王俊豪，李玉祥，高圣欽，佟立麗,*，曹學武

氣溶膠水洗過濾效率實驗研究

王俊豪1，李玉祥1，高圣欽2，佟立麗1,*，曹學武1

（1. 上海交通大學機械與動力工程學院，上海 200240；2. 上海核工程研究設(shè)計院有限公司，上海 200230）

AP系列核電廠，在嚴重事故下采用乏池水洗作為應(yīng)對安全殼超壓失效的重要措施之一，能夠顯著減小放射性物質(zhì)向環(huán)境的釋放，因此，為了評估事故的放射性后果，有必要解明水洗現(xiàn)象和規(guī)律。本文建立了氣溶膠水洗實驗裝置，使用TiO2作為模擬氣溶膠，通過粒徑譜儀測定了水洗前后的氣溶膠濃度。實驗分別研究了粒徑、載氣流量、淹沒深度及不同鼓泡器形式對氣溶膠水洗凈化因子的影響。實驗結(jié)果表明：水洗可以有效去除大量氣溶膠，減少放射性源項；在低溫情況下，隨著載氣流量的增加，氣溶膠水洗凈化因子逐漸減?。坏请S著淹沒深度的增加，水洗凈化因子逐漸增加；同時，隨著粒徑的增加，氣溶膠的凈化因子先減小后增加。

氣溶膠；水洗；水洗凈化因子

在核電廠發(fā)生堆芯熔融后，大量的裂變產(chǎn)物將以氣體和氣溶膠的形式從反應(yīng)堆中釋放到安全殼內(nèi)。一旦安全殼完整性因安全殼超壓而損壞，大量裂變產(chǎn)物將泄漏到環(huán)境中，將對環(huán)境造成嚴重的后果。

為了保持安全殼的完整性并減少放射性后果，安全殼超壓排放廣泛應(yīng)用于核電廠，作為嚴重事故下緩解安全殼嚴重威脅狀態(tài)的策略，通常包括增設(shè)過濾排放系統(tǒng)或者改進乏燃料池排放管線，盡可能地降低向環(huán)境的放射性的釋放。

當安全殼排放的混合氣體經(jīng)過水池時，由于混合氣體中的蒸汽冷凝作用，氣體中的氣溶膠將向水池中沉積。而懸浮在不可冷凝氣體中的氣溶膠顆粒在水池中的上升過程中，也會由于重力沉降、慣性撞擊等機理向水中遷移[1]。因此，水池可以作為過濾裂變產(chǎn)物的氣溶膠過濾器。

自20世紀70年代以來，國際上已經(jīng)進行了一些氣溶膠水洗實驗用以驗證現(xiàn)有的水洗模型，如通用電氣公司的GE實驗以及西班牙ENEA-CRE實驗室的SPARTA實驗[2]。而國內(nèi)公開發(fā)表的文獻中，只有哈爾濱工程大學對文丘里鼓泡器進行了實驗研究[3]，中國原子能科學研究院對鈉冷快堆的通風系統(tǒng)氣溶膠去除效率進行了研究[4]，國內(nèi)并沒有對水洗各個影響因素進行深入的實驗研究。因此有必要了解水洗現(xiàn)象的機理，為放射性源項的評估提供依據(jù)。

同時，在先前的研究中，大多使用濾膜或安德森撞擊器來測量氣溶膠濃度[5]，濾膜只能給出氣溶膠水洗前后的總的濃度，以此來計算水洗的值；安德森撞擊器則由于本身的原因，大多只能分幾級，只能給出較寬粒徑范圍內(nèi)的粒徑分布。為了更好地評估氣溶膠水洗效率，建立了使用新測量儀器的實驗裝置。在水洗理論分析中，通常通過不同影響因素導(dǎo)致的相互乘起來得到總的，即總得氣溶膠沉積可以分為蒸汽凝結(jié)導(dǎo)致的氣溶膠沉積及其他機理導(dǎo)致的氣溶膠沉積。本研究使用了不凝性氣體作為氣溶膠載氣，重點關(guān)注于蒸汽冷凝以外的其他機理導(dǎo)致的氣溶膠沉積。

1　試驗裝置

實驗裝置如圖1所示，該裝置由氣溶膠產(chǎn)生系統(tǒng)、實驗容器、注入管路和測量系統(tǒng)組成。實驗裝置為直徑為0.4 m，高為2 m的圓柱形容器。實驗時，將二氧化鈦粉末放置在RGB2000SD中，TiO2粉末以精確控制的進料速率輸送到旋轉(zhuǎn)刷上。然后來自氮氣瓶的氮氣將顆粒帶走吹入水洗容器中。氣體通過鼓泡器后，帶有氣溶膠的氣體變成水中上升的氣泡，然后氣溶膠在不同的機理下沉積到水中。實驗通過氣溶膠測量系統(tǒng)測量氣溶膠入口和出口濃度來計算得到水洗凈化因子的值，計算方法如公式（1）所示。

式中：in——入口氣溶膠總質(zhì)量濃度；

out——出口氣溶膠總質(zhì)量濃度。

圖1　實驗裝置示意圖

通常情況下，濾膜取樣通過計算濾膜取樣前后質(zhì)量的差別來得到氣溶膠的質(zhì)量濃度，無法給出氣溶膠的粒徑分布，因此不利于實驗結(jié)果的分析。在本實驗中，氣溶膠濃度通過氣溶膠粒徑譜儀進行實時測量。實驗使用的粒徑譜儀是德國PALAS的PROMO 3000HP，儀器能夠測量直徑在0.2～10 μm的氣溶膠顆粒，最高測量濃度可達106個/cm3。粒徑譜儀的通道數(shù)最高為128通道，也就是在0.2～10 μm的范圍內(nèi)，按粒徑將氣溶膠劃分為128個通道，給出不同通道內(nèi)的氣溶膠測量結(jié)果，相比于濾膜和安德森撞擊器，粒徑譜儀可以提供更高的粒徑分辨率和更高的測量精度。

2　實驗工況

參考模擬氣溶膠與事故情況下的氣溶膠特性[6]，實驗選用二氧化鈦作為模擬氣溶膠，由于事故工況下安全殼內(nèi)氣溶膠的濃度將會很快降至1 g/cm3，大顆粒的氣溶膠也會很快沉降[1]，剩余的氣溶膠粒徑多在1 μm左右，因此實驗選用粒徑分布在1 μm左右的顆粒。

圖2給出了PROMO 3000HP測量的TiO2粉末的粒度分布。如圖2所示，氣溶膠粒子為多分散氣溶膠，且大部分TiO2粉末的粒徑小于1 μm。

圖2　二氧化鈦粒徑分布

水洗實驗工況如表1所示，共進行了11次實驗，研究了載氣流量、鼓泡器形式以及淹沒深度對氣溶膠水洗凈化因子的影響。在所有實驗中，水池都處于常溫和常壓。

表1　水洗實驗工況表

3　實驗結(jié)果

3.1　不同流量對單孔鼓泡器水洗效果影響

在實驗工況4至工況6中，載氣流量分別是4.7 m3/h、8.2 m3/h以及10.0 m3/h，所用的鼓泡器為單孔鼓泡器，淹沒深度都為0.9 m，實驗結(jié)果如圖3所示。

圖3　不同流量對單孔鼓泡器水洗效果影響

由圖3可見，隨著載氣流量的增加，氣溶膠的水洗凈化因子逐漸降低，在SCRUPOS實驗中，得到了類似的實驗結(jié)果[7]。因為實驗使用純氮氣作為氣溶膠的載氣，氣溶膠水洗凈化因子主要取決于慣性碰撞和氣泡上升時的沉積。雖然慣性碰撞增強了氣溶膠的水洗效果，但由于流量增大，氣泡群上升速度增大，滯留時間減少，導(dǎo)致水洗凈化因子的降低。因此隨著載氣流量的增加，氣溶膠的水洗凈化因子逐漸減小。

由于粒徑譜儀可以給出不同粒徑范圍內(nèi)氣溶膠的濃度，從不同粒徑的氣溶膠水洗凈化因子分析更容易理解，如圖4所示，給出了不同粒徑下氣溶膠的水洗凈化因子，不同粒徑下水洗凈化因子DF的定義為：

式中：ini——粒徑位于范圍內(nèi)的入口氣溶膠質(zhì)量濃度；

outi——粒徑位于范圍內(nèi)的出口氣溶膠質(zhì)量濃度。

圖4　不同粒徑對單孔鼓泡器水洗效果影響

由圖4可以看出，隨著粒徑的增加，氣溶膠顆粒的水洗凈化因子DF呈現(xiàn)先減少再增加的趨勢。對于不同的載氣流量，在粒徑大于0.4 μm時，隨著粒徑的增加，水洗凈化因子DF逐漸減小，當減小到一定值時，隨著粒徑的增加，水洗凈化因子DF逐漸增加，水洗凈化因子DF在小粒徑左右下降的趨勢，這與之前的實驗結(jié)果類似[8]。

3.2　不同流量對多孔鼓泡器水洗效果影響

為了對相同流量下，不同流速對于水洗過濾效果的影響進行分析，本實驗使用了豎直多孔鼓泡器進行了實驗，豎直多孔鼓泡器上有6個孔，每個孔的直徑為5 mm，不同孔的上下間距為10 mm。每側(cè)分別有對稱分布的3個孔，該多孔鼓泡器在相同流量下，由于流通面積較小，流速為單孔鼓泡器下的氣體流速的4倍左右。

在實驗工況1至工況3中，載氣流量分別是4.8 m3/h、8.0 m3/h以及10 m3/h，淹沒深度都為0.9 m，實驗結(jié)果如圖5所示。

圖5　不同流量對多孔鼓泡器水洗效果影響

在多孔鼓泡器中，隨著載氣流量的增加，氣溶膠的水洗凈化因子有逐漸下降的趨勢，但是該趨勢較為平穩(wěn)，相對于單孔鼓泡器工況下近似直線的下降，多孔鼓泡器工況下，近似為水平的直線，這也表明，隨著載氣流量的增加，慣性沖擊導(dǎo)致氣溶膠水洗凈化因子的增加與其他因素導(dǎo)致氣溶膠凈化因子的減小相互抵消，氣溶膠水洗凈化因子變化很小。

一般氣溶膠粒子根據(jù)其半徑不同，分為自由分子區(qū)、過渡區(qū)、滑動區(qū)、連續(xù)區(qū)。通常用克努森數(shù)來劃分這些范圍[9]，克努森數(shù)的計算如公式（3）所示，自由分子區(qū)的氣溶膠顆粒尺寸接近于氣體分子尺寸，其速度幾乎等于氣體速度；過渡區(qū)的氣溶膠顆粒尺寸相對較小，其速度近似等于空氣速度；而對于滑動區(qū)，顆?？梢砸暈檫B續(xù)介質(zhì)，速度與氣體速度存在小的滑動。

p——氣溶膠粒徑直徑。

圖6給出了不同粒徑下氣溶膠的水洗凈化因子DF。對于過渡區(qū)，氣溶膠粒子粒徑位于0.01～0.4 μm之間，如圖6中三條曲線的第一個交界點，該交點位于0.4 μm左右，對于粒徑小于0.4 μm的氣溶膠顆粒，流量的增加使得氣溶膠的水洗凈化因子增加。

圖6　不同粒徑對多孔鼓泡器水洗效果影響

而對于粒徑在0.4～1 μm之間的氣溶膠顆粒，由于慣性碰撞沒有顯著的作用。通常，慣性碰撞只在粒徑較大時會對氣溶膠的沉積產(chǎn)生影響[10]。由圖6所示，在粒徑大于1 μm時，流量高的實驗工況的氣溶膠凈化因子要高于低流量工況下的氣溶膠凈化因子。這表明在這一粒徑范圍，由于慣性碰撞導(dǎo)致高流量工況下氣溶膠的水洗凈化因子增加。

3.3　淹沒深度對水洗效果影響

在實驗工況4、工況7至工況11中，載氣流量都為4.7 m3/h，淹沒深度分別為0.4 m、0.65 m、0.9 m、1.15 m、1.4 m、1.5 m，實驗結(jié)果如圖7所示。

圖7　不同淹沒深度對單孔鼓泡器水洗效果影響

由圖7可以看出，隨著淹沒深度的增加，氣溶膠的水洗凈化因子逐漸增加，這一結(jié)果也與先前的實驗規(guī)律一致[11]。這一現(xiàn)象主要是由于隨著淹沒深度的增加，水池中氣泡的停留時間增加，更多的氣溶膠顆粒會沉積在水中。

4　模擬計算結(jié)果

本文使用一體化事故分析程序MECLOR對典型實驗工況進行了模擬計算，將實驗結(jié)果與計算程序進行對比，為計算程序的改進提供指引，不同實驗工況下實驗結(jié)果與計算結(jié)果的對比如圖8所示。

圖8　實驗結(jié)果與計算結(jié)果對比

由圖8（a）可見，隨著淹沒深度的增加，水洗凈化因子逐漸增加，實驗結(jié)果與計算結(jié)果在趨勢上呈線一致性，但是計算的值相對于實驗的值普遍低一些。單孔鼓泡器情況下，與載氣流量的關(guān)系計算結(jié)果如圖8（b）所示，隨著載氣流量的增加，氣溶膠水洗凈化因子逐漸減小，實驗與模擬的結(jié)果一致，但是流量在10 m3/h時，模擬計算的值要稍高于實驗的值。多孔鼓泡器情況下，與載氣流量的關(guān)系計算結(jié)果如圖8（c）所示，隨著載氣流量的增加，氣溶膠水洗凈化因子逐漸減小。

由于源項和特定參數(shù)存在不確定性，一般認為計算的在測量值的10倍以內(nèi)就是可以接受的[12]，計算的與實驗的相差都在這一范圍內(nèi)，表明模擬結(jié)果能夠反映實驗結(jié)果。但是模擬的結(jié)果中，單孔鼓泡器在低流量時，結(jié)算結(jié)果相對于其他工況較實驗結(jié)果偏離較多，這可能是因為低流速下，水洗計算程序中對于慣性碰撞等機理的模型不是很完善，導(dǎo)致對氣溶膠去除效率的估計比較保守。

5　結(jié)論

本文建立了氣溶膠水洗實驗裝置，對不同鼓泡器形式、不同載氣流量、不同淹沒深度下的氣溶膠水洗凈化效率進行了實驗研究，從機理上探討了不同粒徑、不同載氣流量、不同淹沒深度等影響因素對于水洗凈化效率的影響。實驗結(jié)果表明，在低流量情況下，載氣流量增加，水洗凈化因子逐漸降低。而隨著淹沒深度的增加，水洗凈化因子增加。但是隨著氣溶膠粒徑的增加，水洗凈化因子呈現(xiàn)先減小后增加的趨勢。本文使用了計算程序?qū)ο嚓P(guān)實驗進行了模擬，同時將實驗結(jié)果與模擬結(jié)果進行了對比，結(jié)果表明，模擬計算的結(jié)果與實驗基本一致。但是在低流速情況下，實驗與模擬有一定的差異，表明計算模型仍存在進一步的改進空間。

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Experimental Study on Aerosol Pool Scrubbing Effect

WANG Junhao1，LI Yuxiang1，GAO Shengqin2，TONG Lili1,*，CAO Xuewu1

（1. School of Mechanical Engineering，Shanghai Jiao Tong University，Shanghai 200240，China；2. Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute Co.，Ltd，Shanghai 200230，China）

Under the severe accident，the pool scrubbing，used as one of the key strategies to deal with the AP type nuclear power plant containment overpressure，can significantly reduce the radioactive release．In order to evaluate the radioactive consequence，it is important to understand the mechanism of pool scrubbing．In this paper，the pool scrubbing experiment facility was established and the titanium dioxides were used to generate aerosol．In each experiment case，the aerosol concentration was measured experimentally by aerosol spectrometer．The factors such as carrier gas flow rate，aerosol size，submerged depth and form of bubbler were researched．The results show that the pool scrubbing can effectively reduce the aerosol concentration．The aerosol decontamination factor decreased with the increase of carrier gas flow in the relatively low flow rate，but with the increase of submerged depth，the aerosol decontamination factor increased．The results also show that the aerosol decontamination factor decreased first and then increased with the increase of aerosol size．

Aerosol；Pool scrubbing；

TL364

A

0258-0918（2021）03-0479-06

2021-01-10

國家科技重大專項2017ZX06002003-001-002

王俊豪（1995—），男，湖北人，碩士研究生，現(xiàn)主要從事核反應(yīng)堆嚴重事故方面研究

佟立麗，E-mail：lltong@sjtu.edu.cn