黃健康 劉光銀 于曉全

摘要：梯度材料是一種新型復(fù)合材料，其組成成分、微觀組織和性能在空間上呈梯度變化。增材制造所具有的離散-堆積工藝為梯度材料的制備提供了新的路徑，與傳統(tǒng)的梯度材料制備工藝相比，增材制造方法可以實現(xiàn)一個或多個方向上梯度材料的制備，同時具有制備復(fù)雜結(jié)構(gòu)件的能力。梯度材料增材制造工藝主要包括激光增材制造、電子束增材制造和電弧增材制造，其中激光增材制造是目前研究最多且應(yīng)用最廣的工藝。路徑規(guī)劃對梯度材料成分梯度、質(zhì)量和成形精度有重要的影響，已成為梯度材料增材制造研究的一個重要方向。綜述了梯度材料增材制造方法、梯度微觀組織，以及制造過程中路徑規(guī)劃的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀，可以為梯度材料增材制造研究提供參考。

關(guān)鍵詞：梯度材料;增材制造;路徑規(guī)劃;微觀組織

0? ? 前言

梯度材料又稱為功能梯度材料，不同于傳統(tǒng)均質(zhì)單一材料，是通過改變其組成成分、微觀組織或結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)材料性能沿單個方向或多個方向上的均勻轉(zhuǎn)變[1]。梯度材料是基于對仿生學(xué)研究而提出的，在自然界中如骨骼、牙齒和樹干都是典型的梯度材料，其密度和結(jié)構(gòu)由內(nèi)而外逐漸變化，從而獲得比單一均質(zhì)材料更為優(yōu)異的性能。梯度材料已被廣泛應(yīng)用于航空航天[2-3]、醫(yī)學(xué)[4-5]、電子光學(xué)[6-7]以及能源[8-9]等行業(yè)。不同類別的梯度材料如圖1所示[10]，包括有成分梯度、組織梯度和結(jié)構(gòu)梯度。一些學(xué)者認為實現(xiàn)材料梯度功能特性需要從組成和結(jié)構(gòu)兩方面進行設(shè)計，從而實現(xiàn)合金組成和組織結(jié)構(gòu)在單一構(gòu)件中的不同空間位置具有不同的功能及特性。

增材制造又稱為3D打印技術(shù)，目前廣泛應(yīng)用于航空航天、汽車及醫(yī)療領(lǐng)域[11-14]。它區(qū)別于傳統(tǒng)的去材料加工的方法，通過數(shù)字建模并逐層堆積材料的方法完成零件加工[15]，不僅能夠大幅度縮短產(chǎn)品研發(fā)周期和節(jié)省材料損耗，而且可以直接加工構(gòu)形復(fù)雜零件[16]。增材制造技術(shù)是制造業(yè)中具有顛覆性的技術(shù)，也被認為是工業(yè)4.0的支柱產(chǎn)業(yè)。國內(nèi)有眾多學(xué)者對其進行了研究，清華大學(xué)顏永年和西安交通大學(xué)盧秉恒等人開創(chuàng)和推動了中國增材制造技術(shù)研究領(lǐng)域[17-18]，西北工業(yè)大學(xué)黃衛(wèi)東[19]等人研究了激光立體成形技術(shù)。北京航空航天大學(xué)王華明[20]等人研發(fā)出用于大型構(gòu)件打印的激光增材設(shè)備，推動大型激光增材構(gòu)件應(yīng)用。華中科技大學(xué)史玉升[21]團隊在金屬、陶瓷和非晶材料增材制造研發(fā)方面取得豐碩成果。

由于增材制造技術(shù)采用離散-堆積方法，是在逐層堆積實施過程中改變填充材料合金成分、工藝參數(shù)以及堆垛路徑，便可以得到在一維或多維度方向上物化性能呈梯度變化的構(gòu)件。因此采用增材制造方法制備梯度材料受到了越來越多的關(guān)注。文中主要介紹和討論了目前通過增材制造的先進手段制備梯度材料的相關(guān)問題，如制備方法、微觀結(jié)構(gòu)和機械性能以及路徑規(guī)劃等問題，旨在介紹該領(lǐng)域技術(shù)發(fā)展水平。

1 梯度材料的增材制備方法

增材制造方法被認為是制造梯度材料最高效、最具有發(fā)展?jié)摿Φ姆椒?，離散-堆積的工藝特點使材料微觀組織和力學(xué)性能在時間和空間上的控制成為可能，且具有加工復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)零件的優(yōu)點。目前，增材制造的熱源以及填充材料形式的選擇已實現(xiàn)多樣化，下面將分別介紹以激光、電子束和電弧為熱源的梯度材料增材制造方法。

1.1 激光增材制備方法

激光增材主要分為定向能量沉積和激光選區(qū)熔化兩類。定向能量沉積工藝先將粉末送至預(yù)設(shè)位置再熔化-凝固成型，通過實時改變粉末的配比或調(diào)整激光掃描策略就可以得到單維度甚至多維度的梯度材料。在激光選區(qū)熔化工藝制備梯度材料過程中，通過改變預(yù)制粉末層的成分就可以得到沿垂直方向上成分、組織和性能呈梯度變化的結(jié)構(gòu)件?；旌戏勰└鹘M分比例需要預(yù)先設(shè)計好，雖然不能像同軸送粉一樣靈活調(diào)控，但是粉末材料成分更容易精確控制。Li[22]等人采用激光增材方法實現(xiàn)了TC4/SS316梯度材料制備，并在TC4與SS316之間加入了V、Cr、Fe過渡層以防止生成金屬間化合物，試驗結(jié)果顯示過渡層的加入能有效阻礙了金屬間化合物生成。Lima[23]等人制備了Ti/Ti35Nb15Zr醫(yī)用骨折板材料，實現(xiàn)了合金成分、微觀組織與力學(xué)性能沿特定方向呈梯度變化。Liu[24]等人制備了Ti/TC4

（Ti6Al4V）梯度材料，組織中沒有金屬間化合物生成，研究發(fā)現(xiàn)材料彈性模量與合金成分呈梯度變化。郝云波[25]等人制備了不同成分比例的SS316/Ni20梯度材料，發(fā)現(xiàn)SS316占比為30%～90%時會出現(xiàn)開裂現(xiàn)象，并對開裂原因展開分析。認為雜質(zhì)元素P、Si、Sn在晶界處析出M23C6增大了構(gòu)件的熱應(yīng)力并降低了晶界的結(jié)合強度。林鑫[26]等人研究了Ti60-Ti2AlNb梯度材料的顯微硬度與相演變的規(guī)律，發(fā)現(xiàn)梯度材料硬度隨著Nb、Al元素含量增加而升高。李能[27]等人通過激光熔覆成功制備了Ti2AlNb/TiC+Ti3SiC2體系的梯度材料，實現(xiàn)了成分與顯微結(jié)構(gòu)的梯度過渡，研究發(fā)現(xiàn)在各梯度層之間也存在化學(xué)反應(yīng)，Ti與SiC反應(yīng)生成TiC和Ti5C3陶瓷相以及殘余Ti相，不同比例所生產(chǎn)物相比例不同，由此造成從基體到陶瓷復(fù)合層的顯微硬度逐漸增大。

Bobbio[28]等人研究了TC4/Invar36鋼的梯度材料，由于兩種材料混合形成低熔點共晶物，造成堆垛時出現(xiàn)熔融金屬外溢。研究發(fā)現(xiàn)FeTi、Fe2Ti、Ni3Ti和NiTi2相分布在整個過渡區(qū)域，是造成梯度材料在制造過程中出現(xiàn)破裂的原因之一。通過相圖計算能夠預(yù)測制造過程中所生成物相種類，為以后的鈦合金和鎳基合金梯度材料制造提供理論依據(jù)。Trainia[29]等人通過試驗研究證明同軸送粉激光制造工藝在梯度材料制造上的可行性，制造出與人體骨骼分級孔隙率相一致的TC4人造骨骼。Mumtaz[30]等人使用高功率激光制造了一種不同ZrO2和Waspaoy合金比例的梯度材料零件。Maskery等人[31]研究了AlSi10Mg梯度材料壓縮性能和微觀組織之間的關(guān)系。Griffith[32]等人研究了SS316和In690合金的梯度材料，結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)其成分和性能呈梯度均勻變化，且材料成形良好、致密性高。Ki-Hoom Shin [33]等人采用激光增材技術(shù)制備出由Cu逐漸變化到Ni的梯度材料，且詳細說明了梯度材料的性能。

1.2 電子束增材制備方法

采用電子束增材制造制備梯度材料在層間結(jié)合區(qū)具有均勻性等優(yōu)點，這是因為組織生長過程是在真空中進行的，在這種環(huán)境下不會有氧化物和其他雜質(zhì)的形成，因此不會對表面質(zhì)量產(chǎn)生影響而降低所形成的梯度材料的機械性能。

Magnabosco[34]等人通過電子束增材制造實現(xiàn)了銅/奧氏體不銹鋼梯度材料制備，研究發(fā)現(xiàn)在銅與奧氏體不銹鋼梯度材料中存在空洞等缺陷。Ge[35]等人研究了Ti3Al/TiAl 和 TC4/Ti3Al梯度材料不同區(qū)域的顯微組織、化學(xué)成分和力學(xué)性能之間的關(guān)系，結(jié)果表明化學(xué)成分及組織皆呈梯度分布，在過渡區(qū)，顯微硬度在350～450 MPa范圍內(nèi)呈正態(tài)分布。Zhou[36]等人通過電子束增材制造獲得了TiAl/Ti合金梯度材料，通過改變電子束照射到粉末床的能量使不同區(qū)域具有不同的合金成分，試件中均未發(fā)現(xiàn)缺陷，且界面過渡區(qū)寬度隨著重疊掃描距離的增加而增加，抗拉強度隨著重疊掃描距離的增加而降低。

電子束增材制造所采用的填充材料也包括絲材形式，與粉末相比，填絲更有優(yōu)勢，其沉積速率更高，且不需要對粉末進行凈化和脫氣等繁雜操作也不需要制備粉末，能夠節(jié)約大量成本。填絲電子束增材制造為快速制造梯度材料提供了一個很有前途的方法。它可以同時填入多根絲材，能更容易地控制材料組成成分，獲得組織和性能呈梯度變化的結(jié)構(gòu)[37]。Osipovich[38]等人制備了C11000Cu/AISI304不銹鋼梯度材料，通過調(diào)節(jié)C11000銅和AISI304不銹鋼焊絲的送給速率來控制材料的合金成分，揭示了組分濃度梯度區(qū)域結(jié)構(gòu)特點，并提出了雙焊絲增材制造梯度材料的相組成和微觀結(jié)構(gòu)變化的機理。Utyaganova[39]等人研究了AA5356/AA7075兩類鋁合金的梯度材料EBAM制備工藝，并研究了過渡區(qū)的顯微組織、成分、力學(xué)性能和耐腐蝕性能。研究結(jié)果顯示過渡區(qū)的化學(xué)成分呈現(xiàn)出鎂含量遞增、銅和鋅含量遞減的特征。且該區(qū)域的顯微硬度和抗拉強度高于純沉積金屬。在過渡區(qū)表面觀察到嚴重的晶間腐蝕。耐腐蝕性能與鎂含量成反比。AA5356/AA7075鋁合金的梯度材料如圖3所示[39]。

1.3 電弧增材制備方法

電弧增材制造是基于電弧作為熱源來熔化絲材，并進行分層沉積來實現(xiàn)復(fù)雜構(gòu)件制造。相較于激光和電子束增材制造技術(shù)，電弧增材技術(shù)具有獨特優(yōu)勢，它能夠克服送粉工藝在沉積速率、設(shè)備和粉末成本方面的諸多限制，采用價格便宜的電弧熱源代替成本高昂的激光、電子束熱源，大幅降低了梯度材料的制造成本[40]，此外不受腔體空間限制，能夠制備大尺寸的復(fù)雜構(gòu)件。但必須指出，通過電弧增材制備的功能梯度結(jié)果精度低于激光或電子束方法，熔滴過渡形式和運動系統(tǒng)是決定制造部件尺寸精度的主要原因。

對于如何實現(xiàn)電弧增材制造制備梯度材料，目前有兩種主要的思路和方法。第一種，采用不同的填充焊絲進行調(diào)控，其中又可分為單焊絲和多焊絲調(diào)控，通過調(diào)整填絲種類或送給量來實現(xiàn)材料的成分調(diào)控，實現(xiàn)梯度材料制造。Srinivasan[41]等人通過CMT（Cold Metal Transfer）方法實現(xiàn)了鋼/鋁的梯度材料制備，研究發(fā)現(xiàn)原子在界面上發(fā)生了擴散，而且其強度和耐腐蝕性能具有顯著優(yōu)勢。Baufeld[42]等人使用GTAW（Gas Tungsten Arc Welding）對TC4鈦合金、Inconel 718不銹鋼和308不銹鋼三種不同合金焊絲進行堆積，并分析了增材構(gòu)件的微觀形貌與機械性能之間的關(guān)系。第二種，通過在保護氣體中加入雙原子氣體，利用保護氣氛與熔池發(fā)生冶金作用，實現(xiàn)組織原位強化。蘭州理工大學(xué)黃健康課題組在這方面進行了大量的研究工作，采用TIG或等離子電弧作為熱源，結(jié)合Ti原子與N生成TiN相的特點，在氬氣保護氣體中加入適量氮氣來原位生成TiN增強相，并實時調(diào)控氮氣比例以調(diào)節(jié)TiN強化相在零件不同部位的含量，從而實現(xiàn)鈦合金梯度材料的電弧增材制造[43]。試驗結(jié)果表明，氮氣比例較低時組織中形成了TiN樹枝晶，而當?shù)獨獗壤吆髽渲畹腡iN轉(zhuǎn)變?yōu)轭w粒狀。對氮氣原位增強作用機理進行分析，提出氮原子的運輸過程，即：N2電離—熔池表面附著—熔池內(nèi)部運輸三個步驟。氮原子作用的示意如圖4所示，氮氣分子在高溫下電離成原子態(tài)，在熔池表面吸附并擴散至內(nèi)部，最后與Ti原子結(jié)合生成TiN相。對梯度材料進行測試，發(fā)現(xiàn)氮氣流量的增加能夠顯著提升組織的抗壓強度[44]。此外還研究了加入CO2氣體的作用，加入CO2后堆垛層中沒有出現(xiàn)任何氣孔和夾渣，在組織中生成大量的TiOx和TiC相，且隨著CO2通入量增加而增加。材料的顯微硬度也隨著熔覆層中TiOx相和TiC相量的增加而增加。同時研究了材料耐腐蝕性能，結(jié)果顯示隨著CO2流量的增加，材料的耐蝕性也逐漸提高[45]。通過改變保護氣氛制備梯度材料的方法為梯度材料制造提供了新的思路。目前，一些學(xué)者在激光增材制造過程中也通過改變保護氣氛的方法實現(xiàn)梯度材料制造。

2 梯度材料制造過程中的路徑規(guī)劃

增材制造技術(shù)是融合材料、計算機和數(shù)控于一體的新興技術(shù)。不同于傳統(tǒng)增材制造技術(shù)，梯度材料制備除了需要考慮成形精度以及復(fù)雜結(jié)構(gòu)實現(xiàn)方法外，同時還需要考慮材料梯度效應(yīng)。從而引出了一個重要的問題，即在增材過程中的路徑規(guī)劃。合理的路徑不僅可以得到更加優(yōu)異的特性，還能夠提升材料的精度和強度以及提升增材效率和降低殘余應(yīng)力。目前，路徑規(guī)劃研究已成為梯度材料增材制造過程中一個重要的分支，也有許多的研究成果被發(fā)表出來。

Eliseeva[46]等人使用一種機器學(xué)習(xí)方法將相圖中脆硬相區(qū)域映射為“ 障礙 ”，同時使用機器人領(lǐng)域中的路徑規(guī)劃算法來規(guī)劃路徑（見圖5），該路徑將避開“ 障礙 ”，并實現(xiàn)了從316L不銹鋼到純Cr的梯度材料激光增材制造，驗證了該方法的可行性。并通過在沉積狀態(tài)下對材料的成分、微觀結(jié)構(gòu)和相組成進行檢測，沒有發(fā)現(xiàn)有脆硬相生成。王湘平[47]等人提出了基于非均勻梯度源的雙數(shù)據(jù)模型驅(qū)動和體素建模相結(jié)合的軌跡規(guī)劃方法，通過材料信息與幾何軌跡的離散分析，得到相應(yīng)的增材軌跡，其增材軌跡具有高效和材料分布復(fù)雜的優(yōu)點。周[48]等人在幾何模型中加入表示材料特性的函數(shù)，再對增材路徑進行建模，從而實現(xiàn)了將材料的連續(xù)變化離散成二維片層和梯度材料增材制造的路徑規(guī)劃問題。YOO[49]等人提出了基于徑向基數(shù)函數(shù)的軌跡模型，使其具有多方向材料梯度軌跡規(guī)劃功能。Muller[50]等人通過模擬得到了不同策略的結(jié)果，并將模擬結(jié)果與試驗結(jié)果進行了比較。此外，不同的增材路徑可以在組織中形成織構(gòu)，Nakul D. Ghate[51]等人通過采用單向、交替和交叉三種掃描方式對TC4鈦合金直接金屬激光熔制零件進行了研究，發(fā)現(xiàn)交叉陰影方法的零件密度更高，性能最好。Ding[52]等人提出了一種新的方法來產(chǎn)生絲材增材制造過程中的沉積路徑，并分析了所獲得的厚墻結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)了材料利用效率與路徑間距的相關(guān)性，并表明所提出的路徑模式與傳統(tǒng)的路徑模式相比，具有明顯改善堆垛墻的材料性能。

3 結(jié)論與展望

文中綜述介紹了增材制造技術(shù)在梯度材料制備方面的應(yīng)用，并按熱源將其分類為：激光增材制造方法、電子束增材制造方法和電弧增材制造方法。同時對梯度材料制備時的沉積路徑規(guī)劃進行了簡述。綜合近年的梯度材料增材方面的研究，提出主要結(jié)論與展望如下：

（1）增材制造技術(shù)的逐層沉積特性使其在梯度材料的制備上具有較強的優(yōu)越性。使用激光、電子束以及電弧等熱源，可成功制備具有組織成分連續(xù)變化，并具備力學(xué)及腐蝕性能空間梯度變化的梯度材料，增材制造為梯度材料在工程應(yīng)用方面奠定了良好的工藝方法基礎(chǔ)。

（2）梯度材料的連續(xù)成型及組織梯度可成功實現(xiàn)，但在梯度增材過程中成型及組織方面的研究仍存在不足，如在逐層疊加過程中應(yīng)力集中、氣孔和裂紋等缺陷控制方面和梯度微觀組織精準控制還需繼續(xù)深入研究。

（3）隨著計算材料科學(xué)的快速發(fā)展，一些研究成果有望解決梯度材料制備中的問題。通過機器學(xué)習(xí)方法開發(fā)出適用于增材制造的專門材料，從而來提升梯度材料的性能與質(zhì)量，發(fā)展控制技術(shù)以及檢測方法，實現(xiàn)增材過程的監(jiān)測以及沉積策略規(guī)劃。

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