王天運，王世琦，高 纓

（1.洛陽市琦安科技有限公司，洛陽 471000；2.洛陽理工學院材料科學與工程學院，洛陽 471000；3.河南科技大學電氣工程學院，洛陽 471000；4.火箭軍研究院，北京 100085）

核爆炸、化學爆炸引起的核泄漏以及核電站放射性泄漏事故一旦發(fā)生，放射性物質(zhì)會因高溫熔化、氣化、感生、泄漏等因素，以煙狀和霧狀釋放到大氣中，形成放射性氣溶膠，在大氣中彌散、沉降，使事故或事件引起的放射性危害范圍擴大，其中放射性煙羽的浸沒照射和吸入內(nèi)照射對人員的傷害占比巨大[1]。針對放射性氣溶膠的這一特點，核應急響應的主要任務是阻止泄漏源的大氣釋放和控制放射性氣溶膠的彌散。本文總結(jié)概括了放射性氣溶膠形成的三種源項及其形成機制，根據(jù)放射性氣溶膠的理化性質(zhì)，提出了應急狀態(tài)可用的新方法——吸附沉降法，并闡述了該方法的基本原理及其應用。

1 事故釋放形成的放射性氣溶膠的源項

核爆炸、核恐怖爆炸、核設(shè)施意外化學爆炸、核泄漏、濺落等事故的嚴重程度雖有不同，但都會或多或少地向大氣中釋放放射性物質(zhì)。我們針對應急響應狀態(tài)下放射性氣溶膠或粉塵的消除，通常將釋放的源項分為泄漏式、爆炸式和濺落式三類[2]。

1.1 泄漏式源項

泄漏式源項主要是指核設(shè)施發(fā)生事故后向環(huán)境釋放的源項。泄漏式源項的表達需要多種參量，如核素種類及其數(shù)量、釋放時間（開始釋放時間或釋放的持續(xù)時間等）、釋放率及其隨時間的變化、釋放的幾何特征（高度、安全殼破口尺寸等）和釋放載帶熱量等。從安全殼破口釋放的放射性核素主要為裂變產(chǎn)物、錒系元素（238U中子形成的超鈾元素）和活化產(chǎn)物。

1.2 爆炸式源項

爆炸式源項主要是指核彈或“臟彈”爆炸時，在爆炸中心點釋放出的放射性物質(zhì)。核爆炸后的裂變產(chǎn)物、剩余的裂變物質(zhì)和結(jié)構(gòu)材料在高溫火球中氣化，形成具有很強放射性的氣溶膠顆粒物。

貧鈾彈爆炸使彈體高溫汽化，形成的細微顆粒隨風擴散，濺落、沉積在地面。

“臟彈”爆炸使其中含混的放射性物質(zhì)，通過巨大的爆炸力彌散在空氣中，隨后擴散、沉積到地面，形成災難性的輻射生態(tài)破壞。

1.3 濺落式源項

濺落式源項是指放射性核素在提煉、生產(chǎn)和運輸過程中，有意或因操作不當?shù)袈浠驗R落在非防護區(qū)而形成的輻射源。

2 放射性氣溶膠的形成機制

2.1 泄漏釋放

泄漏釋放是指存放放射性核素的容器破損，氣化的放射性核素從破口逸出進入大氣中形成了的放射性氣溶膠。因泄漏而形成的放射性氣溶膠可分為以下幾類[3]：

（1）類似放射性碘的氣態(tài)裂變產(chǎn)物，其形成的放射性氣溶膠有三種機制：分子碘與空氣中的氣溶膠相互吸附；碘與空氣中成核成分之反應；碘與空氣核的凝結(jié)。

（2）裂變產(chǎn)物汽化擴散，子體產(chǎn)物形成氣溶膠。

（3）因壓力釋放使固體裂變產(chǎn)物外泄。

（4）空氣中懸浮的雜質(zhì)受放射性照射而被活化。

（5）反應堆燃料的氧化物和其他氧化物。

2.2 爆炸釋放

（1）化學爆炸

由化學爆炸引起的核泄漏釋放放射性氣溶膠的形成機制為：爆炸后Pu、U等裂變材料、金屬氧化物、裂變產(chǎn)物（如I、Sr、Cs等）及其他放射性物質(zhì)（如3H）被大氣中的懸浮物吸附，在空氣中懸浮，從而形成放射性氣溶膠。

（2）核爆炸

核彈爆炸時，核爆瞬間釋放巨大能量，形成高溫高壓火球，裂變產(chǎn)物、未裂變的核裝料、彈體物質(zhì)和附近的環(huán)境物質(zhì)（泥土、碎石等）氣化，核爆炸引起的強烈輻射，致使氣化的、拋入空中的微顆粒等成為放射性氣溶膠或放射性微粉塵。核爆時，通過均質(zhì)成核、冷凝和凝并機理共同作用，再加上空氣中其他氣溶膠的吸附作用，形成放射性氣溶膠或懸浮在空氣中的放射性微粉塵。

2.3 濺落釋放

核燃料在裝配、運輸和生產(chǎn)等過程中可能因意外事件而導致核燃料濺落。因濺落釋放而形成的放射性氣溶膠主要有以下幾種分類：（1）因濺落撞擊形成的微小粉塵懸浮在空氣中；（2）放射性核素因凝結(jié)作用或氣相反應而形成氣溶膠粒子；（3）放射性核素與非放射性氣溶膠的吸附與凝結(jié)；（4）非放射性氣溶膠粒子吸收放射性氣體；（5）濺落放射性污染物的再懸浮。

以上形成的放射性氣溶膠既有α放射性的，又有β、γ放射性的。

3 放射性氣溶膠的性質(zhì)

放射性氣溶膠除與其他氣溶膠具有相同的一般性質(zhì)外，還具有獨特的理化性質(zhì)和特殊性質(zhì)，其中有些性質(zhì)對消除方法和效果影響較大[4]。

（1）放射性氣溶膠粒子具有分布不均勻、變化復雜和范圍不可準確預測的特點。

（2）放射性氣溶膠在大氣中不穩(wěn)定，其密度和粒子特征隨時間而變化。外界力量可以引起這些變化，如較大粒子通過重力沉降而損失或通過物理和化學作用引起粒子大小和成分的變化。

（3）放射性氣溶膠具有凝結(jié)作用。

（4）固體粒子的成核作用。

（5）凝聚作用。放射性氣溶膠粒子間或與非放射性氣溶膠間的相互碰撞使其凝聚。凝聚過程主要有由布朗運動造成的熱凝聚和因外力作用引起的動力凝聚兩種。粒子間的大量碰撞可導致粒度增大、氣溶膠數(shù)量濃度降低。

（6）吸附性能。表面粗糙且具有微孔結(jié)構(gòu)的放射性氣溶膠粒子與空氣中的大分子摩擦帶電，吸附周圍的氣體或液滴，使氣溶膠粒子體積不斷增大。

吸附是氣體分子從固體或液體粒子周圍空氣中轉(zhuǎn)移到固體表面。發(fā)生在固體粒子表面的吸附類型有兩種，即物理吸附和化學吸附。

物理吸附是氣體通過范德華力將微細液態(tài)或固態(tài)氣溶膠粒子吸著在較大氣溶膠粒子表面。當氣態(tài)的臨界溫度高于固體粒子周圍的空氣溫度時，會發(fā)生物理吸附，這是一個快速穩(wěn)定的吸附過程，所以氣體分子到達固體粒子表面的擴散速度通常受到限制。如果飽和度小于0.05，物理吸附通常不顯著，當飽和度等于或大于0.8時，可以形成相當于幾個分子粒徑厚度的吸附層。如果粒子處于吸附平衡狀態(tài)，減小蒸氣壓將導致吸附的蒸氣分子從粒子表面向氣體轉(zhuǎn)移。

化學吸附與物理吸附大致相同。所不同的是，化學吸附是利用化學鍵將氣體分子結(jié)合在粒子表面。氣體的臨界溫度高于或低于固體粒子周圍的空氣溫度時，都能發(fā)生化學吸附。在化學吸附中，只形成一個單層。不同于物理吸附，化學吸附是不可逆過程，因為化學鍵比范德華力強得多。氣相擴散速率或反應速率都能控制化學吸附的速度。隨著完整單薄層的形成，吸附速度會變慢。在一些情況下，首先通過物理吸附將分子吸到固體表面，然后通過緩慢反應進行化學吸附。

（7）粒子的比表面積。比表面積表示氣溶膠粒子群總體的粒度，它會影響氣溶膠粒子的潤濕性、吸附性和粘附性，可用于研究粒子層的流體阻力及化學反應、傳質(zhì)、傳熱等現(xiàn)象。氣溶膠粒子的粒徑越小，呈現(xiàn)的比表面積越大，其物理和化學活性越顯著。比表面積是氣溶膠粒子的重要特征。

（8）電學性質(zhì)。放射性氣溶膠因碰撞、摩擦、輻照、電暈放電及接觸帶電體等作用，使其帶有大量的電荷。放射性氣溶膠表面的電荷存在，改變了其凝聚性、附著性及在氣體中的穩(wěn)定性等物理性質(zhì)，影響其凝聚速率、沉降速度和大氣的導電性。我們通常用放射性氣溶膠的表觀電阻率來表征氣溶膠微粒的導電性能。

（9）黏附性。放射性氣溶膠粒子附著在固體表面上或它們之間相互凝聚的可能性稱為放射性氣溶膠粒子的黏附性。從微觀上看，氣溶膠之間產(chǎn)生的各種黏附力主要有范德華引力、毛細管作用力和庫侖力。通常顆粒細小、表面粗糙且形狀不規(guī)則、含水量高且潤濕性好、濃度高和荷電量大的氣溶膠塵粒，其黏附性能會增大。此外，氣溶膠塵粒的黏附性還與固體表面的粗糙度、周圍介質(zhì)的性質(zhì)及氣溶膠的流動狀況有關(guān)，在光滑、無可溶性物質(zhì)和黏性物質(zhì)的固體表面上的粒子及低速氣流中運動的粒子不易被黏附。氣體中的粒子黏附要比液體中容易得多。氣溶膠粒子由于黏性力的作用，在相互碰撞中會導致粒度的凝聚變大，有助于氣溶膠粒子的沉降和捕集。

（10）粒子的潤濕性。放射性氣溶膠粒子的潤濕性取決于液體分子的表面張力，表面張力越小的液體對氣溶膠粒子的浸潤性越強。因此，各種氣溶膠粒子對液體具有不同的親和能力，當氣溶膠粒子與液滴接觸時，能擴大接觸面、相互附著的氣溶膠粒子稱之為親水性氣溶膠粒子；反之，接觸面縮小、不能相互附著的氣溶膠粒子則稱之為疏水性氣溶膠粒子。

氣溶膠粒子的潤濕性還與氣溶膠粒子的粒徑大小、理化性質(zhì)及所處狀態(tài)等因素有關(guān)。一般來說，小于5μm尤其是1μm以下的氣溶膠粒子就難以被水潤濕。這是由于細的粒子的比表面積大，對氣體有很強的吸附作用，表面存在著一層氣膜，只有當在氣溶膠粒子與水滴之間以較高的相對速度運動進而沖破氣膜時，才會相互附著。此外，氣溶膠粒子的潤濕性還會隨液體表面張力的增大而減小，隨溫度的降低而增大，隨壓力的升高而增強。

4 放射性氣溶膠的消除方法與應急應用分析

空氣中放射性氣溶膠的物理化學性質(zhì)、分布和遷移行為決定了氣溶膠污染的程度和范圍。而空氣中放射性氣溶膠的污染范圍又可分為：（1）有限空間內(nèi)的局部污染，限于小范圍的放射性氣溶膠污染，事故發(fā)生后放射性煙羽或放射性氣體對建筑物室內(nèi)的污染和泄漏事故對建筑物設(shè)施廠房內(nèi)的放射性污染；（2）區(qū)域性污染，涉及到嚴重泄漏事故且進行了有效控制后，場區(qū)及周圍區(qū)域大氣中的放射性污染；（3）廣域性污染，涉及到數(shù)平方千米或者更大區(qū)域的污染；（4）國際性污染，跨國性或多國性的污染。

空氣中放射性氣溶膠的消除方法主要有兩大類，即自然消除法（自然擴散稀釋、自然干沉降和自然濕沉降）和干預消除法[5]。

4.1 自然消除法

自然消除法是放射性氣溶膠在大氣彌散過程中，因大氣中發(fā)生的物理作用和水凝物降落攜帶而使空氣中放射性粒子減少的方法。

國內(nèi)外學者對放射性氣溶膠沉降消除的研究主要集中于大氣環(huán)境污染治理、環(huán)境檢測等方面，先后對不同階段的氣溶膠干濕沉降研究成果進行了總結(jié)和評述[6]。干沉降不如濕沉降那樣相對集中，干沉降作用時間長、范圍廣，是干燥天氣期間和干旱、半干旱地區(qū)放射性氣溶膠的主要去除機制，大多數(shù)放射性核素的干沉降通量大于濕沉降。事故放射性氣溶膠后果應急處置偏重于短時間內(nèi)的集中沉降，以切斷放射性氣溶膠的輸送途徑，控制放射性氣溶膠的彌散污染，因此干沉降模式在事故應急消控方面應用較少。

（1）自然干沉降法

自然干沉降法是利用大氣中發(fā)生的物理作用（包括重力沉降、湍流擴散、布朗擴散及碰撞等），使空氣中的放射性氣溶膠粒子在與植物地表接觸時發(fā)生沉降進而被去除的方法。粒徑越小，干沉降的效果越??；粒徑越大，效果越明顯。普遍接受的觀點是從全球范圍來計算通過干沉降法去除的細微顆粒物占TSP（total suspended particulate，總懸浮微粒）總量的10%～20%，故自然干沉降法對空氣中放射性污染物的消除效果并不明顯（如圖1所示）[6]。

圖1 空氣中氣溶膠的干濕沉降率Fig.1 Wet and dry sedimentation rate of the aerosol in air

（2）自然濕沉降法

自然濕沉降法是指由于大氣中的水凝物（如云、霧、雨、雪和凍雨等）降落將空氣中的放射性氣溶膠粒子攜帶至地表面上的植被、土壤和水面的過程。濕沉降是一個間歇的機制。氣溶膠粒子在暖云中水分子凝結(jié)或在過冷云的冰晶生成過程中起到核的作用。接著發(fā)生碰并作用使得液滴的尺度增大，其中最大的水滴引發(fā)降雨過程。在雨水降落的過程中，水凝物攜帶和聚集了氣溶膠微粒和一些氣體，尤其是降水過程經(jīng)過放射性煙羽或邊界層時，這一濕消除的效果會更加明顯。

4.2 干預消除法

干預消除法是核事故應急響應中普遍采用的控制空氣中放射性氣溶膠擴散并消除空氣污染的方法。采用非自然手段干預放射性彌散途徑，強制沉降空氣中的放射性氣溶膠粒子，進而達到空氣污染治理的目的。人工降水沖刷消除法屬于干預消除法的一種，就是利用人工降水，將空氣中的放射性微顆粒或氣溶膠粘附，使其加速沉降到地面上，減輕或消除空氣中的放射性污染。降水沖刷消除法的基本原理與自然消除法中的降雨濕沉降[7]類同。

4.3 自然消除法和干預消除法的應急場景應用分析

自然消除法是依靠大自然的作用使得某空域空氣中的放射性氣溶膠含量減少的過程。其對空氣中放射性氣溶膠粒子的消除是無序且不可控的，是從一空域轉(zhuǎn)移至另一空域進而達到稀釋減輕危害的目的。

自然干沉降法與事故釋放的源項、懸浮在空中的放射性沾染物的理化性質(zhì)和大氣條件等因素密切相關(guān)，危害范圍的劃定存在諸多不可確定的因素；自然濕沉降法除受空氣中放射性氣溶膠粒子的理化性質(zhì)影響外，與氣候條件是否降雨、降雪密切相關(guān)。總之，對于輕度泄漏事故，在環(huán)境條件與應急目標可達到的條件下，采用自然消除法清除懸浮在空氣中的放射性粉塵是可行的。但是對于中度泄漏釋放，尤其是重特大泄漏事故或城市環(huán)境下的泄漏事故，若僅憑大自然的力量稀釋并采取自然消除法聽天由命式消除空氣中的放射性污染，對自然環(huán)境、居住環(huán)境乃至社會、政治和經(jīng)濟秩序的破壞是災難性的，與核事故應急響應的宗旨相違背。因此，一旦發(fā)生超出本底輻射水平的核事故所造成的釋放彌散類空氣放射性污染，應充分利用自然消除法的基本原理，進行事故釋放狀態(tài)下的干預消除[8]。

人工降水沖刷法是事故狀態(tài)下對空氣彌散的放射性氣溶膠或粉塵進行應急干預處置的方法，其采用了自然濕沉降法的基本原理和水吸附沉降消除空氣中放射性氣溶膠粒子的機理，有計劃、有目的的控制空氣中放射性污染的擴散與彌散途徑，通過空域中放射性氣溶膠粒子的強制性沉降使空域中放射性氣溶膠粒子的含量降低，進而達到清除空氣中放射性污染的目的。單從空氣污染的清除效果、效率和成本看，人工降水沖刷法是應急干預消除空氣中放射性污染較為理想的方法與手段。但攜帶著放射性核素的大量水傾盆降落在地面或流入排水管道、流入地表生活水、滲入土壤進入地下水系，會造成更難以處置的放射性水體污染，其缺陷亦是致命的。要彌補該方法的缺陷，需進行排水過濾，而地表排水過濾工程浩大，滿足不了應急響應要求。

核事故發(fā)生后，空氣中放射性污染的控制與消除是涉核事故輻射后果應急救援的一大技術(shù)難題。污染的無序擴散與發(fā)展并不是核事故應急響應的目的與目標。因此，對事故后果發(fā)展的控制及縮減事故污染范圍并減輕事故危害才是研究空氣中放射性污染工程控制與消除方法的根本目的。表1給出了空氣中放射性污染工程控制與消除方法的比較，從控制與消除方法的基本原理、特點、適用性和應急響應目的相符性等方面分析，干沉降、濕沉降、人工降水沖刷、強制性吸附沉降和通風過濾等方法均可以應用于放射性污染的工程控制與消除，但是在放射性煙羽彌散未達到控制前，自然干、濕沉降法卻是地面放射性污染范圍擴大的根本所在，這違背了涉核事故應急響應的目的，也不符合國際相關(guān)的條約，有可能引發(fā)事故賠償?shù)纫幌盗屑m紛。

表1 空氣中放射性污染控制與消除方法比較Table 1 Comparison of control and elimination methods for radioactive pollution in air

核應急響應的目的就是干涉事故輻射后果的發(fā)展、減輕事故危害和最大可能保護生態(tài)環(huán)境及居民的人身安全。從這個目的出發(fā)，在輻射后果應急處置中采用的方法主要是強制性的干預措施與手段，如人工降水沖刷、強制性吸附沉降法。無論從應急干預的目的，還是強制性控制目標的實現(xiàn)及時限性等方面均具有較大優(yōu)勢，只要解決了方法中所涉及的吸附沉降材料、噴射設(shè)備及戰(zhàn)術(shù)應用等方面的技術(shù)難題，即可按照應急響應目標有方向、有步驟、有計劃地控制事故后產(chǎn)生的放射性污染的區(qū)域。

5 吸附沉降法及應用體系

5.1 吸附沉降法

基于對以上方法的分析，利用放射性氣溶膠彌散遷移的特性和放射性污染膜法應急處置技術(shù)的基本原理，提出處置空氣中放射性氣溶膠或微塵的新方法—吸附沉降法。吸附沉降法吸收綜合了空氣置換法、自然擴散稀釋法、自然干沉降、自然濕沉降和人工降水沖刷法的優(yōu)勢，加入了膜法元素，利用放射性污染擴散控制和膜法消控技術(shù)，使人工釋放的液體由水變成分散性更好、吸附性更高、沉降粒核更大的共聚溶液，釋放沉降到地面后，不流淌、有控制地滲透遷移且共聚成膜，既避免了水污染，又使沉降到地面的放射性污染物不再重新懸浮、二次污染空氣。加入膜法元素的消控法（稱之為吸附沉降干預消除法），彌補了其他方法各自的缺陷及使用的局限性，是一種控制擴散效果好、去污較徹底、可有效縮減放射性污染范圍、綜合效能佳的新方法[9]。

吸附沉降干預消除法是指在一定濕度、溫度、靜風或微風條件下，利用飛機或地面高揚程噴射裝置，將具有黏性的、可加速空氣中放射性氣溶膠凝結(jié)成核進而沉降的化學物質(zhì)（如除塵劑、潤濕劑、吸附沉降液或成核劑）釋放到放射性氣溶膠濃度大的大氣空間內(nèi)及事故放射性煙云排放口，在空氣中經(jīng)過一系列連鎖的物理吸附、碰并和化學反應等作用，使放射性氣溶膠的重量大幅度增加，從而加速放射性氣溶膠沉降到地面的方法，達到空氣中放射性污染物減少或消除的目的。

5.2 吸附沉降法應用體系

（1）吸附沉降法應用體系的構(gòu)成

吸附沉降法應用體系主要由吸附沉降功能材料、實現(xiàn)功能材料吸附沉降和消除及地面沉降物控制等功效的作業(yè)設(shè)備所構(gòu)成（如圖2所示），分高溫高壓放射性濃霧團的降溫消壓沉降控制、放射性煙羽的遷移阻斷沉降和放射性氣溶膠的定位沉降。沉降到地面上的放射性物質(zhì)是放射性核素與沉降液的混合體（放射性共聚乳液），放射性共聚乳液在地面的流動性較差且經(jīng)過一段時間的作用變成固體，便于地面放射性污染物的膜法消除。

圖2 吸附沉降法應用體系構(gòu)成Fig.2 Composition of application system of adsorption and sedimentation method

（2）高溫高壓放射性濃霧團的降溫消壓沉降控制

降溫消壓沉降控制應用體系包括：吸附沉降液、直升機機載空中吊艙和地面沉降液高程噴射作業(yè)車及作業(yè)流程（如圖3所示）。即利用直升機機載空中吊艙或高程噴射作業(yè)車連續(xù)不斷地從霧團上方噴射或傾瀉吸附沉降液，吸附沉降液液滴與霧團中放射性顆粒碰撞或結(jié)合，形成較大比重的混合顆粒繼而脫離霧團向地面沉降，液流的沖刷作用以及液流與霧團的熱交換使霧團內(nèi)部的溫度降低、內(nèi)壓釋放，減弱了霧團的熱膨脹，便于吸附沉降液效能的發(fā)揮。連續(xù)不停地對高溫高壓霧團實施的噴射沉降作業(yè)，可有效地控制放射性擴散的范圍，可將泄漏口釋放的放射性核素危害范圍控制在有限的空間和地域內(nèi)，可大大減輕后續(xù)應急處置的難度。膜法的應用對單次爆炸形成的高溫高壓霧團的降溫消壓沉降代價最低，但對于持續(xù)爆炸釋放形成的霧團的控制沉降作業(yè)，源頭釋放的持續(xù)時間越長，其代價越大。

圖3 降溫消壓沉降控制示意圖Fig.3 Schematic of cooling、depressuri-zation and sedimentation control

（3）放射性煙羽遷移阻斷

煙羽遷移阻斷應用體系的構(gòu)成與降溫消壓沉降控制相同，只是作業(yè)模式存在差異。降溫消壓沉降控制是面狀定位沉降，煙羽遷移阻斷是帶狀定位沉降（如圖4所示）。即在煙羽遷移路徑上設(shè)置一條阻斷帶，截留遷移運動到阻斷帶的放射性顆粒并將其沉降到地面。阻斷帶的設(shè)置可有效地防止放射性物質(zhì)沉降到重要的保護區(qū)。

圖4 遷移阻斷沉降控制示意圖Fig.4 Schematic of migration、blocking and sedimentation control

（4）放射性氣溶膠的定位沉降

定位沉降應用體系（如圖5所示）同樣由定位沉降材料（吸附沉降液）、作業(yè)裝備和作業(yè)模式構(gòu)成，材料與作業(yè)裝備相同。但其應用體系中還應包括沉降區(qū)的劃定，作業(yè)模式應為飛掠式和移動式。

圖5 定點沉降控制示意圖Fig.5 Schematic of fixed-point sedimentation control

6 結(jié)論

核事故應急狀態(tài)下，因放射性核素的毒性和輻射危害，對釋放到空氣中的放射性氣溶膠彌散源的控制是空氣中放射性污染應急消除的根本目的。文中提出的吸附沉降法是應急狀態(tài)下減少事故危害范圍，保護環(huán)境不受輻射破壞，消除空氣中放射性污染的一種行之有效的強制性干預消除方法，吸附性好、沉降率高、成本低、擴散控制和去污效果好的吸附沉降液是方法應用的主要材料。