葉廣朋， 劉振峰， 周國發(fā)

(1. 南昌大學(xué)資源環(huán)境與化工學(xué)院， 江西南昌 330031； 2. 宜春萬申制藥機械有限公司， 江西宜春 336000)

顆粒物料混合技術(shù)與裝備廣泛應(yīng)用于化工、制藥、農(nóng)業(yè)和冶金等行業(yè)，顆粒物料混合的均勻性直接決定產(chǎn)品的最終質(zhì)量。美國食品藥品總局出臺的關(guān)于粉末物料混合過程中檢測及均勻性的指導(dǎo)意見中提到，相對標準偏差低于6%時混合才能達到均勻性要求[1]，而我國在混合行業(yè)沒有提供統(tǒng)一的評價機制和標準。在保證混合質(zhì)量的情況下， 如何提高產(chǎn)量， 縮小設(shè)備尺寸， 實現(xiàn)連續(xù)混合是目前混合領(lǐng)域研究的重點之一。

就混合方式來說，主要有機械混合和氣力混合2種方式。機械混合有漿式[2-4]和無漿式[5-7]，氣力混合分為軸向進氣式[8]與切向旋轉(zhuǎn)進氣式[9]。國內(nèi)所研究與使用的絕大部分混合方式為機械間歇式，無法保證不同批次產(chǎn)品的一致性，混合效率低，效果差[10-11]。對于氣力混合方式，在顆粒屬性相差較大的情況下，由于顆粒受到的離心力和曳力的作用，因此易在軸向和徑向出現(xiàn)分層現(xiàn)象。

相比國外，國內(nèi)對連續(xù)化混合設(shè)備起步較晚、研究較少。Aditya 等[12]提出了一種具有臥式三角形葉片的連續(xù)化混合設(shè)備，并建立了工藝參數(shù)與混合性能的關(guān)系，證明了連續(xù)化混合的可行性。Toson等[13]簡述了一種立式的連續(xù)混合機，其主要依靠重力實現(xiàn)連續(xù)出料，依靠攪拌實現(xiàn)連續(xù)混合。Rehrl等[14]提出運用利用紅外光譜儀在線監(jiān)測連續(xù)混合終端顆粒的均勻程度。Terashita等[15]使用離散元軟件模擬了填充料量對高剪切混合機混合性能的影響規(guī)律。

目前， 制藥工藝正面臨從傳統(tǒng)的間歇式批量制藥工藝向連續(xù)化制藥工藝飛躍， 其中制藥粉體的連續(xù)化混合工序是技術(shù)關(guān)鍵。 近年來， 對一致性可控混合工藝與裝備的研究倍受國、 內(nèi)外學(xué)者青睞。 如何準確預(yù)測與評價混合的均勻性， 如何精密調(diào)控混合均勻性的一致性一直是行業(yè)的共性技術(shù)問題。

基于這一工程背景，為了實現(xiàn)粉體混合均勻性的實時檢測、評價與控制，本文中構(gòu)建連續(xù)化嚙合反向旋轉(zhuǎn)雙螺桿物料混合機三維模擬模型，確立混合均勻性評價指標，闡述顆粒混合過程機理，分析螺桿轉(zhuǎn)速與混合時間對混合均勻性的影響，建立螺桿轉(zhuǎn)速與相對標準偏差的關(guān)系式，為實現(xiàn)均勻混合粉體在線控制提供依據(jù)。

1 顆粒接觸模型的建立

采用Hertz-Mindlin無滑動接觸模型[16]，其結(jié)構(gòu)參數(shù)和物理意義如下：設(shè)半徑分別為R1、R2的2個球形顆粒發(fā)生彈性接觸，法向重疊量的計算公式為

δn=R1+R2-|r1-r2|，

(1)

式中：r1、r2是2個顆粒球心位置矢量。2個顆粒間的法向力計算公式為

(2)

式中：E*、R*分別為顆粒的等效楊氏模量、等效半徑，其計算公式為

(3)

(4)

式中：E1、v1和E2、v2分別為顆粒1和顆粒2的楊氏模量、泊松比。法向阻尼力的表達式為

(5)

式中：m*為等效質(zhì)量，vn-rel為相對速度的法向分量，β為系數(shù)，Sn為法向剛度，各自數(shù)學(xué)表達式為

(6)

(7)

m*=1/m1+1/m2，

(8)

Vn-vel=(v1-v2)n，

(9)

式中：m1、m2為顆粒1、 2的質(zhì)量，v1、v2為顆粒1、 2碰撞前的速度，e為恢復(fù)系數(shù)。顆粒間切向力Ft為

Ft=-Stδ，

(10)

式中：δ為切向重疊量，St切向剛度。St的計算式為

(11)

式中：G*是等效剪切模量，其計算式為

(12)

式中：G1、G2分別為顆粒1和顆粒2的剪切模量。切向阻尼力表達式為

(13)

式中：vt-rel為相對速度的切向分量。

2 顆粒混合過程的三維模擬

2.1 混合機三維模型的建立

圖1為連續(xù)化反向旋轉(zhuǎn)雙螺桿混合機三維模型，主要由反向旋轉(zhuǎn)螺桿與筒體外殼組成，螺旋扇葉螺距為50 mm，圈數(shù)為10，即有效工作長度500 mm，靠近電機一端有2個物料進口，另一端設(shè)置矩形物料出口。

圖1 連續(xù)化反向旋轉(zhuǎn)雙螺桿混合機三維模型Fig.1 Three-dimensional model of continuous counter-rotating twin-screw mixer

混合2種不同密度的顆粒，以不同顏色進行區(qū)分。顆粒半徑R均為0.5 mm，2種顆粒進口處的質(zhì)量流量Q為0.02 kg/s，表1為顆粒物性參數(shù)[17]。

表1 2種顆粒物性參數(shù)

2.2 不同螺桿轉(zhuǎn)速條件下的顆?；旌闲Ч?/h3>

分別選取螺桿轉(zhuǎn)速為400、 500、 600、 700、 800 r/min， 通過EDEM軟件模擬顆粒在混合工作區(qū)的混合運動特性、出口處的混合均勻程度，研究螺桿轉(zhuǎn)速與混合均勻性之間的關(guān)系。

圖2為不同螺桿轉(zhuǎn)速下混合工作區(qū)和矩形出口區(qū)顆?；旌系男Ч?。由圖2可知：在不同轉(zhuǎn)速條件下，在混合工作區(qū)混合粉體均勻性沿螺桿軸向離進口距離增大而增大；混合粉體在矩形出口的均勻性隨螺桿轉(zhuǎn)速增大而增強。

a)400 r/minb) 500 r/minc)600 r/mind)700 r/mine) 800 r/min圖2 不同螺桿轉(zhuǎn)速下混合工作區(qū)和矩形出口區(qū)顆?；旌闲Ч鸉ig.2 Mixing effect of particles in mixing working area and rectangular exit area under different screw speeds

3 顆?；旌暇鶆蛐栽u價與分析

3.1 評價指標的確定

為了對顆粒混合均勻性進行定量分析，在混合機出口處構(gòu)建均勻分布的微單元控制計量體，出口處微單元控制計量體分布示意圖如圖3所示。圖3a為出口處微單元總體分布圖；如圖3b所示，當顆粒未堆滿微單元控制計量體時，會導(dǎo)致取樣微單元取樣量差距過大；如圖3c所示，當顆粒完全堆滿微單元控制計量體時，微單元取樣量接近，能最大限度保證評價結(jié)果的準確性。

a)出口處微單元總體分布b)未堆滿微顆粒c)完全堆滿顆粒圖3 出口處微單元控制計量體分布示意圖Fig.3 Schematic diagram of distribution of micro-unit control meter at exit

每一位置的微單元控制計量體中的粉體A的體積分數(shù)代表了在此局部位置粉體A分布情況，若此局部位置粉體A的體積分數(shù)接近粉體配方中的粉體A的體積分數(shù)，表明此局部位置微單元控制計量體中的A粉體分布趨于均勻。如果出口處所有微單元控制計量體中的粉體A的體積分數(shù)均接近粉體配方中的粉體A的體積分數(shù)，說明連續(xù)化反向旋轉(zhuǎn)雙螺桿混合機的混合趨于均勻。由此，混合均勻性可以通過微單元控制計量體中的粉體A體積分數(shù)的相對標準偏差指標來度量。

現(xiàn)定義出口處第i個微單元控制計量體中粉體A和粉體B的體積分數(shù)分別為PAi和PBi，則粉體A體積分數(shù)平均值為

(14)

而出口處粉體A的體積分數(shù)的相對標準偏差為

(15)

3.2 螺桿轉(zhuǎn)速對相對標準偏差的影響

圖4為出口處的平均相對標準偏差與螺桿轉(zhuǎn)速的關(guān)系。由圖4可以看出， 粉體出口處的平均相對標準偏差隨螺桿轉(zhuǎn)速增加而減小， 增加螺桿轉(zhuǎn)速有利于提高出口處粉體混合的均勻性； 當螺桿轉(zhuǎn)速由400 r/min增至800 r/min， 出口處的平均相對標準偏差由48.08%減小至5.34%， 減幅高達89%， 粉體混合均勻性大幅提高。

圖4 出口處粉體A的平均相對標準偏差與螺桿轉(zhuǎn)速的關(guān)系Fig.4 Relationship between the average relative standard deviation of powder A at the outlet and the screw speed

通過對圖4曲線的數(shù)據(jù)回歸建模，構(gòu)建出粉體的體積分數(shù)的相對平均標準偏差與螺桿轉(zhuǎn)速的關(guān)聯(lián)理論控制模型為：

σ=-0.001 068 5NT(n)+0.908 2，

(16)

式中：n為螺桿轉(zhuǎn)速。

通過多點光纖近紅外光譜儀實時在線檢測相對標準偏差， 根據(jù)相對標準偏差與螺桿轉(zhuǎn)速的關(guān)系式(16)， 通過混合機的變頻驅(qū)動電機調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)速， 實現(xiàn)在線實時控制混合機粉體混合均勻性和穩(wěn)定性。

3.3 混合時間對相對標準偏差的影響

圖5為不同螺桿轉(zhuǎn)速條件下出口處的相對標準偏差隨混合時間的變化。 由圖5可以看出， 粉體出口處相對標準偏差隨混合時間增加而趨于減小， 因此，增加混合時間有利于提高粉體混合的均勻性。

圖5 不同螺桿轉(zhuǎn)速條件下出口處相對標準偏差隨混合時間的變化Fig.5 Change of relative standard deviation at outlet with mixing time under different screw speed conditions

4 顆粒混合過程機理分析

4.1 螺桿轉(zhuǎn)速對顆粒速度的影響

在雙螺桿的旋轉(zhuǎn)運動作用下，混合粉體受到葉片的沖擊或者摩擦力的作用，使顆粒呈現(xiàn)流化狀態(tài)，使得混合顆粒運動主要有2種形式：沿螺桿軸向的推進流動和周向螺旋運動。

不同螺桿轉(zhuǎn)速條件下的顆粒速度流線圖如圖6所示，每個分圖的左側(cè)表達了顆粒的軸向推進流動速度、右側(cè)表達了周向螺旋運動速度。

a)400 r/minb) 500 r/minc) 600r/mind) 700 r/mine) 800 r/min圖6 不同螺桿轉(zhuǎn)速條件下的顆粒速度流線圖Fig.6 Particle velocity streamline diagram under different rotation speed conditions

由圖6可知，在螺桿低轉(zhuǎn)速狀態(tài)時，混合顆粒以沿螺桿軸向的推進流動為主，其混合均勻性差。在螺桿高速轉(zhuǎn)速狀態(tài)時，混合粉體以周向螺旋運動為主，混合粉體顆粒沿螺桿軸向推進流動相對較弱，其混合均勻性好。

可見，隨著螺桿轉(zhuǎn)速提高，混合顆粒的周向螺旋運動增強，混合顆粒的數(shù)量增加，強化了混合區(qū)的混合顆粒的對流混合、擴散混合、剪切混合性能，強化了粉體混合的均勻性[18]。軸向推進流動對顆?；旌吓c輸送有促進作用，周向螺旋運動對周向和軸向顆?；旌暇写龠M作用。

4.2 螺桿轉(zhuǎn)速對顆粒停留時間的影響

在連續(xù)化反向旋轉(zhuǎn)雙螺桿混合機中，沿螺桿軸向流動的粉體顆粒的運動速度低，顆粒在雙螺桿混合區(qū)中的停留時間長；而顆粒周向螺旋運動速度高，使得顆粒在雙螺桿混合區(qū)中的停留時間減短。如果混合粉體的運動狀態(tài)不斷由沿螺桿軸向的推進流動轉(zhuǎn)化為機械流化周向螺旋運動，則其混合性能不斷增強?？梢?，混合機螺桿轉(zhuǎn)速對顆粒停留時間的影響較大?；旌项w粒停留時間方差δ2計算公式為

(17)

(18)

圖7為螺桿轉(zhuǎn)速與混合顆粒停留時間的關(guān)系曲線。顆粒停留時間隨螺桿轉(zhuǎn)速提高而減小，但其混合性能增強。

圖7 螺桿轉(zhuǎn)速與混合顆粒停留時間的關(guān)系曲線Fig.7 Relationship between screw speed and residence time of mixed particles

顆粒停留時間方差δ2可以準確反映混合顆粒在雙螺桿混合區(qū)中運動狀態(tài)的相似性。圖8為螺桿轉(zhuǎn)速與混合粉體停留時間方差δ2的關(guān)系曲線。由圖8可知：隨著螺桿轉(zhuǎn)速的提高，混合粉體停留時間方差δ2減小，粉體在混合區(qū)間運動軌跡與速度更加接近，顆?；旌暇鶆蛐栽鰪姟?/p>

圖8 停留時間方差與螺桿轉(zhuǎn)速關(guān)系曲線Fig.8 Relation curve between residence time variance and screw speed

5 結(jié)論

為了實現(xiàn)粉體混合均勻性的實時檢測、評價與控制，建立了一種連續(xù)化嚙合反向旋轉(zhuǎn)雙螺桿物料混合機三維模擬模型；利用混合機出口處顆粒體積分數(shù)的相對標準偏差作為混合均勻性評價指標，建立了螺桿轉(zhuǎn)速與相對標準偏差的關(guān)系式，為使用多點光纖近紅外光譜儀在線測量獲取相對標準偏差值，再通過混合機的變頻驅(qū)動電機調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)速提供了依據(jù)。主要結(jié)論如下：

1)在不同轉(zhuǎn)速條件下，在混合工作區(qū)混合粉體均勻性沿螺桿軸向離進口距離增大而增大。

2)隨螺桿轉(zhuǎn)速增加，粉體出口處的相對標準偏差減小，混合粉體停留時間方差δ2減小，混合粉體在矩形出口的均勻性隨螺桿轉(zhuǎn)速增大而增強。當螺桿轉(zhuǎn)速由400 r/min增至800 r/min，出口處的相對標準偏差由48.08%減小至5.34%，相對標準偏差減幅高達89%，粉體混合均勻性大幅提高。

3)粉體出口處相對標準偏差隨混合時間增加而趨于減小，增加混合時間有利于提高粉體混合的均勻性。