王劉銘 ， 鄧 超 ， 鐘蘭頔

南昌市氣象臺， 江西 南昌 330038

0 引 言

近年來區(qū)域性復合型污染事件在我國頻發(fā)(Zhang et al,2008)，人群早死率升高(Guo et al,2016)，肺癌、心血管疾病和呼吸系統(tǒng)疾病患病率增加(Beelen et al,2014)，對人體健康造成嚴重危害。目前國內外學者對大氣污染問題的研究主要集中在以下三個方面：一是研究大氣污染的時空分布特征及長期變化趨勢。如肖悅等(2017)研究表明2005—2015年全國空氣質量逐步改善，大氣污染物空間分布呈南輕北重和西輕東重的特征。二是探究大氣污染與氣象及環(huán)境要素的聯(lián)系。例如，賀泓等(2013)研究發(fā)現(xiàn)，我國頻繁重污染事件的原因是大氣中的PM2.5或PM10及其前體污染物(如 SO2、NO2、NH3、VOC等)遠遠超過了由當?shù)貧夂?、地形等形成的環(huán)境容量。侯夢玲等(2017)研究發(fā)現(xiàn)，氣壓梯度小、相對濕度大、連續(xù)靜穩(wěn)和逆溫層低的天氣形勢是導致京津冀地區(qū)大氣污染的重要條件。三是解析大氣污染的來源。如李鋒等(2015)研究長三角重污染事件發(fā)現(xiàn)，靜穩(wěn)天氣下PM2.5存在著明顯的區(qū)域輸送，且整個污染期間區(qū)域輸送占比約51%。

當前關于大氣污染特征及成因的研究，專家學者大都著眼于京津冀地區(qū)、珠三角和長三角(Liu et al，2010；徐偉嘉等，2014；孫業(yè)樂等，2018)等大城市，而對于大氣污染相對較輕的長江中下游城市的關注較少。南昌市作為江西省的省會城市，由于經(jīng)濟的高速發(fā)展，工業(yè)生產(chǎn)、汽車尾氣以及人口增長等導致的大氣污染問題日益凸顯(王秋等，2004)。南昌市關于大氣污染問題的相關研究大多是對重污染事件(劉波，2009；陳翔翔和胡磊，2018；鄧力琛等，2018)進行分析，而對大氣污染特征及潛在源區(qū)的研究較少。

基于此，文中利用2020年南昌市地面常規(guī)氣象觀測資料、環(huán)境監(jiān)測站大氣污染物監(jiān)測資料和Global Data Assimilation System (GDAS)資料，分析南昌市主要大氣污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3)的時空分布特征及潛在源區(qū)，以期初步揭示南昌市大氣污染特征，為加強空氣質量管理，制定預防措施提供依據(jù)。

1 資料和方法

文中所使用的資料包括2020年南昌市國家級地面自動觀測站逐小時溫度、濕度、氣壓和風等，南昌市環(huán)境監(jiān)測站省外辦站(28.68°N，115.89°E)逐小時PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3濃度。GDAS資料網(wǎng)格分辨率為1°×1°。按照氣象學季節(jié)劃分標準，文中將2020年3—5月、6—8月、9—11月、1—2月及12月分別劃分為春、夏、秋和冬季(程念亮等，2015)。

采用三種方法分析污染物的來源：

1) 后向軌跡聚類分析。后向軌跡模型可以用來分析污染物的來源和傳輸路徑(岳毅等,2017)。后向軌跡聚類分析是根據(jù)氣流軌跡的傳輸速度、傳輸方向和空間相似度對所有到達定位氣流軌跡進行歸類，以此來判斷不同時間段主導氣流的方向和污染物的潛在源區(qū)(嚴曉瑜等,2018)。

2) 潛在源貢獻因子法(Potential Source Contribution Factor,PSCF)。PSCF是根據(jù)條件概率函數(shù)發(fā)展的一種判斷污染源可能方位的方法(Kong et al,2013)。PSCF的數(shù)值越大，表示該區(qū)域對研究區(qū)域粒子質量濃度的貢獻越大(王愛平等，2014)。當軌跡的PM2.5濃度高于閾值時，認為該軌跡是污染軌跡，經(jīng)過網(wǎng)格的污染軌跡端點數(shù)為mij，其中i和j為經(jīng)度和緯度，而落在某網(wǎng)格(i，j)內的所有軌跡端點數(shù)為nij。由于PSCF的誤差會隨采樣點與網(wǎng)格距離的增加而增加，一些學者為了減小誤差，引入權重函數(shù)W(nij)(Xu et al,2010)。當某一網(wǎng)格內nij小于研究區(qū)域內每個網(wǎng)格平均軌跡端點數(shù)的3倍時，則PSCF定義為

(1)

3) 濃度權重軌跡分析(Concentration Weighted Trajectory, CWT)。CWT可以得到污染軌跡的權重濃度，定量分析污染軌跡和潛在源區(qū)的污染程度(Hsu et al,2003)，其計算式為

(2)

Cij是網(wǎng)格(i，j)上平均權重濃度；C1是軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格(i，j)時對應的要素濃度；τijl是軌跡l在網(wǎng)格(i，j)的停留時間。

2 大氣污染時空分布特征

2.1 污染物濃度水平

環(huán)境空氣質量情況采用《環(huán)境空氣質量標準(GB3095—2012)》來表征。圖1為2020年南昌市各季節(jié)大氣污染物作為首要污染物的日數(shù)和平均濃度分布。2020年南昌市空氣質量非優(yōu)(AQI≥51)日數(shù)為236 d，占有效監(jiān)測日數(shù)的68%，春、夏、秋、冬季空氣質量非優(yōu)日數(shù)分別為64、44、64、64 d，南昌市大氣污染物年平均濃度低于環(huán)境空氣質量二級標準，表明南昌市2020年空氣質量較好，大氣污染程度較輕。O3作為首要污染物的日數(shù)占春、夏和秋季空氣質量非優(yōu)日數(shù)的比例分別為73.4%、100%和43.8%，PM2.5作為首要污染物的日數(shù)占冬季非優(yōu)日數(shù)的81.3%，表明南昌市春、夏和秋季以O3污染為主，冬季以PM2.5污染為主。

圖1 2020年南昌市各季節(jié)大氣污染物作為首要污染物的日數(shù)(a)和濃度(b)分布Fig. 1 The days of primary atmospheric pollutants (a) and concentration of atmospheric pollutants (b) in different seasons in Nanchang City of 2020

2.2 月變化

圖2為2020年南昌市大氣污染物濃度逐月變化趨勢。分析可知，PM2.5、PM10和NO2濃度月變化趨勢呈雙峰形，12月污染物平均濃度最高，分別為69.5、104.8、45.8 μg/m3，濃度次峰值均出現(xiàn)在4月，推測在春季出現(xiàn)濃度峰值可能由污染物的區(qū)域輸送導致。CO濃度月變化趨勢呈中間低、兩側高的“U”形，6月平均濃度最低，為0.42 mg/m3，12月平均濃度最高，達0.91 mg/m3。SO2濃度月變化趨勢不明顯，4月平均濃度最高，為12.2 μg/m3。O3濃度月變化趨勢呈雙峰形，5月平均濃度最高，為80.5 μg/m3，9月平均濃度達次峰值75.6 μg/m3。

圖2 2020年南昌市大氣污染物濃度逐月變化趨勢Fig.2 Monthly variation of atmospheric pollutant concentration in Nanchang City of 2020

南昌市春、冬兩季大氣污染物平均濃度較高，夏、秋兩季較低，與青島市(吳虹等，2013)和廈門市(王宏等，2014)結果類似。由于冬季北方進入采暖期，大氣污染物排放增多，且南昌市冬季盛行偏北風，污染物濃度會受到北方外來源輸送的影響。同時南昌市冬季雨雪較少，多靜穩(wěn)天氣，不利于污染物的清除和擴散(陳翔翔和胡磊，2018)，因此冬季大氣污染最為嚴重。

2.3 日變化

分析2020年南昌市大氣污染物質量濃度日變化趨勢(圖3)發(fā)現(xiàn)，PM2.5濃度日變化趨勢呈雙峰形，峰值出現(xiàn)在11:00和00:00前后，與深圳市(戴偉等，2012)和寧波市(肖致美等，2012)PM2.5濃度日變化規(guī)律類似。受早高峰交通源和餐飲源排放的影響，在11:00前后出現(xiàn)首個PM2.5濃度峰值。隨后太陽輻射增強，大氣不穩(wěn)定度增加，混合層高度增加使得PM2.5濃度開始降低(呂立慧等，2017)，在18:00前后降至谷值。18:00以后太陽輻射減弱，混合層高度降低，PM2.5濃度隨之升高，且南昌市夜間多靜穩(wěn)天氣，不利于污染物的稀釋和擴散，在00:00前后達到第二個濃度峰值。夏季PM2.5濃度日變化趨勢不明顯，推測與南昌市夏季多雷雨天氣且太陽輻射較強有關。PM10濃度日變化趨勢與PM2.5相似，在春、秋和冬季呈雙峰形，夏季呈弱雙峰形。PM10濃度的第二個峰值通常在21:00前后出現(xiàn)(許波等，2017)，推測與太陽輻射減弱、晚間交通源及餐飲源排放增加有關。

圖3 2020年南昌市大氣污染物濃度日變化(a.PM2.5， b.PM10， c.NO2，d.SO2， e.O3， f.CO)Fig. 3 Daily variation of concentration of atmospheric pollutants in Nanchang City of 2020 (a.PM2.5; b.PM10; c.NO2; d.SO2; e.O3; f.CO)

NO2濃度日變化趨勢在秋、冬兩季呈弱雙峰形，在春、夏兩季呈單峰形。秋、冬兩季，受早高峰交通源排放的影響，NO2濃度在07:00—09:00緩慢增加，在09:00前后達到第一個小峰值。而春、夏兩季日出時間早，太陽輻射強，混合層高度抬升快，抵消了早高峰交通源排放的影響，因此NO2濃度變化不明顯。隨后太陽輻射增強，NO2參與的化學反應加劇，部分NO2被消耗(Clapp and Jenkin, 2001)，且混合層高度抬升，故NO2濃度在15:00前后降到谷值。受晚高峰交通源排放和混合層高度下降的影響，在00:00前后NO2濃度達到最高值。

O3濃度在春、夏和秋季明顯高于冬季，白天明顯高于夜間，日變化趨勢呈明顯的單峰形。日出后太陽輻射增強，O3生成化學反應加劇，在16:00前后達到濃度峰值。O3晝夜?jié)舛茸兓仍诖杭咀畲螅_71.7 μg/m3，冬季最小，僅為33.7 μg/m3。CO濃度日變化趨勢呈雙峰形。CO濃度峰值出現(xiàn)在10:00和24:00前后，谷值出現(xiàn)在16:00前后。

2.4 大氣污染物空間分布特征

圖4為2020年南昌市大氣污染物濃度隨監(jiān)測站點附近風向風速的變化情況。在低風速時，CO、NO2和SO2顯示了高濃度特征，表明微風天氣有利于站點附近CO、NO2和SO2的累積。秋、冬兩季，當主導風為弱東北風時，PM2.5、PM10、NO2和CO顯示出高濃度特征，表明站點東北方向有固定的局地排放源。秋季，當主導風為3—5 m/s的東北風時，PM10濃度高于100 μg/m3，表明在站點東北方向有較遠距離的沙塵傳輸。由于省外辦站點位于南昌市東湖區(qū)，西臨八一公園，北鄰佑民寺，污染物濃度可能受到周邊交通源和佑民寺燒香的影響。結合南昌市地形及工業(yè)布局分析，南昌市區(qū)以平原為主，西北部為梅嶺山區(qū)，地勢起伏明顯，高山河谷地區(qū)風速較大，有利于污染物的稀釋和擴散。且南昌昌東工業(yè)園、高新技術產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)等工業(yè)園區(qū)集中分布在南昌市東部，工業(yè)源排放較大，因此南昌市東部地區(qū)大氣污染較西部地區(qū)更為嚴重。

圖4 2020年南昌市大氣污染物濃度風向玫瑰圖(CO濃度單位為mg/m3，其他為μg/m3)(a.PM2.5， b.PM10， c.NO2， d.SO2, e.O3, f.CO)Fig. 4 Wind rose of atmospheric pollutants in Nanchang City of 2020 (CO concentration unit:mg/m3; others:μg/m3)(a.PM2.5; b.PM10; c.NO2; d.SO2; e.O3; f.CO)

3 后向軌跡與潛在源區(qū)分析

大氣污染具有區(qū)域性，一個區(qū)域的大氣污染不僅與本地排放有關，在一定程度上還受到區(qū)域傳輸?shù)挠绊?梁丹等，2015)。文中利用Meteoinfo軟件(Wang et al，2009)，將南昌市(28.68°N，115.89°E)設置為后向軌跡的起點，軌跡計算的起始高度為100 m，模式后推24 h，使用GDAS數(shù)據(jù)驅動模式。利用2020年南昌市省外辦站點大氣污染物逐小時濃度監(jiān)測資料，對不同季節(jié)到達南昌市氣流的后向軌跡進行聚類分析，并統(tǒng)計每類軌跡發(fā)生的頻率及其對應的大氣污染物平均濃度。利用PSCF和CWT方法時，將研究區(qū)域劃分為0.1°×0.1°的網(wǎng)格，計算南昌市(28.68°N，115.89°E)2020年逐日24個時次的24 h大氣污染物后向氣流軌跡，軌跡計算起始高度為100 m。

3.1 后向軌跡聚類分析

2020年南昌市各季節(jié)后向軌跡聚類分析結果如圖5所示。后向軌跡的路徑和方向表示氣流在到達觀測點以前所經(jīng)過的地區(qū)，軌跡路徑長短可用于判斷氣流移動速度的快慢，長的軌跡對應快速移動的氣流，短的軌跡對應移動緩慢的氣流。分析可知，南昌市氣流輸送季節(jié)差異明顯。春季來自江西北部的氣流軌跡最多，占當季氣流總數(shù)的53.1%，移動速度比其他氣流軌跡慢。途經(jīng)江西中北部的氣流軌跡對應的PM10平均濃度最高，達132.6 μg/m3，相應的其他污染物濃度均為最高。夏季來自南向的氣流軌跡最多，占當季氣流總數(shù)的40.7%。夏季氣流軌跡對應的大氣污染物平均濃度較低，大氣污染較輕。秋季偏南氣流軌跡對應的PM2.5、PM10、NO2和SO2平均濃度最高，分別為31.5、56.7、25.8和8.8 μg/m3，表明該氣流軌跡經(jīng)過地區(qū)(南昌市南部、宜春市東部和新余市)工業(yè)污染較嚴重。冬季南昌市主要受偏北氣流影響。途徑安徽省東北部宿州市、蚌埠市、淮南市、六安市、安慶市、江西省九江市和南昌市的氣流軌跡最長，比其他氣流軌跡移動快，占冬季氣流總數(shù)的14.6%，該氣流軌跡對應的大氣污染物平均濃度最低。途徑江西省九江市和上饒市西部的氣流軌跡最短、移動最慢，該氣流軌跡所對應的大氣污染物平均濃度最高，PM2.5平均濃度達93.3 μg/m3，是環(huán)境空氣質量二級標準(75 μg/m3)的1.2倍，PM10平均濃度為146.3 μg/m3，接近環(huán)境空氣質量二級標準(150 μg/m3)，且NO2、SO2和CO的平均濃度分別為74.9、12.7 μg/m3和1.11 mg/m3，遠高于當季南昌市大氣污染物的平均濃度，表明冬季南昌市空氣質量受周邊地區(qū)(九江市和上饒市西部)影響較大。

圖5 2020年南昌市春(a)、夏(b)、秋(c)、冬(d)后向軌跡聚類分析Fig. 5 Backward trajectory analysis in Nanchang City in spring (a), summer (b), autumn (c), winter (d) of 2020

3.2 潛在源貢獻因子(PSCF)分析

為進一步研究南昌市大氣污染來源，對2020年冬季南昌市大氣污染潛在源區(qū)進行定性分析。圖6為不同PM2.5濃度閾值下PSCF的計算結果。分析可知，當PM2.5濃度達35 μg/m3時，PSCF高值區(qū)集中在江西省中北部、安徽省西南部和湖北省東部；當PM2.5濃度達75 μg/m3時，PSCF高值區(qū)縮小至江西省中北部和湖北省東部；當PM2.5濃度達100 μg/m3時，PSCF高值區(qū)僅集中在南昌市本地、上饒市西部和九江市。PM10的PSCF結果與PM2.5相似，當PM10濃度達100 μg/m3時，PSCF高值區(qū)集中在江西省中北部和湖北省東部；當PM10濃度達150 μg/m3時，PSCF高值區(qū)集中在南昌市本地、上饒市西部和九江市。

圖6 2020年冬季南昌市PM2.5濃度分別大于等于35(a)、75(b)、100(c) μg/m3情況下PSCF計算結果Fig. 6 PSCF analysis of PM2.5 concentration ≥ 35 (a)、75 (b)、100 (c) μg/m3 in Nanchang City in winter of 2020

3.3 濃度權重軌跡(CWT)分析

利用CWT方法定量分析冬季大氣污染物的潛在源區(qū)。圖7給出了冬季南昌市PM2.5的CWT計算結果。當PM2.5濃度達60 μg/m3時，CWT高值區(qū)主要集中在江西省中北部、安徽省西南部和湖北省東部；當PM2.5濃度達90 μg/m3時，CWT高值區(qū)主要集中在南昌市本地和九江市。PM10的CWT結果與PM2.5類似。冬季南昌市大氣污染物的CWT結果與PSCF結果對應的潛在源區(qū)基本一致，表明南昌市大氣污染潛在源區(qū)主要集中在南昌市本地和周邊地區(qū)(安徽省南部、湖北省東部、江西省上饒市西部和九江市)。

圖7 2020年冬季南昌市PM2.5的CWT計算結果Fig.7 CWT analysis of PM2.5 in Nanchang City in winter of 2020

4 結 論

文中基于地面氣象觀測資料、環(huán)境監(jiān)測站大氣污染物監(jiān)測資料和GDAS資料，分析了2020年南昌市主要大氣污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3)的時空分布特征，并分析了污染物潛在源區(qū)，得到如下結論：

1) 南昌市首要污染物有明顯的季節(jié)性差異，其中春、夏和秋季以O3污染為主，冬季以PM2.5污染為主。2020年PM2.5、PM10、NO2、SO2、O3和CO的8 h平均濃度分別為33.5、56.9、33.0、9.2、58.0 μg/m3和0.61 mg/m3，低于環(huán)境空氣質量二級標準年均值。

2) 南昌市春、冬兩季大氣污染物濃度較高，夏、秋兩季大氣污染物濃度較低。大氣污染物質量濃度日變化具有明顯的季節(jié)性特征。春、秋和冬季，PM2.5和PM10呈雙峰形分布，NO2在秋、冬兩季呈弱雙峰形分布，春、夏兩季呈單峰形分布，O3呈明顯的單峰形分布。

3) 秋、冬兩季，當主導風為弱東北風時，PM2.5、PM10、NO2和CO表現(xiàn)出高濃度特征，南昌市東部地區(qū)大氣污染較西部地區(qū)更為嚴重。冬季，NO2和PM10呈強正相關，NO2、SO2和CO呈中度正相關。

4) 2020年南昌市氣流輸送季節(jié)差異明顯。春、秋和冬季主要受偏北氣流影響，夏季主要受偏南氣流影響。PSCF和CWT本地源是南昌市大氣污染的主要潛在源，安徽省南部、湖北省東部、江西省上饒市西部和九江市的區(qū)域輸送也有一定貢獻。