添加藥物的檢驗要求，針對保健茶中最常添加的減肥類、降血壓類、降血脂類、降血糖類、改善睡眠功能類等18種違禁添加藥物進行檢測[20]。

本研究優(yōu)化了樣品前處理方法，采用QuEChERS試劑盒凈化，經(jīng)超高效液相色譜-三重四極桿質(zhì)譜（UPLC-MS-MS）進行分析檢測。本方法操作簡便、靈敏度高、準確性強，從而有效提高保健茶中違禁添加藥物的檢驗效率和定性準確度，為新形勢下的保健茶監(jiān)管提供有效的技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 試驗試劑與標準品

試劑：甲醇（分析純，國藥集團）、乙腈（分析純，國藥集團）、甲酸（色譜純，美國MREAD公司）、甲醇（色譜純，美國MERCK公司）、乙腈（色譜純，美國MERCK公司）、超純水、QuEChERS分散固相萃取試劑盒（5982-0028，美國Agilent公司）；18種違禁添加藥物標準品信息詳見表1。

1.2 試驗儀器

本試驗所用儀器設(shè)備信息見表2。

1.3 試驗方法

1.3.1 超高效液相色譜條件

色譜柱：Agilent ZORBAX Eclipse Plus-C18柱，規(guī)格100?mm×2.1?mm，3.5?μm；柱溫：40℃。流動相：A為0.1%甲酸水溶液，B為乙腈溶液，流動相洗脫梯度為0?min時90%A，7?min時10%A，9?min時保持10%A，9.1?min時90%A，12?min時保持90%A；流速0.2?mL·min-1；進樣量2?μL。

1.3.2 三重四極桿質(zhì)譜參數(shù)

離子源：Turbo V電噴霧離子源（ESI）；掃描模式：多反應(yīng)監(jiān)測（MRM）模式，正離子掃描；氣簾氣（CUR）：12?psi；碰撞氣（CAD）：12?psi；噴霧電壓（IS）：5?500?V；離子源溫度：600℃。18種化合物的質(zhì)譜優(yōu)化信息見表3。

表1 18種違禁添加藥物標準品信息

表2 試驗所用儀器設(shè)備信息

表3 18種藥物離子對信息及質(zhì)譜參數(shù)

注：a.定量離子；b.定性離子

Note: a. quantitative ion. b. qualitative ion

1.4 樣品處理

1.4.1 標準溶液制備

標準品儲備液的配制：將18種違禁添加藥物分別稱取1~5?mg，至于10?mL容量瓶中，各加入一定量甲醇超聲溶解后定容，均配制成質(zhì)量濃度約為0.1~5?mg·mL-1的單標準品儲備液，并保存于–20℃冰箱中。

混合標液的配制：分別吸取0.1~1?mL 18種單標準品儲備液于1個50?mL容量瓶中，用甲醇稀釋混勻后定容，配置質(zhì)量濃度為10~100?μg·mL-1的混合標準品溶液，待使用時進一步稀釋。

1.4.2 樣品的前處理

均質(zhì)：將茶葉樣品徹底粉碎（無可見樣品碎片），得到均質(zhì)樣品后稱量。

提?。悍Q取均質(zhì)樣品約0.1?g，于50?mL離心管中，加入含1%甲酸的甲醇溶液定容至50?mL，搖勻，在室溫下超聲提取20?min后，以8?000?r·min-1離心5?min，取上清液待凈化。

凈化：取上清液2?mL于QuEChERS分散固相萃取試劑盒離心管（含混合試劑粉末）中，蓋上蓋子，劇烈振搖30?s，以確保上清液和試劑粉末充分接觸，樣品管以12?000?r·min-1高速離心3?min。取上清液過0.22?μm有機濾膜后待測。

2 結(jié)果與分析

2.1 提取試劑的選擇

《國家食品安全監(jiān)督抽檢實施細則（2020年版）》（以下簡稱《細則》）中規(guī)定了保健食品中違禁添加藥物的檢測方法[21-22]，這些標準方法在檢測不同種違禁添加藥物時需采用不同的提取試劑，其中包括三氯甲烷、甲醇、乙腈、50%甲醇溶液、乙酸銨-乙腈混合溶液等。提取試劑種類過多，導(dǎo)致在檢測多種違禁添加藥物時試驗操作繁瑣。相關(guān)文獻資料[23]中，常用甲醇或乙腈作為提取試劑，本研究考慮到檢測的化合物多為堿性化合物，在有機溶劑中加入了少量甲酸作為提取試劑。試驗研究了甲醇、乙腈、1%甲酸-甲醇溶液對保健茶中18種違禁添加藥物同時提取的效果。試驗將同一空白保健茶樣品分為3份，加入相同濃度的混合標液后，分別用甲醇、乙腈、1%甲酸-甲醇溶液3種溶劑提取，其余前處理步驟按照1.4.2章節(jié)進行，根據(jù)1.3章節(jié)儀器條件檢測，比較3種提取試劑的加標回收率（圖1）。

試驗結(jié)果表明，甲醇對18種違禁添加藥物提取率高于乙腈，在用1%甲酸-甲醇作為提取劑時18種物質(zhì)的提取率均高于甲醇和乙腈。試驗證明加入少量甲酸有助于提高目標化合物在有機溶劑中的溶解度，因此，試驗最終選擇1%甲酸-甲醇溶液作為樣品提取試劑。

2.2 提取方法的優(yōu)化

根據(jù)《細則》中規(guī)定的檢測方法[24-25]，有些保健食品違禁添加藥物的提取方法采用水浴搖床或手動劇烈振蕩的方式，還需反復(fù)多次提取才能將目標物質(zhì)提取完全。這樣的方法既費時費力，提取效果也很難保證。因此，本試驗選用超聲提取的方式，在縮短提取時間的同時也提高了目標物質(zhì)的提取率。參照文獻[26]，明確了在超聲提取10、20、30?min時18種違禁添加藥物回收率的情況，從而選出最佳的超聲提取時間。對3份同一加標空白樣品，采用10、20、30?min時間超聲提取，其他前處理方法（1.4.2章節(jié)）及儀器條件（1.3章節(jié)）不變，考察3個超聲提取時間對18種違禁添加藥物回收率的影響（圖2）。試驗結(jié)果表明，保健茶樣品在超聲提取10?min后的目標物質(zhì)回收率均明顯低于20?min和30?min，而樣品在超聲提取20?min后目標物質(zhì)的回收率與超聲提取30?min無明顯差別，即樣品在超聲20?min后目標物提取已完全。因此，本研究選用20?min為樣品超聲提取時間。

圖1 不同提取溶劑的試驗結(jié)果

2.3 凈化方式優(yōu)化

按照標準規(guī)定的檢測保健食品違禁添加藥物的方法[27-28]和相關(guān)研究文獻顯示，樣品提取液大多經(jīng)濾紙過濾凈化或直接過0.22?μm濾膜待測。由于保健茶基質(zhì)比較復(fù)雜，濾紙對大分子化合物的凈化效果不佳，且目標物會較多的吸附在濾紙上造成殘留；提取液直接過膜，濾液中依然有較多色素、有機酸等雜質(zhì)，無法有效降低檢測時的基質(zhì)干擾，影響檢測的準確度。凈化不完全不僅對目標物檢測有影響，也會對檢測儀器造成污染，降低儀器靈敏度。本研究采用QuEChERS分散固相萃取試劑盒對保健茶樣品進行凈化。試劑盒中含有多孔固相萃取吸附劑（PSA，C18，GCB）和MgSO4，其中PSA（Primary secondary amine）能去除有機酸、糖類；GCB（Graphitizing of carbon black）能去除葉綠素等大部分色素；C18（Octadecylsilyl）能去除脂類；MgSO4能去除多余水分。因此，用QuEChERS試劑盒凈化能有效降低基質(zhì)干擾，確保檢測準確性。本研究考察了在空白茶葉基質(zhì)中加入一定濃度的混合標準品溶液，經(jīng)QuEChERS試劑盒凈化后，空白茶葉基質(zhì)中18種目標化合物的加標回收情況如圖3所示。結(jié)果表明，空白茶葉樣品基質(zhì)經(jīng)QuEChERS試劑盒凈化后18種藥物回收率均較高，該方法能簡單、快捷、有效地凈化保健茶中的干擾雜質(zhì)，且不吸附目標化合物。

2.4 18種化合物的質(zhì)譜信息

將1?μg·mL-1的混合標準溶液進行掃描（Scan）模式，根據(jù)18種目標化合物的分子量，確定掃描質(zhì)量范圍，分別找出每種物質(zhì)的最佳母離子質(zhì)荷比（Q1）。根據(jù)獲得的Q1，進行子離子（Q3）的掃描，選擇相應(yīng)較高干擾較少的兩個離子對作為定量和定性離子對，分別優(yōu)化他們的碰撞能量（CE）和去簇電壓（DP）。在MRM模式下[29-30]，采用正離子掃描，確定18種化合物的出峰時間。18種違禁添加藥物的總離子流色譜圖如圖4所示；各化合物定量離子對MRM離子流色譜圖如圖5所示。

圖2 不同超聲提取時間的試驗結(jié)果

圖3 茶葉基質(zhì)中的18種藥物的加標回收率

注：a. 鹽酸二甲雙胍；b. 麻黃堿；c. 鹽酸苯乙雙胍；d. 褪黑素；e. 哌唑嗪；f. 芬氟拉明；j. 酚酞；h. 阿普唑侖；i. 三唑侖；g. 格列苯脲；k. 瑞格列奈；l. 羅通定；m. 尼莫地平；n. N,N-雙去甲基西布曲明；o. N-單去甲基西布曲明；p. 洛伐他?。籷. 辛伐他??；r. 西布曲明

2.5 標準物質(zhì)檢出限、定量限、線性關(guān)系和儀器精密度檢測結(jié)果

將配制好的混合標準溶液加入空白保健茶樣品中，稀釋后按照1.3章節(jié)條件下的MRM模式進行測定，以各化合物的3倍信噪比（S/N）和10倍信噪比時計算，得到18種違禁添加藥物的方法檢出限和定量限。將配制好的混合標準溶液，稀釋成5個梯度濃度的標準工作液，按照1.3章節(jié)方法測定，分別以濃度為橫坐標（），峰面積為縱坐標（），繪制標準曲線。選取配制好的標準工作液低、中、高3個梯度濃度，按照1.3章節(jié)儀器方法檢測，每個梯度溶液平行測定6次，以測得的峰面積計算出相對偏差（RSD），獲得18種標準物質(zhì)的精密度（n=6）。其檢出限、定量限、線性范圍、標準曲線方程、相關(guān)系數(shù)見表4。試驗結(jié)果表明，18種違禁添加藥物在其相應(yīng)的線性范圍內(nèi)，線性相關(guān)系數(shù)（2）均大于0.999，線性良好。18種目標物質(zhì)的RSD為0.5%~5.1%，均小于6%，儀器精密度良好。

注：1. 鹽酸二甲雙胍；2. 麻黃堿；3. 鹽酸苯乙雙胍；4. 褪黑素；5. 哌唑嗪；6. 芬氟拉明；7. 酚酞；8. 阿普唑侖；9. 三唑侖；10. 格列苯脲；11. 瑞格列奈；12. 羅通定；13. 尼莫地平；14. N,N-雙去甲基西布曲明；15. N-單去甲基西布曲明；16. 洛伐他汀；17. 辛伐他?。?8. 西布曲明

表4 18種標準物質(zhì)檢出限、線性范圍、標準曲線方程、相關(guān)系數(shù)

2.6 加標回收試驗結(jié)果

根據(jù)18種化合物的線性范圍和樣品前處理稀釋倍數(shù)，在保健茶空白樣品中分別加入低、中、高3個濃度梯度的18種混合標準品溶液分別為40、80、200?μg·g-1，每個梯度檢測3組平行樣品。樣品按照1.4.2章節(jié)的方法前處理，根據(jù)1.3章節(jié)儀器方法進行回收率測定，從而計算出18種違禁添加藥品的加標回收率（n=3）及相對標準偏差（RSD），結(jié)果見表5。試驗表明，18種違禁添加藥物的回收率為87.3%~103.8%，相對標準偏差（RSD）為1.9%~4.6%，均小于5.0%，方法精密度良好。

2.7 基質(zhì)效應(yīng)考察結(jié)果

將配制好的混合標準溶液，用甲醇和保健茶空白基質(zhì)溶液（按1.4.2章節(jié)的方法前處理）分別稀釋成5個梯度濃度的標準工作液，按1.3章節(jié)儀器方法檢測，得到18種化合物在甲醇溶液和保健茶空白基質(zhì)溶液中的標準曲線斜率。采用相對響應(yīng)值法比較，基質(zhì)效應(yīng)Matrix Effect (%)=/×100，其中為溶劑標曲的斜率，基質(zhì)標曲的斜率[31-32]。計算出18種化合物在茶葉基質(zhì)中的基質(zhì)效應(yīng)（表5）。結(jié)果表明，經(jīng)1.4章節(jié)方法前處理后，18種化合物的基質(zhì)效應(yīng)為0.88~1.09，基質(zhì)對化合物的干擾較小。

2.8 穩(wěn)定性試驗結(jié)果

將混合標準溶液用保健茶空白基質(zhì)溶液（按1.4.2章節(jié)方法前處理）稀釋成質(zhì)量濃度為20、100、500?μg·kg-1的低、中、高3個濃度梯度，放置于室溫環(huán)境中，每0、4、8、12、16、24?h按照1.3章節(jié)儀器方法各測定一次，18種化合物的每個梯度濃度檢測6個時間點，根據(jù)測得的6個時間點峰面積的相對標準偏差（RSD），分別得到低、中、高3個濃度梯度的RSD：低濃度為0.5%~4.9%，中濃度為0.7%~4.6%，高濃度為0.2%~4.1%，均小于5%（表6）。試驗結(jié)果表明，18種混合標準溶液在24?h內(nèi)穩(wěn)定。

表5 18種標準物質(zhì)在茶葉基質(zhì)中的加標回收率（n=3）

表6 18種化合物保健茶基質(zhì)標準溶液的穩(wěn)定性

2.9 樣品檢測

本研究共檢測了市面上常見的保健茶樣品30批次，將樣品按1.4.1章節(jié)方法前處理后根據(jù)1.3章節(jié)儀器方法進行檢測，采用外標法定量。將測得的目標化合物的峰面積與基質(zhì)標準曲線相對照，得到樣品中18種目標化合物的含量。檢測結(jié)果顯示，30批次樣品中共檢出7批次陽性樣品，其中-單去甲基西布曲明、褪黑素、哌唑嗪各檢出1批次，含量分別為：310.7、88.8、326.3?μg·g-1；酚酞和鹽酸二甲雙胍各檢出2批次，其中酚酞含量分別為94.8、64.8?μg·g-1，鹽酸二甲雙胍含量分別為120.6、51.3?μg·g-1。

3 討論

保健茶種類較多，有減肥類、改善睡眠類、輔助降血壓類、輔助降血糖類等，抽檢實施細則（2020版）中規(guī)定的方法要將保健茶中違禁添加藥物進行分類檢測，相關(guān)文獻也較少有針對保健茶中多種類違禁添加藥物同時檢測的方法。本研究建立了一種能同時檢測保健茶中18種違禁添加藥物的方法，包括對提取溶劑、提取方法、凈化方式和儀器方法的研究。

3.1 提取溶劑的研究

相關(guān)標準方法對保健茶中18種化合物分別采用不同溶劑進行提取，造成提取試劑種類過多；文獻中常用甲醇或乙腈作為提取溶劑，但沒有兩種溶劑對18種化合物提取率的比較。本研究考慮到所檢測的化合物多為堿性，在有機溶劑中加入少量酸有助于提高溶解度，因此，研究了甲醇、乙腈、1%甲酸-甲醇溶液對保健茶中18種化合物同時提取的效果。本研究結(jié)果表明，甲醇提取率高于乙腈，而1%甲酸-甲醇溶液的提取率最高，選擇其作為提取試劑有效提高了18種化合物在保健茶中的提取率。

3.2 提取方法的研究

細則中規(guī)定的檢測方法對保健茶中18種違禁添加藥物多采用水浴搖床或手動振蕩的方式進行提取，費時費力，且也很難保證提取效果；文獻中常用超聲提取方式，但未研究合理的提取時間。本方法研究了超聲提取10、20?min和30?min對保健茶中18種化合物提取率的影響。試驗結(jié)果表明，超聲提取20?min能在確保18種目標化合物提取效率的同時，進一步縮短試驗時間，提高前處理效率。

3.3 凈化方式的研究

相關(guān)標準及文獻方法中，保健茶提取液常用濾紙過濾或直接過0.22?μm濾膜的方式凈化。濾紙的凈化效果不佳，且目標物殘留較多；提取液直接過膜，濾液中依然有較多色素、有機酸等雜質(zhì)，凈化不完全還會對檢測儀器造成污染，降低靈敏度。本方法采用含有多孔固相萃取吸附劑的QuEChERS凈化試劑盒，能去除保健茶中的有機酸、葉綠素、水分、糖分等雜質(zhì)。結(jié)果表明，經(jīng)QuEChERS凈化試劑盒凈化后，保健茶中18種化合物加標回收率均較高，因此，該凈化方法在確保目標物不被吸附的同時能有效降低檢測時的基質(zhì)干擾，提高準確度。

3.4 儀器方法建立的研究

按照相關(guān)標準方法的要求，保健茶中違禁添加藥物的儀器檢測，要依次經(jīng)過薄層色譜篩查、液相定量、液質(zhì)驗證3個步驟，導(dǎo)致方法種類繁多，操作重復(fù)性大，結(jié)果時效性差；在相關(guān)文獻中，檢測保健茶中違禁添加藥物的種類較少，儀器方法耗時較長。本方法采用超高效液相色譜-三重四極桿質(zhì)譜（UPLC-MS-MS）法，在12?min內(nèi)可同時對保健茶中18種化合進行定性定量分析，在確保高靈敏度、高準確性的同時，提升檢驗速度，針對性更強。

本研究建立的方法，具有操作簡便、回收率高、穩(wěn)定性好、準確性強的優(yōu)勢，適用于保健茶中18種違禁添加藥物的快速檢測，為有效地監(jiān)管日益擴大的保健茶市場，提供了技術(shù)支持和科學(xué)保障。

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Detection of 18 Prohibited Additives in Health-Protecting Tea by QuEChERS Method and Ultra High Performance Liquid Chromatography Triple Quadrupole Tandem Mass Spectrometry

GAN Ninglan, ZHU Xiaojun*, LI Jieli, ZHOU Wei, LIU Changyu

Jiangsu Institute for Product Quality Supervision and Inspection, Nanjing 210007, China

A method for the simultaneous determination of Sibutramine and other 18 prohibited additives in health-protecting tea by ultra high performance liquid chromatography triple quadrupole tandem mass spectrometry (UPLC-MS/MS) was established．Samples were extracted by ultrasonic extraction from 1% formic acid methanol solution for 20 min and purified by QuEChERS dispersive solid-phase extraction kit. The mobile phase was 0.1% formic acid in acetonitrile and 0.2?mL·min-1flow gradient elution was used in Agilent ZORBAX Eclipse Plus-C18column．Electrospray ion source positive ion scanning, multiple reaction monitoring (MRM) mode were determined and external standard method was used for quantification. The results show that the linearity of 18 kinds of illegal additives was good, with the correlation coefficient more than 0.999. The detection limit was 0.5-5.0?μg·kg-1. The quantitative limit of the method was 2-18?μg·kg-1. RSD was 0.5%-5.1% and the recovery rate was 87.3%-103.8%. This method was used to analyze 30 batches of health-protecting tea samples, of which 7 batches were positive samples. This method has strong pertinence，simple operation, high accuracy and fast detection speed. It is suitable for the determination of 18 kinds of forbidden additives in health-protecting tea. This paper also provided a scientific basis for the quality control and safety evaluation of health-protecting tea.

UPLC-MS-MS, QuEChERS, health-protecting tea, contraband drugs

S571.1；O657.63

A

1000-369X(2021)02-237-14

2020-05-09

2020-09-07

國家重點研發(fā)計劃（2019YFC1605100）

甘凝嵐，女，工程師，主要從事食品檢測方面的研究，184950171@qq.com。*通信作者：41927970@qq.com

（責任編輯：趙鋒）