韓喬妮 姜 帆 程 澤

（天津大學(xué)電氣自動(dòng)化與信息工程學(xué)院 天津 300072）

0 引言

鋰離子電池一經(jīng)問(wèn)世便以其高能量密度、高輸出電壓、低自放電率、無(wú)記憶效應(yīng)、工作范圍廣、零污染等顯著優(yōu)勢(shì)被廣泛應(yīng)用于儲(chǔ)能市場(chǎng)，如電動(dòng)汽車、便攜式電子設(shè)備、航空航天、潛海等領(lǐng)域[1-3]。然而，一方面隨著循環(huán)充放電的進(jìn)行，鋰離子電池性能退化、壽命衰減；另一方面，由于其能量密度高、工作壞境復(fù)雜，在循環(huán)使用過(guò)程中容易發(fā)生自燃和爆炸事故。因此電池的健康管理與壽命預(yù)測(cè)（Prognostics and Health Management, PHM）研究勢(shì)在必行[4]。PHM的目的在于通過(guò)對(duì)電池健康狀態(tài)（State of Health, SOH）的預(yù)測(cè)來(lái)提升其安全性能、延長(zhǎng)使用壽命。

鋰離子電池的SOH反映了當(dāng)前電池相對(duì)于新電池的存儲(chǔ)和供應(yīng)能量的能力。根據(jù)應(yīng)用工況的不同，通常用容量和內(nèi)阻來(lái)表征電池的SOH[5-7]。一般來(lái)講，當(dāng)電池的容量下降到額定值的80%~70%或內(nèi)阻加倍時(shí)，電池達(dá)到壽命閾值。目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)電池SOH估計(jì)的研究方法主要分為三種[8-11]：①?gòu)亩x出發(fā)，直接測(cè)量；②從電池電化學(xué)老化機(jī)理出發(fā)，建立電化學(xué)模型或基于外特性建立電路模型描述電池的SOH；③從電池的監(jiān)測(cè)參數(shù)中提取能夠表征電池容量退化的間接健康特征（Indirect Health Features, IHF），借助智能算法以估計(jì)電池的SOH。

K. S. Ng、C. S. Moo和ChenYiping等采用庫(kù)侖計(jì)數(shù)法求得電池最大可釋放容量來(lái)評(píng)估SOH[12]，并引入表征放電的新指標(biāo)放電深度（Depth of Discharge,DOD）聯(lián)合估計(jì)SOC和SOH。Xing Yinjiao等建立OCV-SOC曲線，提供了一種考慮在溫度影響下生成OCV-SOC曲線的方法[13]。這種直接測(cè)量法雖然具有較低的計(jì)算復(fù)雜度，并且結(jié)果較精確，易于在電池管理系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)，但是耗時(shí)長(zhǎng)，魯棒性較弱，估算精度很大程度上取決于測(cè)量技術(shù)，且易受噪聲的影響。Zhiyong Xia通過(guò)研究交流復(fù)數(shù)阻抗與老化導(dǎo)致的容量衰減之間的關(guān)系來(lái)估計(jì)SOH，得出電池阻抗相位的過(guò)零頻率可以反映電池的老化[14]。Wang Bojing等基于鋰電池的特定物理現(xiàn)象開(kāi)發(fā)了含16個(gè)參數(shù)的電化學(xué)模型[15]，其中有10個(gè)模型參數(shù)是使用混合多粒子群優(yōu)化方法從測(cè)量的電化學(xué)阻抗譜（Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS）數(shù)據(jù)中得到的。但是，該種方法電化學(xué)參數(shù)多且求解復(fù)雜，僅適合實(shí)驗(yàn)室研究。對(duì)此，許多學(xué)者建立Rint模型、Thevenin模型、PNGV模型，RC模型和復(fù)合模型等電氣模型，并且結(jié)合參數(shù)辨識(shí)的方法對(duì)電池SOH進(jìn)行求解[16-17]，而該方法由于其參數(shù)缺乏實(shí)際的物理化學(xué)意義，難以在不同的環(huán)境和工況條件下保持較高精度。綜上所述，現(xiàn)在更多的研究是關(guān)注與數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法，如人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、相關(guān)向量機(jī)、模糊算法、粒子濾波、維納過(guò)程和高斯過(guò)程回歸等方法[18-22]。Duo Yang[18]將一階等效電路模型（Equivalent Circuit Models, ECM）和荷電狀態(tài)（State of Charge, SOC）參數(shù)作為反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入，SOH作為輸出訓(xùn)練NN模型對(duì)SOH預(yù)測(cè)，但只能給出預(yù)測(cè)結(jié)果的點(diǎn)估計(jì)值，不能給出置信區(qū)間，而實(shí)際應(yīng)用中由于噪聲、測(cè)量誤差和模型誤差的存在，預(yù)測(cè)結(jié)果必然存在一定的不確定性。郭佩瑤等[20]提取了14個(gè)間接健康特征建立電池SOH預(yù)測(cè)的相關(guān)向量機(jī)（Relevance Vector Machine, RVM）模型，但是健康因子過(guò)多導(dǎo)致之間存在相互耦合的問(wèn)題。此外，很多文獻(xiàn)[24-26]直接給出間接健康特征，缺少清楚合理的提取方法，并且未考慮變溫度下的健康特征提取問(wèn)題。另外，在建立數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的鋰離子電池模型，求解SOH預(yù)測(cè)問(wèn)題時(shí)，不少學(xué)者選擇一些啟發(fā)式算法對(duì)模型的超參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，如模擬退火[27]、粒子群濾波[28]、灰狼算法[29]、蝙蝠算法[30]等以提升模型回歸預(yù)測(cè)效果。文獻(xiàn)[28]用粒子群算法對(duì)模糊神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型中的權(quán)重、偏值、隸屬度函數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。文獻(xiàn)[20]提出一種改進(jìn)粒子群優(yōu)化（Particle Swarm Optimization, PSO）算法對(duì)RVM的核函數(shù)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，提高算法的收斂速度和精度，但是均未避免過(guò)擬合的問(wèn)題。

基于上述分析，綜合考慮方法的適用性、模型的準(zhǔn)確性及預(yù)測(cè)結(jié)果的概率性表達(dá)，本文提出了基于變溫度下IHF-IGPR框架的鋰離子電池SOH預(yù)測(cè)方法，從核函數(shù)及求解模型超參數(shù)兩個(gè)維度進(jìn)行GPR優(yōu)化。首先，從電流、電壓、時(shí)間曲線中構(gòu)建不同溫度下的IHF，以此作為輸入，容量作為輸出，建立電池老化的IGPR模型，并引入梯度下降法進(jìn)行模型參數(shù)優(yōu)化；最后在NASA提供的數(shù)據(jù)集上設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，以實(shí)現(xiàn)SOH的預(yù)測(cè)。

1 變溫度下健康特征的構(gòu)建

1.1 鋰離子電池老化實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

本文用于不同溫度下間接健康特征構(gòu)建和算法驗(yàn)證的鋰離子電池?cái)?shù)據(jù)來(lái)源于美國(guó)國(guó)家航空航天局（National Aeronautics and Space Administartion,NASA）艾姆斯卓越預(yù)測(cè)研究中心（Prognostics Center of Excellence, PCoE）[31]。NASA PCoE搭建鋰離子電池測(cè)試平臺(tái)，對(duì)額定容量為2A·h的18650型鋰離子電池在不同溫度、工況下進(jìn)行充放電實(shí)驗(yàn)測(cè)試，直到電池容量下降到額定容量的30%時(shí)，認(rèn)為電池失效，終止電池退化測(cè)試實(shí)驗(yàn)。具體循環(huán)充放電過(guò)程為：對(duì)鋰離子電池進(jìn)行1.5A恒流充電，當(dāng)其電壓達(dá)到4.2V后轉(zhuǎn)為恒壓充電直到充電電流下降至20mA，充電結(jié)束；在放電階段，根據(jù)不同的負(fù)載，數(shù)據(jù)集中各電池的工況不相同，放電至截止電壓，結(jié)束放電過(guò)程；實(shí)驗(yàn)通過(guò)EIS法對(duì)鋰離子電池進(jìn)行阻抗測(cè)量，掃描頻率的范圍為0.1Hz~5kHz。

最終，測(cè)試數(shù)據(jù)集以Matlab中標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)文件格式保存，頂層數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)表示充電、放電或阻抗測(cè)量等實(shí)驗(yàn)，下層數(shù)據(jù)保存了實(shí)驗(yàn)中采集的電池充放電參數(shù)，例如溫度、電壓、電流、時(shí)間等。本文選取了三組共12個(gè)電池的充放電循環(huán)數(shù)據(jù)，選用其中的5號(hào)、6號(hào)、7號(hào)和18號(hào)電池為室溫下退化的電池；29號(hào)、30號(hào)、31號(hào)、32號(hào)電池為高溫下退化的電池；53號(hào)、54號(hào)、55號(hào)、56號(hào)電池為低溫下退化的電池。其電池編號(hào)及實(shí)驗(yàn)參數(shù)見(jiàn)表1。

表1 電池的實(shí)驗(yàn)參數(shù)Tab.1 Experimental parameters for lithium-ion batteries

1.2 不同溫度下間接健康特征的構(gòu)建

目前，市場(chǎng)上大部分的鋰離子電池都采用恒流-恒壓充電模式[32]。由于鋰電池的循環(huán)使用壽命受溫度的影響很大。常溫下，隨著電池容量的退化，恒流充電時(shí)間會(huì)逐漸減??；高（低）溫下，隨著電池容量退化，恒流放電的時(shí)間出現(xiàn)逐漸減小的趨勢(shì)，因此從恒流充放電過(guò)程的參數(shù)出發(fā)構(gòu)建不同溫度下鋰離子電池的間接健康特征意義重大。

1.2.1 常溫下間接健康特征的構(gòu)建

鋰離子電池在實(shí)際中通常成組使用，單體電池的不一致性使得恒壓過(guò)程難以實(shí)現(xiàn)。本文研究了循環(huán)充放電過(guò)程中恒流充電電壓隨時(shí)間的變化，該現(xiàn)象和相關(guān)分析表明，恒流充電電壓隨電池容量的衰減出現(xiàn)下降趨勢(shì)，因此構(gòu)建等時(shí)間間隔的充電電壓差（Charging Voltage Difference of Equal Time Span，CVD-ETS）作為常溫下間接健康特征以表征循環(huán)充放電過(guò)程中容量的下降。圖1所示為常溫下間接健康特征提取過(guò)程。其中圖1a為NASA PCoE 5、6、7、18號(hào)電池容量的退化曲線；圖1b為恒流充電階段電壓的上升曲線，可以看出，隨著充放電次數(shù)的增加，鋰離子電池容量逐漸退化的同時(shí)，恒流充電時(shí)間呈現(xiàn)縮短的趨勢(shì)；圖1c為CVD-ETS作為間接健康特征表征常溫下電池容量的衰減。

圖1 常溫下間接健康特征提取過(guò)程Fig.1 The process of indirect health feature extraction at room temperature

室溫下，第k個(gè)周期的等長(zhǎng)恒流充電時(shí)間中的充電電壓差Vk_CVD_ETS為

則k個(gè)周期的健康特征序列表示為

式中，Vk_CVD_ETS為健康特征序列，即CVD-ETS；tmax與tmin為ETS的相應(yīng)時(shí)刻；Utmax與Utmin分別為對(duì)應(yīng)的電壓值；k= 1,2,…,n。因此，常溫下間接健康特征的構(gòu)建步驟為：

（1）提取鋰離子電池每個(gè)充放電循環(huán)的恒流充電電壓、恒流充電時(shí)間等監(jiān)控參數(shù)。

（2）確定恒流充電時(shí)間間隔，本文使用隨機(jī)數(shù)法確定最佳的ETS。隨后，使用式（1）計(jì)算ETS對(duì)應(yīng)的CVD。

（3）計(jì)算與tmax?tmin對(duì)應(yīng)的CVD，獲得每個(gè)充放電循環(huán)的CVD-ETS序列，如式（2）所示。

1.2.2 高（低）溫下間接健康特征的構(gòu)建

NASA在43℃進(jìn)行高溫實(shí)驗(yàn)，在-4℃進(jìn)行低溫實(shí)驗(yàn)。由圖2顯示，高（低）溫下的充電曲線中電壓變化快，且變化區(qū)間狹窄，因此使用1.2.1節(jié)構(gòu)建的間接健康因子難以捕獲電池退化的信息，從而不能有效地表征電池容量的衰減過(guò)程?？紤]到新的儲(chǔ)能設(shè)備一開(kāi)始充滿電工作時(shí)間最長(zhǎng)，但是隨著充放電循環(huán)使用，工作時(shí)間越來(lái)越短。可見(jiàn)，放電時(shí)間與電池容量退化存在一定的關(guān)系。因此，構(gòu)建等電壓間隔的放電時(shí)間差（Discharging Time Difference of Equal Voltage Span, DTD-EVS）作為高（低）溫下間接健康特征以表征循環(huán)充放電過(guò)程中的容量下降。圖3所示為高（低）溫下間接健康特征的提取過(guò)程。

圖2 變溫度下恒流充電電壓曲線Fig.2 Constant current charging voltage curves under variable temperature

圖3 a為NASA PCoE 29、30、31、32號(hào)電池容量的退化曲線；圖3b為NASA PCoE 53、54、55、56號(hào)電池容量的退化曲線；圖3c和圖3d分別為高（低）溫下恒流放電階段的電壓下降曲線，可以看出，高（低）溫下，該曲線的趨勢(shì)是相同的：隨著充放電次數(shù)的增加，鋰離子電池容量逐漸退化的同時(shí)，恒流放電時(shí)間呈現(xiàn)縮短的趨勢(shì)。因此，圖3e構(gòu)建了DTD-EVS作為間接健康特征表征高（低）溫度下電池容量的衰減。

圖3 高（低）溫下間接健康特征的提取過(guò)程Fig.3 Extraction process of indirect health characteristics at high (low) temperature

高（低）溫下，第k個(gè)周期的DTD表示為

則k個(gè)周期的間接健康特征序列DTD-EVS表示為

式中，Tk_DTD_EVS為高（低）溫下的IHF，即DTDEVS；Umax與Umin分別為EVS的相應(yīng)電壓，TUmax與TUmin分別為對(duì)應(yīng)的時(shí)刻。因此，高（低）溫下間接健康特征的構(gòu)建步驟為：

（1）在線采集鋰離子電池每個(gè)充放電循環(huán)的恒流放電電壓、恒流放電時(shí)間等監(jiān)控參數(shù)。

（2）確定恒流放電電壓壓降，本文使用隨機(jī)數(shù)法確定最佳的EVS。隨后，使用式（3）計(jì)算EVS對(duì)應(yīng)的DTD。

（3）計(jì)算與Umax?Umin對(duì)應(yīng)的DTD，以獲得每個(gè)充放電循環(huán)的DTD-EVS序列，如式（4）所示。

1.2.3 基于變溫度下間接健康特征的分析驗(yàn)證

1.2.1 節(jié)及1.2.2節(jié)中雖然對(duì)間接健康特征與容量的相關(guān)程度進(jìn)行了直觀的表達(dá)，但是不足以對(duì)兩者之間的關(guān)系進(jìn)行數(shù)學(xué)的分析，因此本節(jié)采用灰色關(guān)聯(lián)度分析（grey relational analysis）和皮爾遜相關(guān)系數(shù)（Pearson product-moment correlation coefficient）對(duì)構(gòu)建的鋰離子電池系統(tǒng)中的間接健康特征與容量之間的相關(guān)程度進(jìn)行量化分析。

灰色關(guān)聯(lián)度分析的基本思想是：通過(guò)研究不同因素的數(shù)據(jù)序列曲線的相似程度來(lái)判斷因素間的關(guān)聯(lián)程度[33]。即曲線的幾何形狀越相似，因素間的關(guān)聯(lián)度越大，灰色關(guān)聯(lián)度越接近1；反之，因素之間的關(guān)聯(lián)度越小。首先對(duì)所提取的間接健康特征進(jìn)行歸一化處理，令處理后的容量序列為參考序列Y={y(k),k=1,2,…,n}，令健康特征序列為比較序列Xi={xi(k),i=1,2,3;k=1,2,…,n}。第i個(gè)間接健康特征和容量之間的灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)可以表示為

式中，ρ為分辨系數(shù)，ρ∈ [0,1]，文中取值0.5；i= 1,2,3,…。關(guān)聯(lián)度系數(shù)ξi為比較序列與參考序列在各個(gè)時(shí)刻的關(guān)聯(lián)度，通過(guò)計(jì)算其平均值求得灰色關(guān)聯(lián)度iγ。

皮爾遜相關(guān)系數(shù)用于度量?jī)蓚€(gè)變量X與Y之間的相關(guān)程度，其相關(guān)程度越高，絕對(duì)值越接近1。在鋰離子電池系統(tǒng)中基本處理同上，計(jì)算公式為

采用以上兩種不同的方法能夠從不同的維度驗(yàn)證所構(gòu)建的健康特征的準(zhǔn)確性。為高斯過(guò)程回歸建模提供保障。

2 基于改進(jìn)高斯過(guò)程回歸的鋰離子電池SOH估計(jì)方法

2.1 高斯過(guò)程回歸

高斯過(guò)程回歸[34]（Guassian Process Regression,GPR）是一種靈活的、非參數(shù)化模型，能同時(shí)給出預(yù)測(cè)值的點(diǎn)估計(jì)和不確定性表達(dá)，對(duì)小樣本、非線性的預(yù)測(cè)問(wèn)題具有很好的學(xué)習(xí)能力。

當(dāng)給定訓(xùn)練樣本集S，S= {(x i,y)|i= 1,2,3}=(X,y)，X為輸入數(shù)據(jù)集輸入矩陣為X∈Rn×d；對(duì)應(yīng)的函數(shù)輸出為輸出向量Y∈Rn×1?；貧w的目的就是根據(jù)訓(xùn)練樣本集學(xué)習(xí)X與Y之間的映射關(guān)系(f(.):Rd?R)，在新的測(cè)試點(diǎn)x＊下，預(yù)測(cè)出最有可能的輸出值f(x＊)。

輸入矩陣[x1x2…xn]與對(duì)應(yīng)的輸出向量{f(x1) ,f(x2),…,f(xi)}構(gòu)成一個(gè)隨機(jī)變量的集合，f(X)中的任意有限維組合都服從聯(lián)合高斯分布，它們所形成的隨機(jī)過(guò)程即為高斯過(guò)程，可描述為

式中，m(x) =E(f(x))為函數(shù)f(x)構(gòu)成的均值函數(shù)；k(xi,xj)為協(xié)方差函數(shù)，k(xi,xj) =E[(f(xi)?m(xi))(f(xi) ?m(xj))]。

在實(shí)際應(yīng)用中，只能獲取含有噪聲的函數(shù)值，由此建立式（9）所示的高斯過(guò)程回歸模型。

式中，y為輸出向量，y=[y1y2y3…yk]T；ε為噪聲，服從0均值的高斯分布。

因此，如果f(x)為高斯過(guò)程，則y的有限觀測(cè)值形成的集合為一個(gè)高斯過(guò)程，表示為可知，f(x＊)與y將服從聯(lián)合高斯分布，即

此時(shí)，對(duì)于一組新的樣本(x＊,f(x＊))，由式（11）

由貝葉斯的回歸方法可知，通過(guò)GPR預(yù)測(cè)的輸出f(x＊)服從均值和協(xié)方差covf(x＊)的高斯分布，分別用式（13）~式（15）表示。

GPR模型不僅能夠預(yù)測(cè)測(cè)試輸出的均值，而且能夠給出預(yù)測(cè)模型的置信水平或不確定性，給出更可靠的預(yù)測(cè)結(jié)果。預(yù)測(cè)輸出值的置信水平由式（15）中的covf(x＊)確定，95%的置信區(qū)間為

2.2 核函數(shù)與共軛梯度算法優(yōu)化GPR模型

從公式的推導(dǎo)過(guò)程來(lái)看，預(yù)測(cè)值可由協(xié)方差函數(shù)線性表示，因此對(duì)高斯過(guò)程回歸建模的關(guān)鍵在于協(xié)方差函數(shù)的選擇及模型中超參數(shù)的優(yōu)化求解問(wèn)題。鋰電池系統(tǒng)具有復(fù)雜的非線性，且容量在退化過(guò)程中存在容量再生現(xiàn)象，因此文章選取以下兩種常用的協(xié)方差函數(shù)進(jìn)行對(duì)比對(duì)該問(wèn)題進(jìn)行求解。

（1）平方指數(shù)協(xié)方差

（2）有理二次協(xié)方差

式中，M=diag(λ?2)；超參數(shù)θ=(λ,σ f,α)?？赏ㄟ^(guò)極大似然法獲得最優(yōu)解，首先，對(duì)超參數(shù)的邊際似然函數(shù)取負(fù)對(duì)數(shù)，即

本文提出利用共軛梯度算法優(yōu)化求解GPR模型的超參數(shù)。共軛梯度法主要是在初始參數(shù)點(diǎn)的位置構(gòu)造梯度方向，使得求解參數(shù)沿著梯度方向步步逼近，較快地收斂到目標(biāo)函數(shù)的極小點(diǎn)[35]。

優(yōu)化的目標(biāo)滿足式（20）時(shí)，則θ取得最優(yōu)解*θ。

共軛搜索方向dk為

式中，線搜索法確定搜索步長(zhǎng)kα，其滿足

搜索的新的超參數(shù)點(diǎn)為

使用共軛梯度法求解超參數(shù)最優(yōu)值的流程如圖4所示。

圖4 求解超參數(shù)最優(yōu)值的流程Fig.4 Flow for solving the hyperparametric optimum

2.3 基于IGPR的鋰離子電池SOH預(yù)測(cè)

本文對(duì)不同溫度下鋰離子動(dòng)力電池SOH估計(jì)的基本思路如下：根據(jù)1.2節(jié)不同溫度下間接健康特征的構(gòu)建結(jié)果，分別以CVD-ETS及DTD-EVS作為輸入，以容量的監(jiān)測(cè)值作為輸出，訓(xùn)練GPR預(yù)測(cè)模型，并利用共軛梯度法對(duì)模型的超參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，在新的健康因子＊x下給出預(yù)測(cè)值＊y的概率估計(jì)。最后設(shè)計(jì)單電池實(shí)驗(yàn)及多電池實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證所提框架的準(zhǔn)確性、適用性、小樣本特性。

2.3.1 K折交叉檢驗(yàn)法訓(xùn)練數(shù)據(jù)

本文利用K折檢驗(yàn)法對(duì)改進(jìn)GPR模型進(jìn)行單電池訓(xùn)練及測(cè)試[36]。將鋰離子電池間接健康特征集合S隨機(jī)劃分為k個(gè)互斥子集：S=S1∪S2∪…∪Sk,Si∩Sj=?，依次選取S i,i= 1,2,…,k為測(cè)試集，其余子集為訓(xùn)練集對(duì)模型進(jìn)行訓(xùn)練。本文取k=4，經(jīng)過(guò)K折交叉檢驗(yàn)，選取k次中的最優(yōu)結(jié)果作為模型的超參數(shù)解，建立GPR模型，用于新的數(shù)據(jù)點(diǎn)的預(yù)測(cè)，并給出置信區(qū)間。使用K折檢驗(yàn)法，能夠使模型的訓(xùn)練更加準(zhǔn)確，又可避免參數(shù)過(guò)擬合的問(wèn)題，魯棒性更好。

2.3.2 基于IGPR預(yù)測(cè)鋰離子電池SOH的流程

不同溫度條件下基于鋰離子電池間接健康特征和改進(jìn)高斯過(guò)程回歸模型的電池SOH預(yù)測(cè)的流程如圖5所示。具體步驟如下：

圖5 不同溫度下SOH的預(yù)測(cè)流程Fig.5 Prediction flow chart for SOH at different temperatures

（1）數(shù)據(jù)集：從充放電曲線中提取鋰離子電池的IHF序列：Xi= {xi(k),i= 1,2,3;k=1,2,…,n}、容量序列：Y= {y(k),k=1,2,…,n}，二者構(gòu)成樣本總體(x,y)。其中，常溫下的健康特征為CVD-ETS，高（低）溫下的健康特征為DTD-EVS。

（2）單電池及多電池實(shí)驗(yàn)：根據(jù)不同的實(shí)驗(yàn)要求，篩選出訓(xùn)練樣本與測(cè)試樣本。單電池實(shí)驗(yàn)進(jìn)行K折交叉驗(yàn)證，篩選出訓(xùn)練樣本(x,y)和測(cè)試樣本(x＊,y*)；多電池實(shí)驗(yàn)，以前一個(gè)電池的樣本數(shù)據(jù)為訓(xùn)練樣本，后一個(gè)電池的樣本數(shù)據(jù)為測(cè)試樣本。

（3）模型訓(xùn)練：訓(xùn)練樣本(x,y)在高斯過(guò)程的假設(shè)條件下，以x作為輸入y作為輸出進(jìn)行模型訓(xùn)練，滿足

（4）參數(shù)優(yōu)化：設(shè)置均值為0，協(xié)方差函數(shù)分別為二次方指數(shù)與有理二次協(xié)方差函數(shù)；隨機(jī)初始化核函數(shù)的參數(shù)θ0=(λ,σ f,α)；通過(guò)共軛梯度法求出初始值下L(θ)的最小值對(duì)應(yīng)的θ*。此時(shí)確定的模型為最優(yōu)的預(yù)測(cè)模型。

（5）預(yù)測(cè)與模型分析：預(yù)測(cè)未來(lái)時(shí)刻的容量估計(jì)值y*。以x*為輸入數(shù)據(jù)，輸入到優(yōu)化的GPR模型中進(jìn)行預(yù)測(cè)，得到具有均值和不確定性表達(dá)的輸出y*并分析誤差。y*與y滿足聯(lián)合高斯分布

3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證與分析

本節(jié)主要用于驗(yàn)證所提出的基于IHF-IGPR的鋰離子電池SOH預(yù)測(cè)框架的合理性及準(zhǔn)確性，可分為以下幾部分：

（1）定性及定量分析不同溫度下所構(gòu)建的IHF與鋰離子電池容量的相關(guān)性。以散點(diǎn)圖直觀地表示其相關(guān)程度，同時(shí)，以灰色關(guān)聯(lián)度及皮爾遜系數(shù)的大小精確描述二者之間的相關(guān)性。

（2）驗(yàn)證不同協(xié)方差函數(shù)對(duì)模型的影響及超參數(shù)優(yōu)化的必要性。

（3）設(shè)計(jì)單電池實(shí)驗(yàn)及多電池實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證所提框架的合理性及準(zhǔn)確性；單電池實(shí)驗(yàn)下驗(yàn)證改進(jìn)GPR算法適應(yīng)小樣本訓(xùn)練集的回歸建模。

3.1 IHF與容量退化相關(guān)性的驗(yàn)證分析

3.1.1 常溫下相關(guān)性的驗(yàn)證分析

本文通過(guò)隨機(jī)數(shù)法，以式（7）近似于1為目標(biāo)，得到在最佳恒流充電時(shí)間間隔從1 150~3 600s時(shí)充電電壓的變化作為CVD-ETS，B0006鋰離子電池容量與CVD-ETS隨充電周期的變化曲線如圖6所示。圖6a為所構(gòu)建的IHF隨充放電周期的變化，圖6b為二者的相關(guān)程度曲線?？梢?jiàn)，隨著電池充放電的不斷進(jìn)行，CVD-ETS與容量呈現(xiàn)相同的趨勢(shì)，并且所構(gòu)建的IHF與容量呈現(xiàn)強(qiáng)線性關(guān)系，與預(yù)期一致。

圖6 常溫下電池容量與CVD-ETS隨充電周期的變化Fig.6 Variation of battery capacity and CVD-ETS with charging cycle at room temperature

用灰色關(guān)聯(lián)度式（6）與皮爾遜相關(guān)系數(shù)式（7）定量描述所構(gòu)建的IHF與容量的相關(guān)程度，所選常溫下四個(gè)電池的容量與CVD-ETS的相關(guān)程度見(jiàn)表2。依據(jù)該結(jié)果，所構(gòu)建各電池IHF與容量的相關(guān)程度均大于0.9。

表2 常溫下電池容量與構(gòu)建的IHF的相關(guān)度Tab.2 Correlation between battery capacity and constructed indirect health characteristics at room temperature

3.1.2 高（低）溫下相關(guān)性的驗(yàn)證分析

與3.1.1節(jié)同理，通過(guò)隨機(jī)數(shù)法，以式（7）近似于1為目標(biāo)，得到在最佳恒流放電電壓間隔從4.0~3.6V時(shí)放電時(shí)間的變化作為DTD-EVS，高溫43℃下B0030鋰離子電池容量與DTD-EVS隨充放電周期的變化曲線如圖7所示。圖7a為所提取的IHF隨充放電周期的變化，圖7b為二者的相關(guān)程度曲線。低溫4℃下，B0056號(hào)電池容量與DTD-EVS隨充放電周期的變化曲線如圖8所示。圖8a為所提取的IHF隨充放電周期的變化，圖8b為二者的相關(guān)程度曲線?？梢灾庇^地看到，高（低）溫下所構(gòu)建的IHF皆能準(zhǔn)確地表征電池容量的退化。

圖7 高溫下電池容量與DTD-EVS隨充電周期的變化Fig.7 Variation of battery capacity and DTD-EVS with charging cycle at high temperature

圖8 低溫下電池容量與DTD-EVS隨充電周期的變化Fig.8 Variation of battery capacity and DTD-EVS with charging cycle at low temperature

用灰色關(guān)聯(lián)度式（6）與皮爾遜相關(guān)系數(shù)式（7）定量描述所構(gòu)建的間接健康特征與容量的相關(guān)程度，所選的高（低）溫下4個(gè)電池的容量與DTDEVS的相關(guān)程度見(jiàn)表3。與常溫下的驗(yàn)證結(jié)果類似，除個(gè)例，構(gòu)建的間接健康特征與容量之間均取得了很高的相關(guān)度。

表3 高（低）溫下電池容量與構(gòu)建的IHF的相關(guān)度Tab.3 Correlation between cell capacity and constructed indirect health characteristics at high (low) temperature

（續(xù)）

3.2 不同核函數(shù)及優(yōu)化對(duì)比

在不同溫度下選取鋰離子電池分別驗(yàn)證二次方指數(shù)協(xié)方差及有理二次協(xié)方差對(duì)模型訓(xùn)練和預(yù)測(cè)效果的影響，結(jié)果如圖9所示。結(jié)果顯示，在不同溫度下，基于有理二次協(xié)方差的GPR模型預(yù)測(cè)更為準(zhǔn)確，能夠準(zhǔn)確刻畫(huà)鋰離子電池的容量再生及局部波動(dòng)變化，該變化規(guī)律與電池容量真實(shí)退化曲線更相近，預(yù)測(cè)效果更好。

圖9 兩種協(xié)方差函數(shù)的預(yù)測(cè)結(jié)果Fig.9 Prediction of two covariance functions

根據(jù)以上驗(yàn)證，以有理二次協(xié)方差函數(shù)作為GPR模型的核函數(shù)。為驗(yàn)證共軛梯度算法對(duì)超參數(shù)的優(yōu)化效果，用常規(guī)的GPR求解問(wèn)題式（19），并與共軛梯度優(yōu)化下的預(yù)測(cè)曲線作對(duì)比，得到圖10。

圖10 是否優(yōu)化核函數(shù)的預(yù)測(cè)結(jié)果對(duì)比Fig.10 Comparison of predicted results with or without optimization of the kernel function

由圖10可知，將共軛梯度法優(yōu)化求解加入GPR算法中，增大了超參數(shù)尋優(yōu)的速度，從而更快地求得更小的擬合誤差和更高質(zhì)量的超參數(shù)值，提高了GPR模型的回歸性能。

3.3 單電池實(shí)驗(yàn)及多電池實(shí)驗(yàn)

為驗(yàn)證本文所研究的基于變溫度下IHF和IGPR框架的鋰離子電池SOH預(yù)測(cè)方法，選取NASA PCoE所提供的表1所示的鋰離子電池的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)每組數(shù)據(jù)分別進(jìn)行單電池及多電池實(shí)驗(yàn)。室溫下的單電池實(shí)驗(yàn)采用4折交叉驗(yàn)證的方法，每次選擇總樣本數(shù)據(jù)的3/4作訓(xùn)練集，1/4為測(cè)試集，分別進(jìn)行四次，以最優(yōu)值作為最終結(jié)果，高（低）溫下的循環(huán)周期較少，同時(shí)為驗(yàn)證所提方法適應(yīng)于小樣本回歸建模，因此采用不同訓(xùn)練集-測(cè)試集進(jìn)行單電池實(shí)驗(yàn)；多電池實(shí)驗(yàn)采用同一組電池的一對(duì)樣本數(shù)據(jù)分別作為訓(xùn)練集與測(cè)試集進(jìn)行驗(yàn)證。

本節(jié)以平均絕對(duì)百分比誤差（MAPE）和方均根誤差（RMSE）作為鋰離子電池SOH的預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，計(jì)算公式如式（24）、式（25）所示。評(píng)價(jià)指標(biāo)MAPE與PMSE越小，則模型的精確度越高。

3.3.1 單電池實(shí)驗(yàn)

根據(jù)以上驗(yàn)證，IGPR模型選取協(xié)方差函數(shù)為有理二次協(xié)方差，使用共軛梯度算法對(duì)其參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，各采用不同溫度下一個(gè)電池（B0005,B0030, B0055）的循環(huán)充放電容量與IHF數(shù)據(jù)進(jìn)行單電池實(shí)驗(yàn)。需要說(shuō)明的是，為驗(yàn)證所用算法適用于小樣本回歸建模，分別采用30%、60%的訓(xùn)練集進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

在室溫下的4折交叉驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果、高（低）溫下60%訓(xùn)練集-40%測(cè)試集的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和相對(duì)誤差如下所示。圖11為24℃下B0005交叉驗(yàn)證的過(guò)程及最優(yōu)預(yù)測(cè)結(jié)果。圖12為43℃下B0030健康狀態(tài)的預(yù)測(cè)結(jié)果及相對(duì)誤差。圖13為4℃下B0055健康狀態(tài)的預(yù)測(cè)結(jié)果及相對(duì)誤差。表4列出了3組單電池驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的MAPE與RMSE。

圖11 B0005 4折交叉驗(yàn)證結(jié)果及誤差Fig.11 4-fold cross validation results and errors for B0005

圖12 B0030 SOH預(yù)測(cè)結(jié)果及誤差Fig.12 SOH prediction results and errors for B0030

圖13 B0055 SOH預(yù)測(cè)結(jié)果及誤差Fig.13 SOH prediction results and errors for B0055

表4 單電池驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的估計(jì)誤差Tab.4 Estimated errors for single-cell verification experiments

分析圖11~圖13可知，不同電池組中單電池實(shí)驗(yàn)的SOH估計(jì)誤差除了個(gè)別點(diǎn)在3%，大部分在1.5%以內(nèi)，在變溫度下表現(xiàn)出了較高的估計(jì)精度，反映了構(gòu)建的IHF的有效性和IGPR模型在鋰離子電池SOH預(yù)測(cè)中良好的回歸性能。對(duì)常溫下循環(huán)周期較長(zhǎng)的鋰電池采用交叉驗(yàn)證的方法，與60%訓(xùn)練集-40%測(cè)試集下的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證取得了類似的結(jié)果，更加說(shuō)明了此框架的有效性。

表4 對(duì)預(yù)測(cè)誤差進(jìn)行定量表示，變溫度下的MAPE與RMSE均在0.1之內(nèi)，表明本文所提框架具有較高的預(yù)測(cè)精度。

所提出的改進(jìn)的GPR算法可以適應(yīng)小樣本訓(xùn)練集的回歸建模，為驗(yàn)證本節(jié)中單電池實(shí)驗(yàn)的訓(xùn)練集的大小對(duì)所提預(yù)測(cè)框架的精度是否會(huì)產(chǎn)生影響，將三組中12個(gè)電池的訓(xùn)練集測(cè)試集分別設(shè)為30%~70%與60%~40%進(jìn)行訓(xùn)練并且分別進(jìn)行容量估計(jì)，比較它們的誤差。誤差的對(duì)比結(jié)果見(jiàn)表5，可以看出，在不同訓(xùn)練集的比例劃分下，所有電池的誤差都在同一水平，驗(yàn)證了所提框架適合小樣本訓(xùn)練集。

表5 不同訓(xùn)練集-測(cè)試集驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的估計(jì)誤差Tab.5 Estimation errors for different training set-test set validation experiments

3.3.2 多電池實(shí)驗(yàn)

本節(jié)設(shè)計(jì)多電池實(shí)驗(yàn)以驗(yàn)證所提出預(yù)測(cè)方法的合理性及準(zhǔn)確性。多電池實(shí)驗(yàn)采用放電工況相同的電池組的前一個(gè)樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練模型，對(duì)后一個(gè)樣本進(jìn)行預(yù)測(cè)。圖14~圖16為在不同溫度下的六組多電池實(shí)驗(yàn)的結(jié)果和相對(duì)誤差。表6列出了六組多電池驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的MAPE與RMSE。

圖14 常溫下多電池實(shí)驗(yàn)預(yù)測(cè)結(jié)果Fig.14 Predicted results of multi-cell experiments at room temperature

圖16 低溫下多電池實(shí)驗(yàn)預(yù)測(cè)結(jié)果Fig.16 Prediction results Multi-cell experiments at low temperature

表6 多電池驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的估計(jì)誤差Tab.6 Estimation errors for multi-cell verification experiments

圖15 高溫下多電池實(shí)驗(yàn)預(yù)測(cè)結(jié)果Fig.15 Predicted results of multi-cell experiments at high temperatures

由圖14~圖16可知，采用IHF-IGPR框架預(yù)測(cè)SOH的多電池實(shí)驗(yàn)相對(duì)誤差大部分在3%以內(nèi)，由于電池單體參數(shù)的差異性造成個(gè)別組數(shù)據(jù)誤差較大，但是相對(duì)誤差在8%以內(nèi)，仍然具有較高的精度。表6對(duì)多電池實(shí)驗(yàn)的預(yù)測(cè)誤差進(jìn)行定量表示，可看出變溫度下的MAPE與RMSE值均在0.1之內(nèi)，表明本文所提框架具有較高的預(yù)測(cè)精度。

且多電池實(shí)驗(yàn)中的訓(xùn)練集和測(cè)試集為不同電池的數(shù)據(jù)，較為接近實(shí)際應(yīng)用情況，實(shí)驗(yàn)在不同溫度下取得的良好的估計(jì)精度，能夠反映出電池的SOH參數(shù)，驗(yàn)證了基于改進(jìn)GPR的估計(jì)方法能夠適應(yīng)不同的訓(xùn)練集，有較強(qiáng)的實(shí)用性和魯棒性。需要說(shuō)明的是，本文的單電池與多電池實(shí)驗(yàn)是基于NASA數(shù)據(jù)集而展開(kāi)的；同時(shí)，也利用牛津數(shù)據(jù)集和馬里蘭大學(xué)的數(shù)據(jù)進(jìn)行了驗(yàn)證。所提的SOH估算方法適用于多種陰極材料的鋰離子電池，如18650 NCA三元鋰離子電池、LiCoO2鋰離子電池等。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的基于IHF-IGPR的鋰電池SOH預(yù)測(cè)方法適用于恒流或脈沖放電的工況。

4 結(jié)論

本文針對(duì)鋰離子電池健康狀態(tài)預(yù)測(cè)過(guò)程中樣本少、預(yù)測(cè)精度低、適用性有限等問(wèn)題，提出了不同溫度條件下基于IHF和IGPR框架的鋰離子電池SOH的預(yù)測(cè)方法。在此基礎(chǔ)上，利用鋰離子電池公開(kāi)數(shù)據(jù)集進(jìn)行了一系列不同溫度下的單電池及多電池實(shí)驗(yàn)進(jìn)行驗(yàn)證。結(jié)果表明：在訓(xùn)練模型階段，不同溫度下所構(gòu)建的間接健康特征與容量退化有較高的相關(guān)度，所使用的隨機(jī)數(shù)法對(duì)求解最優(yōu)的區(qū)間提供了理論支持；在預(yù)測(cè)階段，本文所提出的IGPR預(yù)測(cè)模型能夠較準(zhǔn)確地給出變溫度下鋰離子電池的SOH預(yù)測(cè)的點(diǎn)估計(jì)及95%的概率估計(jì)，共軛梯度優(yōu)化算法的引入進(jìn)一步提升了GPR的預(yù)測(cè)性能。值得一提的是，單電池及多電池實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了其在不同工況下的實(shí)用性及IGPR可以適用小樣本訓(xùn)練集的回歸建模，顯示出本文所提的方法具有較強(qiáng)的魯棒性和泛化能力。

但是，本文的研究仍然存在很多不足，未來(lái)的研究工作將從以下方面開(kāi)展：①電池組中電池的狀態(tài)估計(jì)及預(yù)測(cè)問(wèn)題；②方法的適應(yīng)性需要在更復(fù)雜多變的工況下進(jìn)行驗(yàn)證。