徐月平，陶乃貴，張曉峰，陶云良，沙向東

（蘇州熱工研究院有限公司，江蘇 蘇州215004）

我國《核安全法》、《放射性污染防治法》要求對低、中放射性固體廢物實(shí)施近地表處置，國家核安全與放射性污染防治“十三五”規(guī)劃要求加快我國放射性廢物處理能力建立，推動核電放射性固體廢物處理處置，在2020年前建設(shè)5座低中放射性固體廢物處置場。至2018年底，我國已投入商運(yùn)的核電機(jī)組44臺、裝機(jī)容量44 645 MW，核電廠低中放廢物占總廢物量90%以上，大多數(shù)電廠廢物仍處于暫存狀態(tài)，現(xiàn)有的放射性廢物處置能力遠(yuǎn)不能滿足核電廠運(yùn)行及退役的廢物處置需求[1－3]，低中放處置場的建設(shè)迫在眉睫。

低中放處置場的核素釋放及遷移涉及到多個圈層、多種途徑和多類環(huán)境介質(zhì)，環(huán)境影響評價的時間框架尺度長，核素經(jīng)地下水途徑的遷移是最重要因素之一[4－5]。我國國家標(biāo)準(zhǔn)GB9132、GB/T50983和HJ/T23針對低中放廢物的近地表處置場選址提出了原則性和總體要求，GB13600給出了低中放廢物巖洞處置的基本規(guī)定，美國10CFR61規(guī)定處置場必須選址于構(gòu)造穩(wěn)定的地區(qū)、距離地下水位有一定距離等，但針對處置場水文地質(zhì)條件的分析及核素在巖石圈中遷移模擬的技術(shù)要求主要是作原則性的規(guī)定，可操作性差，難以有效地指導(dǎo)低中放巖洞處置場的選址和評價[6－9]。

目前，我國現(xiàn)已建成的北龍、西北和飛鳳山三個處置場均采用近地表填埋方式進(jìn)行低中放廢物的處置。巖洞處置由于深埋巖體隧洞中而遠(yuǎn)離地表，具有隱蔽性和安全性，對地表擾動和景觀影響小，也易被公眾所接受，但工程建設(shè)周期長，建設(shè)成本高，地下可用空間制約大，廢物處理處置設(shè)施布局復(fù)雜，工程屏障的設(shè)計較困難[10－12]。巖洞處置場已作為低中放廢物的有效處置形式在瑞典、芬蘭、韓國等國成功建造和運(yùn)行，其均為位于海平面以下的深層處置場，處置形式包括水平巷道型、筒倉型以及巷道筒倉混合型等[13－14]。結(jié)合我國某低中放巖洞型處置場的場址環(huán)境特征及廢物處置方案，對處置場核素釋放及在地下水中的遷移進(jìn)行模擬，給出了核素對場址周圍公眾的受照途徑和輻射劑量，分析了巖洞處置場環(huán)境影響的重要因素，為后續(xù)巖洞處置場的選址及工程方案優(yōu)化提供重要參考。

1 場址環(huán)境特征

1.1 地形地貌及土地利用

我國某低中放處置場位于南方丘陵地區(qū)，區(qū)域內(nèi)地質(zhì)構(gòu)造穩(wěn)定，場址距海約500 m。處置隧洞所在山體為一東西向條狀山體，山體較渾圓，高程在150~265 m，山體為林地和灌木覆蓋。場址周圍經(jīng)濟(jì)發(fā)展程度一般，最近居民點(diǎn)位于3 km外，周圍沒有大型農(nóng)牧場和工礦企業(yè)。

1.2 水文地質(zhì)條件

場址所在區(qū)域受季風(fēng)影響，夏季高溫多雨，區(qū)域內(nèi)沒有大型地表水體，地下水主要是降雨入滲匯集而排泄于溝谷等地勢低洼地區(qū)并最終匯入大海。處置隧洞位于兩水文地質(zhì)單元所在的山體分水嶺處，地下水以山脊為界分別向山體北側(cè)流入山間小溪、向南側(cè)流入大海。根據(jù)場址地下水觀測及流場模擬結(jié)果，地下水水位基本與地形分布相一致，水位在17~192 m之間。

圖1 場址區(qū)域地下水流場等值線圖

2 處置方案及處置工藝

2.1 廢物處置方案

場址規(guī)劃建設(shè)多條尺寸相同且平行布置的處置隧洞，隧洞埋深110~220 m，位于較完整花崗巖山體中，底板高程遠(yuǎn)高于海平面。隧洞采用長隧道型式，斷面為城門洞型，頂拱采用三心拱，洞室進(jìn)口通過運(yùn)輸隧洞與外界相連。隧洞采用多重防排水設(shè)計，洞頂設(shè)置防水頂棚，巖壁裂隙發(fā)育和滲水部位進(jìn)行圍巖固結(jié)灌漿，底部設(shè)置明溝收集洞內(nèi)裂隙滲水。根據(jù)處置廢物源項調(diào)查及統(tǒng)計，場址接收的核素累積放射性總活度約1.91×1018Bq，共可接受約18萬個廢物桶，主要的處置核素及其活度見表1。

表1 巖洞處置場的廢物處置源項

2.2 處置工藝

處置工藝根據(jù)廢物桶的不同表面劑量率采用分區(qū)處置及堆碼，如圖2所示。處置一區(qū)隧洞處置表面劑量率≤2 mSv·h-1的廢物貨包，隧洞為389 m×20.0 m×19.2 m（長×寬×高），隧洞堆碼區(qū)不設(shè)混凝土側(cè)墻和隔墻，隧洞底部鋪設(shè)0.3 m厚碎石及0.7 m厚混凝土底板，回填時下部堆碼區(qū)灌漿而洞室頂部采用碎石回填；處置二區(qū)隧洞處置表面劑量率>2 mSv·h-1的廢物貨包，隧洞為397 m×20.0 m×23.1 m（長×寬×高），隧洞設(shè)14個處置單元，每個單元間設(shè)置厚1 m的混凝土側(cè)墻和隔墻，隔墻中間通道寬5 m，隧洞底部鋪設(shè)0.3 m厚碎石、1 m厚膨潤土及1 m厚混凝土底板。

圖2 處置隧洞、處置單元及處置工藝示意圖

3 核素遷移景象及模型

3.1 景象分析及受照途徑

場區(qū)工程地質(zhì)條件較穩(wěn)定，處置隧洞所在的花崗巖體圍巖結(jié)構(gòu)較完整，大氣降水為場址區(qū)山體基巖裂隙水的主要補(bǔ)給來源，場址關(guān)閉后放射性核素對周圍環(huán)境和公眾的輻射影響主要考慮場址自然條件下的正常失效過程，即：關(guān)閉初期處置單元因巖洞多重防排水系統(tǒng)和多重屏障設(shè)計而保持完好沒有水進(jìn)入廢物包裝容器內(nèi)，隨著時間推移，廢物包裝體降解且工程屏障逐漸損壞，裂隙水不斷進(jìn)入而使核素被浸泡釋放，隨后沿著地形及地下水流向南北兩側(cè)遷移，經(jīng)地下水匯入場址山體兩側(cè)的溪水和南海并進(jìn)入生物圈開始對公眾產(chǎn)生輻射影響。

結(jié)合場址周圍環(huán)境條件，核素在生物圈通過飲水內(nèi)照射、食入灌溉作物內(nèi)照射、土壤沉積外照射、吸入粉塵內(nèi)照射、岸邊活動及水上水中活動外照射、食入海產(chǎn)品內(nèi)照射途徑對遠(yuǎn)場公眾產(chǎn)生輻射影響。

3.2 模擬模型及參數(shù)

處置場核素遷移采用AMBER軟件[15-16]模擬，該軟件由英國Quintessa開發(fā)，可用于廢物處置設(shè)施運(yùn)行期間和關(guān)閉后常規(guī)釋放、事故釋放或長期釋放產(chǎn)生的影響評價，目前已廣泛用于各國處置場的核素遷移模擬評估中。軟件采用箱式模型，模型中假定各模擬庫室內(nèi)的濃度是瞬時混合均勻的，污染物在庫室間的遷移過程以遷移率表示，庫室i中污染物N總量隨時間的變化率如下

其中：i、j表示庫室；N、M表示核素N和M（N為M的子核素）在庫室中的量，Bq；λM和λN為衰變常數(shù)，a-1；S（t）為源匯項，Bq/a；λji和λij分別為核素N從庫室j到i和從庫室i到j(luò)的遷移率，a-1。

模擬中保守分析而不考慮處置容器的降解失效作用，假定處置單元內(nèi)核素直接釋放且均勻分布，核素在地下水遷移中考慮衰變、吸附及對流彌散作用。衰變鏈考慮如下：239Pu→235U→231Pa→227Ac。根據(jù)處置單元回填特征和花崗巖介質(zhì)條件，結(jié)合文獻(xiàn)選取核素Kd值見表2。

表2 放射性核素遷移中的介質(zhì)分配系數(shù)

4 模擬結(jié)果與討論

4.1 核素釋放及遷移

根據(jù)模擬結(jié)果，處置隧洞內(nèi)短周期核素不斷衰變而在1 000 a內(nèi)總活度迅速降低，如60Co、3H、90Sr、137Cs，長周期核素衰變有限并不斷產(chǎn)生子核素，如239Pu的衰變及235U的釋放，如圖3所示。由于處置隧洞不同的廢物處置工藝，核素經(jīng)處置單元釋放后由花崗巖含水層遷移最終進(jìn)入地表水體的濃度峰值出現(xiàn)時間也不同，如圖4所示。

圖3 處置場放射性核素隨時間的源項變化

圖4 處置場核素遷移進(jìn)入地表水體時的地下水濃度過程曲線

4.2 輻射劑量結(jié)果

處置場關(guān)閉后核素經(jīng)各種途徑對場址周圍公眾產(chǎn)生的輻射劑量如圖5所示。在關(guān)閉后170 a受氚輻射影響顯著而劑量略有升高，在1 000 a后因99TC、129I、14C影響而輻射劑量快速增大，并在2 300 a時達(dá)最大劑量6.75×10-6Sv·a-1；關(guān)鍵核素為129I，占總劑量98.33%，關(guān)鍵途徑為食入灌溉作物和肉類內(nèi)照射，占99.22%。處置廢物中60Co、90Sr、137Cs等易吸附性核素基本位于場址周圍而難以在地下水中遷移。

圖5 處置場核素對公眾的劑量影響

4.3 處置方案分析討論

4.3.1 防水系統(tǒng)設(shè)置

水是處置場選址中考慮的關(guān)鍵因素和首要問題之一，工程屏障應(yīng)防止降雨和地表水入滲并盡可能避免巖體裂隙水進(jìn)入處置單元內(nèi)。當(dāng)處置場防水系統(tǒng)早期失效而不能滿足原有防水設(shè)計要求時，導(dǎo)致地下水過早進(jìn)入廢物包裝體而使核素釋放。相比正常失效而言，核素中3H因其在地下水中快速遷移特性而使含水層峰值濃度增加33倍、出現(xiàn)時間提早1/3，但對于129I等長周期核素影響相對較小，場址對公眾輻射劑量則增加1.4%。為防止早期失效，可采用高防滲性混凝土和高防水性粘土材料，以及高耐久性圍巖裂隙封閉灌漿技術(shù)等，以有效減緩處置單元裂隙水的入滲，滿足處置場的防水及隔離要求。

4.3.2 排水系統(tǒng)設(shè)置

處置場一般在處置單元區(qū)內(nèi)采用管溝、疏干排水渠等方案進(jìn)行滲析水和地下水的收集和導(dǎo)排。當(dāng)處置隧洞下方設(shè)置排水洞時，導(dǎo)致處置單元內(nèi)核素沿花崗巖裂隙直接進(jìn)入排水洞匯集后排入大海，減少了巖石圈天然地質(zhì)屏障對核素遷移的阻滯作用。由于核素在地質(zhì)屏障中遷移距離短而衰變有限，進(jìn)入海域的含水層中核素濃度峰值出現(xiàn)較早且濃度較高，3H及129I的地下水峰值濃度分別比正常失效時增加8.4倍和3.9倍，場址對公眾的輻射劑量增加0.9%。

5 結(jié)語

根據(jù)我國某巖洞處置場的場址環(huán)境特征和工程設(shè)計方案，經(jīng)模擬分析表明，由于處置場的工程屏障和花崗巖天然屏障對核素遷移的有效阻滯作用，場址正常關(guān)閉以后通過各種途徑向環(huán)境釋放的放射性核素對公眾個人造成的年有效劑量遠(yuǎn)低于0.25 mSv的限值要求，對環(huán)境的影響有限。

處置場的防排水系統(tǒng)是工程屏障設(shè)計的重要內(nèi)容，當(dāng)防水系統(tǒng)早期失效時，將導(dǎo)致3H過早釋放和遷移，排水隧洞的設(shè)置將降低天然屏障的阻滯作用而使地下水中核素濃度增高且峰值提早出現(xiàn)，但由于地表水體的巨大稀釋作用，以及灌溉食入作為關(guān)鍵途徑，129I作為關(guān)鍵核素而導(dǎo)致場址對公眾造成的劑量增加有限。因此，應(yīng)充分做好處置隧洞的防排水設(shè)計，以及場址關(guān)閉期間的回填、封閉工作，以盡可能降低場址對公眾的輻射影響。

對于半衰期較短的易吸附性核素，如60Co、90Sr和137Cs等，由于處置場工程屏障和巖石圈的阻滯作用，使這些核素在進(jìn)入到生物圈之前基本已經(jīng)衰變完全，對公眾造成的輻射影響很小。對于129I、14C、99Tc等壽命較長的非吸附性核素，一方面，由于回填層和巖石圈的阻滯作用有限；另一方面，由于其半衰期長而衰變少，對公眾造成的輻射影響相對較大。因此，對于低中放固體廢物處置場，應(yīng)在限制廢物包裝體中129I、14C、99Tc等較長壽命放射性核素量的同時，盡可能選取對其具有較強(qiáng)吸附特性的回填材料，并做好地質(zhì)屏障阻滯能力的研究。