韓 勇，姜 雪，孫 懷

（中南大學(xué) 粉末冶金國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖南 長沙 410083）

0 引 言

鎢（W）具有熔點(diǎn)高、高溫強(qiáng)度好、熱膨脹系數(shù)低、濺射速率低、不與H反應(yīng)、H+保留率低等特性，是一種非常重要的高溫結(jié)構(gòu)材料和功能材料[1]。低活化鐵素體/馬氏體（RAFM）鋼具有良好的導(dǎo)熱性和力學(xué)性能，是一種重要的結(jié)構(gòu)和散熱材料[2]。在核聚變中，W與RAFM鋼的連接可以形成面向等離子體的部件，可作為聚變裝置的關(guān)鍵第一壁和偏濾器。為了實(shí)現(xiàn)W和RAFM鋼的連接，傳統(tǒng)方法包括機(jī)械鉚接、氬弧焊、高溫直接擴(kuò)散焊[3-5]，近幾年來國內(nèi)外也發(fā)展了高溫釬焊技術(shù)[6-14]。然而，由于 W 和 RAFM 鋼的熱膨脹系數(shù)差異較大（W 為4.5×10-6K-1，F(xiàn)e為12×10-6K-1），在連接過程中會產(chǎn)生較高的殘余熱應(yīng)力，在熱載荷作用下會導(dǎo)致開裂失配。此外，由于釬焊溫度較高，容易引起母材晶粒粗化甚至相變（尤其是在RAFM鋼中），從而導(dǎo)致材料性能劣化。

為了解決熱應(yīng)力和界面結(jié)合問題，一種可行的方法是在鎢和RAFM鋼之間引入梯度過渡適配層，適配層的熱膨脹系數(shù)應(yīng)與鎢和 RAFM 鋼相匹配。Missiaen J M 等人[15]設(shè)計了 W/WC-W/WC-Fe/Fe-WC/EUROFER梯度模型，數(shù)值模擬表明梯度過渡的最大應(yīng)力僅為釬焊的1/3。這一結(jié)果從理論上表明，梯度過渡層在實(shí)現(xiàn)W和RAFM鋼的低應(yīng)力連接方面具有巨大優(yōu)勢，但Missiaen的研究還處于概念設(shè)計階段。在本研究中，我們設(shè)計了 W/W-Fe/RAFM鋼梯度復(fù)合連接方法，采用分步連接，首先解決W/W-Fe連接，然后再解決W-Fe與RAFM的連接。研究主要關(guān)注W與W-Fe的連接這一步驟，以W-60Fe為例，解決W與W-60Fe的連接問題，討論了中間層的引入和連接工藝對界面結(jié)構(gòu)和連接性能的影響。

1 試驗(yàn)方法

采用粉末冶金燒結(jié)法制備了研究所用的母材純W和W-60Fe合金。將燒結(jié)后的W和W-Fe合金加工成直徑為20 mm×20 mm的柱狀試樣。對待連接面進(jìn)行研磨和拋光，并用超聲波清洗10 min。然后，采用氣體噴涂法將純鐵粉作為擴(kuò)散誘導(dǎo)劑噴涂到每個連接表面上，厚度為 10～25 μm。為了提高純鐵粉的擴(kuò)散活性，在噴涂前對其進(jìn)行20 h的高能球磨處理。將噴涂的鐵粉懸浮液在空氣中自然干燥后，對噴涂的表面進(jìn)行對接組裝，然后將組裝件放置在鉬合金模具的型腔中，在真空壓力焊接爐中進(jìn)行擴(kuò)散連接。連接組裝圖如圖1所示。選擇的溫度為800 ℃、850 ℃和900 ℃，擴(kuò)散保溫時間為2～4 h，施加壓力為50～100 MPa，爐內(nèi)真空度小于5×10-3Pa。研究了連接溫度、擴(kuò)散時間和壓力對連接界面性能的影響。選擇鐵粉作為誘導(dǎo)劑的原因：一方面，W和Fe在一定程度上互溶，形成固溶體合金，促進(jìn)冶金結(jié)合的形成；另一方面，將Fe作為軟相，以消除W和W-Fe這兩種硬相的界面應(yīng)力。

圖1 連接裝配圖Fig.1 Connect ion assembly diagram

從連接的試樣中切割標(biāo)準(zhǔn)拉伸試樣，進(jìn)行界面拉伸強(qiáng)度試驗(yàn)和界面金相試驗(yàn)，如圖2所示。利用場發(fā)射掃描電子顯微鏡（FE-SEM）和能譜儀（EDS）分析材料的微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分。用 X射線衍射（XRD）測試擴(kuò)散區(qū)的物相。采用納米壓痕儀測試擴(kuò)散區(qū)的顯微硬度，壓力為50 gf。使用Instron力學(xué)試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行拉伸性能試驗(yàn)，加載速率為0.5 mm/min，在每個試驗(yàn)條件下測試三個試樣，然后取平均值。

圖2 從連接試樣中切割出的標(biāo)準(zhǔn)拉伸試樣示意圖Fig.2 Diagram of standard tensile samples cut from the joined samples

2 結(jié)果與討論

2.1 中間層顯微組織隨連接溫度的變化

在保壓壓力50 MPa、保溫時間2 h條件下，研究了連接溫度對中間層顯微組織的影響。圖3是不同溫度下Fe粉末中間層的SEM圖像，可以看到溫度變化引起的Fe粉中間層以及Fe粉中間層與基體界面的微觀組織變化。800 ℃下鐵粉層中含有大量孔隙，鐵粉層與基體界面存在裂紋；850 ℃下鐵粉中間層非常致密，孔隙幾乎消失，鐵粉中間層與基體結(jié)合緊密；900 ℃時鐵粉層和鐵粉與基體界面均出現(xiàn)氣泡缺陷。上述現(xiàn)象表明，800 ℃是一個相對較低的溫度，一方面鐵粉燒結(jié)密度較低，另一方面元素不能充分?jǐn)U散，導(dǎo)致界面處存在明顯的縫隙。850 ℃是一個較佳溫度，鐵粉可以燒結(jié)到接近完全致密，同時界面擴(kuò)散充分。900 ℃是一個相對過高的溫度，它導(dǎo)致在Fe粉層和Fe粉與基體的界面處形成氣泡。致密的鐵粉中間層和在界面處的充分?jǐn)U散將提高界面強(qiáng)度。

圖3 不同溫度下Fe粉中間層的SEM圖像Fig.3 SEM image of Fe powder interlayer at different temperatures

2.2 接頭界面的元素擴(kuò)散

為了研究界面元素的結(jié)合情況，采用掃描電鏡（SEM）線掃描分析了 W/Fe界面和（W-Fe）/Fe界面的原子擴(kuò)散。為了定量研究原子擴(kuò)散，從擴(kuò)散線曲線入手對擴(kuò)散距離進(jìn)行了數(shù)值測量。元素原子擴(kuò)散距離的計算方法，首先取一側(cè)和另一側(cè)光滑處的坐標(biāo)值，然后將兩個坐標(biāo)值相減，取絕對值，即原子擴(kuò)散距離。

2.2.1 元素擴(kuò)散距離隨溫度的變化

在保壓壓力50 MPa、保溫時間2 h條件下，研究了連接溫度對元素擴(kuò)散距離的影響。圖4～圖7為W、Fe元素在800～950 ℃溫度范圍內(nèi)原子擴(kuò)散趨勢圖。從圖中可以看到，W、Fe元素濃度在界面處呈梯度分布，表現(xiàn)出元素擴(kuò)散和冶金結(jié)合。

圖4 800 ℃下元素原子擴(kuò)散趨勢圖Fig.4 Elements atomic diffusion trend chart at 800 ℃

圖5 850 ℃下元素原子擴(kuò)散趨勢圖Fig.5 Elements atomic diffusion trend chart at 850 ℃

圖6 900 ℃下元素原子擴(kuò)散趨勢圖Fig.6 Elements atomic diffusion trend chart at 900 ℃

圖7 950 ℃下元素原子擴(kuò)散趨勢圖Fig.7 Elements atomic diffusion trend chart at 950 ℃

表1列出了不同溫度下W/Fe界面和（W-Fe）/Fe界面處的W、Fe原子擴(kuò)散距離。在W/Fe界面上，F(xiàn)e向W的擴(kuò)散距離為2.5～4.7 μm，W向Fe的擴(kuò)散距離為 3～5 μm?？梢园l(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e向 W 的擴(kuò)散距離比W向Fe的擴(kuò)散距離長，這是由于擴(kuò)散系數(shù)的差異造成的，結(jié)果與前人的研究結(jié)果相一致[4]。在（W-Fe）/Fe界面上，F(xiàn)e向W的擴(kuò)散距離為3.0～5.5 μm，W向Fe的擴(kuò)散距離為3.5～6 μm?？梢园l(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e向W-Fe的擴(kuò)散距離比Fe向W的擴(kuò)散距離長，W向W-Fe的擴(kuò)散距離比W向Fe的擴(kuò)散距離長。這是因?yàn)閃-Fe合金中W和Fe的存在提供了一個自擴(kuò)散通道，有利于Fe和W原子的擴(kuò)散。

表1 不同溫度下W、Fe原子在W/Fe界面和（W-Fe）/Fe界面的擴(kuò)散距離Tab.1 W, Fe atom diffusion distance at W/Fe interface and (W-Fe)/Fe interface under different temperatures

對原子擴(kuò)散距離與溫度進(jìn)行線性相關(guān)擬合，如圖8～圖9所示，得到線性關(guān)系表達(dá)式：

圖8 W/Fe界面原子擴(kuò)散距離隨溫度變化的線性相關(guān)擬合曲線Fig.8 Linear correlation fitting curve of atom diffusion distance vs.temperature at W/Fe interface

圖9 (W-Fe)/Fe界面原子擴(kuò)散距離隨溫度的線性相關(guān)擬合曲線Fig.9 Linear correlation fitting curve of atom diffusion distance vs.temperature at (W-Fe)/Fe interface

（1）W/Fe界面擴(kuò)散距離與溫度的擬合公式為：

（2）（W-Fe）/Fe界面處擴(kuò)散距離與溫度的擬合公式：

結(jié)果表明，當(dāng)溫度從800 ℃升高到950 ℃時，原子擴(kuò)散距離不斷增大，并呈拋物線線性增長趨勢。特別是在900～950 ℃范圍內(nèi)，擴(kuò)散距離增長顯著。

2.2.2 元素擴(kuò)散距離隨保溫時間和壓力的變化

圖10為850 ℃、50 MPa和4 h條件下，W/Fe、（W-Fe）/Fe界面元素擴(kuò)散趨勢圖。圖11為850 ℃、100 MPa和2 h條件下，W/Fe、（W-Fe）/Fe界面元素擴(kuò)散趨勢圖。表2列出了在不同保溫時間和壓力下，W/Fe界面和（W-Fe）/Fe界面處的W、Fe原子擴(kuò)散距離。與表1聯(lián)合對比，可以看出，在相同的擴(kuò)散溫度下，隨著擴(kuò)散時間的延長，擴(kuò)散距離將顯著增加。同時，在相同的溫度和擴(kuò)散時間下，增大壓力，擴(kuò)散距離明顯增大。

圖10 850 ℃、50 MPa、4 h條件下元素擴(kuò)散趨勢圖Fig.10 Element diffusion trend chart at 850 ℃, 50 MPa and 4 h condition

圖11 850 ℃、2 h、100 MPa條件下元素擴(kuò)散趨勢圖Fig.11 Element diffusion trend chart interface at 850 ℃, 2 h and 100 MPa condition

表2 不同保溫時間和壓力下，W、Fe原子在W/Fe界面和（W-Fe）/Fe界面的擴(kuò)散距離Tab.2 W, Fe atom diffusion distance at W/Fe interface and (W-Fe)/Fe interface at different holding time and pressure

2.2.3 連接界面顯微硬度變化趨勢

分析了中間層附近的顯微硬度變化，圖12為顯微硬度測試采用點(diǎn)及界面顯微硬度變化曲線。可以看出，顯微硬度呈梯度變化，在兩側(cè)出現(xiàn)較高的數(shù)值，然后向擴(kuò)散邊界逐漸減小，在過渡層中間出現(xiàn)最小的顯微硬度。這是由于兩側(cè)存在大量的W，因此其顯微硬度高于HV400。而在擴(kuò)散邊界處，由于形成了 W-Fe固溶體，顯微硬度略有下降，約為HV300。在中間位置，它的成分仍然是純鐵，所以它的硬度最低，只有HV200左右。從圖12中，也可以反映原子在界面上的梯度擴(kuò)散過程。

圖12 顯微硬度測試采用點(diǎn)及界面顯微硬度變化曲線Fig.12 Point adopted for microhardness test and variation of interface microhardness

2.3 連接界面的抗拉強(qiáng)度

在連接壓力50 MPa，保溫時間2 h條件下，研究了連接溫度對界面拉伸強(qiáng)度的影響。圖13為抗拉強(qiáng)度與連接溫度的關(guān)系，表明界面結(jié)合強(qiáng)度隨溫度升高而增加，在 850 ℃時達(dá)到峰值，為 182 MPa。之后隨著溫度的繼續(xù)升高，界面結(jié)合強(qiáng)度迅速降低。因此，850 ℃是一個較佳的連接溫度，過高或過低的溫度都不利于提高界面結(jié)合強(qiáng)度。

圖13 連接溫度對抗拉強(qiáng)度的影響Fig.13 Tensile strength histogram vs.bonding temperature

在連接溫度850 ℃，連接壓力50 MPa條件下，研究了保溫時間對界面抗拉強(qiáng)度的影響。圖14是抗拉強(qiáng)度與保溫時間的關(guān)系。從圖14可以看出，保溫時間為2 h時，界面結(jié)合強(qiáng)度明顯高于4 h條件下的界面結(jié)合強(qiáng)度，因此，2 h是較好的熱擴(kuò)散時間，延長保溫時間對提高界面結(jié)合強(qiáng)度有不利影響。

圖14 保溫時間對接頭抗拉強(qiáng)度的影響Fig.14 Tensile strength histogram vs.holding time

在連接溫度850 ℃，保溫時間2 h條件下，研究連接壓力對界面抗拉強(qiáng)度的影響。圖15為抗拉強(qiáng)度與連接壓力的關(guān)系。從圖15可以看出，當(dāng)連接壓力為50 MPa時，界面結(jié)合強(qiáng)度高于100 MPa條件下的，因此，50 MPa是較好的連接壓力，增加連接壓力對提高界面結(jié)合強(qiáng)度有不利影響。

圖15 連接壓力對接頭抗拉強(qiáng)度的影響Fig.15 Tensile strength histogram vs.joining pressure

在850 ℃、2 h和50 MPa的工藝條件下，繼續(xù)升高擴(kuò)散溫度，延長擴(kuò)散時間，增加壓力，雖然元素擴(kuò)散距離顯著增加，但連接強(qiáng)度降低，這是由于：（1）高的壓力和長時間保溫促使鎢和鐵反應(yīng)生成W-Fe金屬間化合物；（2）隨著保溫時間的延長和壓力的增大，擴(kuò)散區(qū)組織逐漸粗化，對力學(xué)性能不利。結(jié)合XRD分析，界面區(qū)相為W和Fe，未發(fā)現(xiàn)W-Fe復(fù)合相。因此，可以得出結(jié)論，保溫時間的延長和擴(kuò)散壓力的增加主要導(dǎo)致晶粒粗化，從而降低連接性能。

2.4 連接界面處的斷裂微觀結(jié)構(gòu)

圖16為850 ℃、50 MPa、2 h條件下連接試樣的斷口SEM圖片。這些圖片表明，斷裂主要發(fā)生在W上，只有一小部分位于中間層中。斷裂主要由兩個區(qū)域組成，一個是無撕裂痕跡的細(xì)晶粒區(qū)，但有沿晶斷裂，另一個區(qū)域是W晶粒明顯長大，斷裂發(fā)生在晶粒內(nèi)部，斷裂帶存在明顯的“河流”花樣，這是解理斷裂的特征。W晶粒長大主要是由Fe元素活化擴(kuò)散引起的，這可以解釋為什么延長擴(kuò)散時間和增加擴(kuò)散壓力會導(dǎo)致界面結(jié)合強(qiáng)度降低。這說明在連接過程中，F(xiàn)e層間粉末擴(kuò)散到W和W-Fe中，且擴(kuò)散區(qū)的強(qiáng)度高于母材鎢的強(qiáng)度，因此斷裂發(fā)生在W部分，而沒有發(fā)生在連接界面。因此，可以得出結(jié)論，接合界面處的強(qiáng)度實(shí)際上高于母材鎢的強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)高強(qiáng)度連接。

圖16 850 ℃、50 MPa、2 h條件下連接試樣的斷口SEM圖片F(xiàn)ig.16 Fracture SEM photos of sample joined under condition of 850℃, 50 MPa, 2h

3 結(jié) 論

（1）在結(jié)合界面處發(fā)生梯度擴(kuò)散并伴隨冶金結(jié)合；隨著擴(kuò)散溫度的升高，W、Fe原子的擴(kuò)散距離呈正拋物線型增長；隨著擴(kuò)散時間的延長或壓力的增大，擴(kuò)散距離顯著增大；在W/Fe界面和（W-Fe）/Fe界面，W在Fe中的擴(kuò)散距離大于Fe在W中的擴(kuò)散距離。

（2）在850 ℃、50 MPa壓力、保溫2 h的條件下，層間組織最致密，結(jié)合強(qiáng)度最高，為182 MPa。在此工藝條件下，繼續(xù)提高擴(kuò)散溫度、延長保溫時間、提高保溫壓力，會導(dǎo)致結(jié)合界面晶粒粗化，進(jìn)而降低結(jié)合強(qiáng)度。結(jié)合強(qiáng)度超過了母材的強(qiáng)度，因此拉伸斷裂主要發(fā)生在W部分。

（3）Fe層間粉末擴(kuò)散到W和W-Fe中，擴(kuò)散區(qū)強(qiáng)度高于母材鎢的強(qiáng)度，因此斷裂主要發(fā)生在W部分，只有一小部分發(fā)生在中層間。