賴立斯，夏星漢，韓良文，高業(yè)棟，李 沖，馬小春，李松發(fā)

（中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院，成都 610041）

反應(yīng)堆在功率運(yùn)行期間會(huì)產(chǎn)生大量的裂變產(chǎn)物，如135Xe、131I、135I、91Sr、95Nb、138Cs等。燃料元件包殼是防止這些裂變產(chǎn)物釋放到一回路冷卻劑中的重要屏障。當(dāng)燃料元件包殼存在缺陷時(shí)，［1］裂變產(chǎn)物可能會(huì)通過缺陷部位釋放到一回路冷卻劑當(dāng)中。工程設(shè)計(jì)中通常使用逃脫率系數(shù)法來計(jì)算一回路的裂變產(chǎn)物源項(xiàng)。某種裂變產(chǎn)物核素在單位時(shí)間內(nèi)，從燃料元件包殼釋放到主冷卻劑中的份額叫做該核素的逃脫率系數(shù)，例如：［2］AP-1000型反應(yīng)堆就是采用逃脫率系數(shù)法計(jì)算一回路冷卻劑中的活度濃度，使用的裂變產(chǎn)物逃脫率系數(shù)是美國(guó)早期測(cè)定的結(jié)果。而國(guó)產(chǎn)華龍一號(hào)反應(yīng)堆也是采用逃脫率系數(shù)法計(jì)算一回路源項(xiàng)的，參考的是NB/T 20194—2012《核電廠輻射屏蔽設(shè)計(jì)準(zhǔn)則》的裂變產(chǎn)物逃脫率系數(shù)（見表1），并以此計(jì)算結(jié)果作為輻射屏蔽設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)。

表1 包殼破損的燃料元件的裂變碎片逃脫率系數(shù)Table 1 Escape rate coefficients of fission fragments of fuel elements with damaged cladding

高通量工程試驗(yàn)堆（HFETR）是一個(gè)以考驗(yàn)燃料組件和輻照堆用材料為主要功能，并兼顧同位素生產(chǎn)的低溫低壓水冷型研究堆，采用T6061鋁合金作為燃料元件包殼材料。目前，世界上大多數(shù)研究堆（如美國(guó)的ATR、日本的JRR-3M、JMTR等堆型）都采用鋁合金作為燃料元件包殼材料。實(shí)際上，核電廠燃料元件包殼主要以鋯合金材料為主。鋯合金包殼與鋁合金包殼對(duì)裂變產(chǎn)物的包容性能有很大的不同。因此，計(jì)算HFETR的逃脫率系數(shù)，并與核電廠設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)中的逃脫率系數(shù)進(jìn)行比較分析，對(duì)同類型研究堆的輻射屏蔽設(shè)計(jì)具有重要的意義。

1 計(jì)算方法

1.1 理論分析

反應(yīng)堆運(yùn)行期間，燃料芯體產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物約幾百種。根據(jù)HFETR實(shí)際運(yùn)行中核素活度濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果，［3］并考慮裂變產(chǎn)物的半衰期、產(chǎn)額、向冷卻劑中的釋放速度，HFETR典型裂變產(chǎn)物被確定為135Xe、131I、135I三種。

隨著反應(yīng)堆的運(yùn)行，HFETR典型裂變產(chǎn)物135Xe、131I、135I不斷從燃料元件包殼釋放到冷卻劑當(dāng)中。HFETR燃料元件中與冷卻劑中典型裂變產(chǎn)物的變化情況可以分別用以下兩個(gè)方程進(jìn)行描述：

式中：Nf——HFETR燃料元件中典型裂變產(chǎn)物的核子數(shù)；

NL——HFETR燃料元件冷卻劑中典型裂變產(chǎn)物的核子數(shù)；

F——裂變率；

y——裂變產(chǎn)額；

λ——衰變常數(shù)，s-1；

Kd——高通量堆凈化系統(tǒng)的凈化效率；

γ——HFETR逃脫率系數(shù)，s-1。

當(dāng)系統(tǒng)達(dá)到平衡時(shí)，γ＜λ，則可以由平衡時(shí)和得：

根據(jù)A=λNL，A為放射性活度，可以得出HFETR的逃脫率系數(shù)為：

式中：q——比活度，Bq?L-1；

Vf——燃料元件體積，cm3；

nf——裂變產(chǎn)物核子密度，cm-3；

VL——一回路冷卻劑體積裝量，L。

1.2 燃料元件內(nèi)核子密度計(jì)算

因?yàn)槿剂显?nèi)裂變產(chǎn)物的累積量無法通過直接監(jiān)測(cè)得到，所以本文運(yùn)用MCNPX程序?qū)Χ研静贾眠M(jìn)行建模，計(jì)算出了某一個(gè)運(yùn)行爐段（運(yùn)行時(shí)間為30天）不同時(shí)刻燃料元件芯體內(nèi)典型裂變產(chǎn)物的含量。

HFETR是一座大型的壓力容器式輕水堆，采用輕水作冷卻劑和慢化劑，設(shè)計(jì)功率為125 MW，運(yùn)行功率為80 MW。其堆芯包含313個(gè)柵元，由80盒元件、18根控制棒組件，以及若干六邊形鈹塊、鋁塊、不銹鋼塊和靶件、輻照孔道填充。燃料元件類型為U3Si2-Al彌散型8層薄壁套管型（6層燃料套管、2層內(nèi)外套管）。控制棒組件主要由控制棒導(dǎo)管、吸收體、跟隨體、齒條軸組成。靶件主要包括占據(jù)一個(gè)柵元的大鈷靶和占據(jù)元件中心孔的氮化鋁靶。在堆芯的鈹反射層設(shè)有兩個(gè)單晶硅輻照孔道。堆芯外有一層圍筒和4層不銹鋼屏蔽層，在圍筒與第一層屏蔽間設(shè)有7個(gè)內(nèi)層電離室孔道，外部是壓力容器。

針對(duì)HFETR的結(jié)構(gòu)，筆者采用MCNPX程序建模，用MCNP輸入卡把堆芯的燃料組件、輻照靶件、填充塊、控制棒組件描述為一個(gè)個(gè)柵元，再根據(jù)計(jì)算需求將壓力容器、反射層、圍筒描述成相應(yīng)的柵元。在輸入卡描述完成之后，使用MC?NPX程序的Universe、LIKE…BUT、TRCL、LAT、FILL卡完成重復(fù)的結(jié)構(gòu)和堆芯裝載建模。

本文在建立的MCNPX模型中采用KCODE臨界源卡計(jì)算Keff，臨界源卡設(shè)置為：KCODE 10000 1 10 5000。

MCNPX程序采用常功率模型進(jìn)行燃耗計(jì)算。計(jì)算接口功能卡為Burn卡。Burn卡描述見表2。

表2 Burn卡輸入描述Table 2 Burn in card input description

MXNPX程序是通過內(nèi)嵌的Cinder90燃耗算法進(jìn)行燃耗計(jì)算的。MCNPX是在點(diǎn)源的基礎(chǔ)上計(jì)算反應(yīng)率，Cinder90需要一個(gè)總的反應(yīng)率和各燃耗區(qū)的反應(yīng)率來計(jì)算系統(tǒng)燃耗和各燃耗區(qū)燃耗。為了計(jì)算一個(gè)總的反應(yīng)率，MCNP輸運(yùn)計(jì)算過程包括：

式中：Qrec——平均可利用裂變能，J；

C——通量乘數(shù)；

P——系統(tǒng)熱功率，MW；

keff——有效增殖系數(shù)；

v——單次裂變產(chǎn)生平均中子數(shù)；

Φ（F4）——MCNP歸一化通量計(jì)數(shù)；

φ——中子注量率水平，n/（cm2·s）。

燃耗方程高度依賴核素總反應(yīng)率R，R計(jì)算公式如下。

MCNPX通過模擬反應(yīng)堆內(nèi)大量中子及γ粒子行為實(shí)現(xiàn)堆芯的臨界計(jì)算并統(tǒng)計(jì)系統(tǒng)的特征值、裂變能及能譜反應(yīng)率等，向CINDER90傳遞相應(yīng)核素的相關(guān)總反應(yīng)率進(jìn)行燃耗計(jì)算。若MC?NPX不包含相應(yīng)核素，則向CINDER90傳遞63群中子通量計(jì)算相關(guān)總反應(yīng)率。

建模過程中考慮了以下因素：

（1）單盒元件軸向分布采用平均值描述；（2）考慮輻照靶件。

1.3 一回路冷卻劑中典型裂變產(chǎn)物放射性活度濃度采集

一回路冷卻劑中的典型裂變產(chǎn)物放射性活度濃度是在反應(yīng)堆帶功率運(yùn)行期間進(jìn)行一回路冷卻劑水質(zhì)取樣，再通過一回路水核素分析得到的。

通過取樣得到的核素有20種，分為兩種類型，一類為腐蝕活化產(chǎn)物（24Na、41Ar），一類為裂變產(chǎn)物［4］（如135Xe、131I、135I、88Kr等）。取樣結(jié)果中的腐蝕活化產(chǎn)物24Na是由元件、靶件包殼材料中的Al活化產(chǎn)生的，取樣結(jié)果中的腐蝕活化產(chǎn)物41Ar是管道材料不銹鋼活化產(chǎn)生的。它們都不是堆芯內(nèi)產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物，因此它們對(duì)計(jì)算出的典型裂變產(chǎn)物活度濃度沒有影響。

通過計(jì)算得到的核素有143種（只計(jì)算出了截?cái)嘀祪?nèi)裂變核素），都屬于裂變產(chǎn)物（如131Xe、135Xe、131I、135I等），遠(yuǎn)遠(yuǎn)多于取樣結(jié)果中的類型。這是由于水質(zhì)取樣只對(duì)其中能量閾值較高的核素進(jìn)行了測(cè)量，其中典型裂變產(chǎn)物135Xe、131I、135I都是一樣的，所以對(duì)典型裂變產(chǎn)物活度濃度沒有影響。

2 計(jì)算結(jié)果與分析

本文主要通過MCNPX建模得到了HFETR典型裂變產(chǎn)物在燃料元件內(nèi)的核子密度，再通過水質(zhì)監(jiān)測(cè)得到了HFETR典型裂變產(chǎn)物在一回路冷卻劑中的放射性活度濃度，從而計(jì)算出HFETR的逃脫率系數(shù)，并進(jìn)行了研究分析。

2.1 HFETR的核燃料燃耗深度

通過MCNPX2.6建模得到高通量工程試驗(yàn)堆某一運(yùn)行爐段的燃耗分布［5］，如圖1所示。從圖1我們可以看出：隨著反應(yīng)堆的運(yùn)行，燃耗不斷加深，符合反應(yīng)堆運(yùn)行的實(shí)際情況。

圖1燃耗深度變化趨勢(shì)圖Fig.1 Burning depth change trend graph

2.2 HFETR的有效增殖系數(shù)k eff

通過MCNPX2.6建模得到高通量工程實(shí)驗(yàn)堆每個(gè)燃耗步下的keff，如圖2所示［6］，可以看出keff隨時(shí)間的增加而不斷減少（未考慮反應(yīng)堆運(yùn)行期間提升控制棒引入的后備反應(yīng)性）。

圖2 keff變化趨勢(shì)圖Fig.2 keff depth change trend graph

2.3 HFETR的典型裂變產(chǎn)物

本文通過MCNPX建模得到了HFETR運(yùn)行期間3種典型裂變產(chǎn)物在整個(gè)堆芯內(nèi)的核子密度。反應(yīng)堆實(shí)際運(yùn)行期間取樣得到的HFETR典型裂變產(chǎn)物在一回路中的活度濃度如圖3～圖5所示。

從圖3中我們可以看出，從反應(yīng)堆啟動(dòng)到停止，燃料元件與冷卻劑中的135Xe先增加后減少。一開始135Xe增加是由于反應(yīng)堆運(yùn)行之后235U吸收中子后發(fā)生裂變，產(chǎn)生135Xe，在反應(yīng)堆運(yùn)行一段時(shí)間后，135Xe在燃料元件與冷卻劑中的含量趨于平衡，但是隨著燃料元件燃耗不斷加深，為了維持核功率的不變，平均中子通量不斷增加，吸收中子消失的135Xe增多，導(dǎo)致135Xe的平衡值下降。

圖3 典型裂變產(chǎn)物135Xe變化趨勢(shì)圖Fig.3 Trend chart of typical fission products135Xe

從圖4～圖5中我們可以看出，從反應(yīng)堆啟動(dòng)開始，131I、135I在燃料元件與冷卻劑中的含量不斷上升，這時(shí)候的131I、135I主要是燃料元件中的235U吸收中子后發(fā)生裂變不斷產(chǎn)生的。在反應(yīng)堆運(yùn)行一段時(shí)間后，131I、135I在燃料元件與冷卻劑中的含量都在不同的時(shí)間點(diǎn)趨于平衡，在這個(gè)時(shí)候，產(chǎn)生的131I、135I與衰變消失的131I、135I，以及從燃料元件缺陷釋放到一回路冷卻劑中的131I、135I達(dá)到了一個(gè)相對(duì)的平衡。

圖4 典型裂變產(chǎn)物131I變化趨勢(shì)圖Fig.4 Trend chart of typical fission products131I

圖5 典型裂變產(chǎn)物135I變化趨勢(shì)圖Fig.5 Trend chart of typical fission products135I

典型裂變產(chǎn)物在一回路冷卻劑中的測(cè)量結(jié)果不確定度為20%（即存在20%的誤差），所以一回路冷卻劑中的典型裂變產(chǎn)物看似一直在波動(dòng)，實(shí)際上是達(dá)到平衡的。

2.4 HFETR典型裂變產(chǎn)物的逃脫率系數(shù)

本文通過上述數(shù)據(jù)計(jì)算出了HFETR典型裂變產(chǎn)物的逃脫率系數(shù)，并將其與壓水堆核電廠輻射屏蔽設(shè)計(jì)準(zhǔn)則進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果見表3。

表3 NB/T 20194—2012壓水堆核電廠屏蔽設(shè)計(jì)準(zhǔn)則Table 3 NB/T20194—2012 Shield Design Guidelines for PWR Nuclear Power Plant 單位：s-1

從表3我們可以看出，HFETR不同典型裂變產(chǎn)物的逃脫率系數(shù)之間存在著數(shù)量級(jí)上的差距，而且遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于NB/T 20194—2012壓水堆核電廠輻射屏蔽設(shè)計(jì)準(zhǔn)則中相同核素的逃脫率系數(shù)。HFETR 3種典型裂變產(chǎn)物中，雖然135Xe的逃脫率系數(shù)是最大的，但是卻只有壓水堆核電廠輻射屏蔽設(shè)計(jì)準(zhǔn)則中的1.33%。在HFETR中，131I和135I雖然是同位素，但是它們的逃脫率系數(shù)卻有著一個(gè)數(shù)量級(jí)的差距。

3 結(jié)論與建議

本文運(yùn)用MCNPX程序建模，得到HFETR運(yùn)行期間元件芯體內(nèi)135Xe、131I、135I的核子密度，結(jié)合135Xe、131I、135I運(yùn)行期間監(jiān)測(cè)得到的放射性活度濃度，計(jì)算出典型裂變產(chǎn)物135Xe、131I、135I的逃脫率系數(shù)，再與壓水堆核電廠屏蔽設(shè)計(jì)準(zhǔn)則進(jìn)行比較，可以得出如下結(jié)論：

（1）本文得到的典型裂變產(chǎn)物在堆芯與一回路冷卻劑中變化趨勢(shì)一致，符合實(shí)際情況。

（2）在HFETR的同一個(gè)運(yùn)行周期中，不同核素的逃脫率系數(shù)可能存在著數(shù)量級(jí)上的差距。

為了得到更準(zhǔn)確的HFETR典型裂變產(chǎn)物逃脫率系數(shù)，本文建議對(duì)更多周期內(nèi)的逃脫率系數(shù)進(jìn)行計(jì)算，并建立相應(yīng)的經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫。