張璇, 王瑋

摘要：為了探究石家莊市秋冬季重污染天氣成因，采用石家莊市大氣復(fù)合污染及灰霾監(jiān)測(cè)超級(jí)站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合地面空氣站實(shí)況監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)及氣象資料，對(duì)2020年10月8日—11日石家莊市入秋后首輪灰霾污染過(guò)程進(jìn)行分析，并探析污染物的組成及灰霾成因。結(jié)果表明：1）在此次污染過(guò)程期間，地面濕度較大且處于高壓后部的輻合區(qū)，污染物形成堆積;2）根據(jù)組分重構(gòu)污染特征分析可知，灰霾過(guò)程中NOx向硝酸根離子的轉(zhuǎn)化驅(qū)動(dòng)了PM2.5不斷攀升，日均濃度達(dá)到中度污染水平;3）與2019年入秋后首次污染過(guò)程相比，2020年入秋后首次污染過(guò)程移動(dòng)源占比顯著增加，呈現(xiàn)明顯的機(jī)動(dòng)車源特征。研究結(jié)果能夠?yàn)槭仪f市進(jìn)一步加強(qiáng)機(jī)動(dòng)車源管控提供依據(jù)，調(diào)整交通運(yùn)輸結(jié)構(gòu)、提高交通管理水平提供依據(jù)，并可為城市環(huán)境精細(xì)化管理提供技術(shù)參考。

關(guān)鍵詞：大氣污染防治工程; PM2.5; 石家莊; 組分分析; 機(jī)動(dòng)車污染

中圖分類號(hào)：X610文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：ADOI： 10.7535/hbgykj.2021yx04010

Analysis of the first haze pollution episode in fall and winter

of 2020 in Shijiazhuang

ZHANG Xuan， WANG Wei

（Shijiazhuang Environmental Prediction Center， Shijiazhuang， Hebei 050022， China）

Abstract：In order to explore the cause of pollution in fall and winter of Shijiazhuang， the pollution process of the first haze pollution episode in fall in Shijiazhuang from October 8th to 11th， 2020 was analyzed by using the monitoring data of combined air pollution and haze from super station， combining with monitoring data and meteorological data of ground air station， and the composition of polluants and the causes of haze were explored too. The results show that： 1） during the process of the pollution， with high ground humidity， the pollutants are accumulated in the convergence zone of the back of high pressure; 2） based on the analysis of component reconstruction and pollution characteristics， the concentration of PM2.5 increases due to the conversion of NOx into nitrate， the average daily concentration reaches medium pollution level; 3） compared with the first pollution episode in fall 2019， the proportion of motor vehicle sources increases significantly in the first pollution episode in fall 2020， which presents obvious characteristics of motor vehicle source. The research results can strengthen the management of motor vehicle source， readjust the transportation structure and improve the management level of transportation， provide technical reference for the delicacy management of city envionment.

Keywords：air pollution control project; PM2.5; Shijiazhuang; component analysis; motor vehicle pollution

社會(huì)經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展帶來(lái)的大氣環(huán)境問(wèn)題日益突出。近年來(lái)，石家莊市勵(lì)精圖治，攻堅(jiān)克難，空氣質(zhì)量得以明顯改善，但由于受產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)及地理位置等多種因素的制約，目前仍是全國(guó)空氣污染較重的城市之一。

重污染過(guò)程中，近地面受靜穩(wěn)天氣控制，氣象條件不利于大氣污染物的稀釋、擴(kuò)散和清除，同時(shí)石家莊市冬季污染物排放量較高，加劇了這一過(guò)程的持續(xù)[1-5]。齊堃等[6] 選取石家莊市具有代表性的若干工業(yè)，借助先進(jìn)分析測(cè)試手段，深入細(xì)致地分析了石家莊市PM2.5的工業(yè)源譜;段二紅等[7]分析了石家莊市大氣細(xì)顆粒物中PAHs污染水平及分布特征、氣象參數(shù)與PAHs的相關(guān)性，并解析了PAHs污染來(lái)源;婁拴柱等[8]、程麗萍等[9]基于衛(wèi)星遙感和SPAMS技術(shù)對(duì)石家莊市春節(jié)期間和秋冬季重污染過(guò)程進(jìn)行了深入研究;王瑋等[10]利用氣象和環(huán)境監(jiān)測(cè)資料分析了石家莊市一次雨雪過(guò)程對(duì)各類污染源及污染物濃度的影響;周靜博等[11]利用位于石家莊市大氣梯度監(jiān)測(cè)站（20 m）的單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀分析了冬、春季大氣環(huán)境中氣溶膠的化學(xué)組成及混合狀態(tài)，并采用ART-2a分類法對(duì)氣溶膠分類;王筠等[12]對(duì)比分析了2015年12月6日—13日和12月21日—26日石家莊市2次持續(xù)性重污染天氣過(guò)程的演變特征及主要影響因素;陳靜等[13]利用石家莊市氣象觀測(cè)資料和環(huán)境監(jiān)測(cè)資料，重點(diǎn)分析了2013年石家莊市2次重污染天氣過(guò)程前期PM10及PM2.5污染物濃度快速升高的天氣背景、氣象要素、邊界層特征和污染物輸送后向軌跡，并利用20，86和200 m環(huán)境梯度觀測(cè)資料探討了PM2.5濃度隨高度的變化;黨磊等[14]根據(jù)2013—2015年的PM2.5濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)石家莊市PM2.5濃度的季節(jié)和月份變化特征進(jìn)行了分析;路娜等[15]采用大氣細(xì)顆粒物實(shí)時(shí)在線源解析技術(shù)，結(jié)合氣象條件對(duì)不同時(shí)段細(xì)顆粒物來(lái)源解析結(jié)果和各類源粒徑分布、重污染期間各類源的質(zhì)譜特征進(jìn)行綜合分析。但目前基于大氣復(fù)合污染及灰霾監(jiān)測(cè)超級(jí)站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)研究石家莊市空氣質(zhì)量組分及污染成因的成果仍較少。

本文基于石家莊市2020年秋冬季首次灰霾污染過(guò)程期間（2020年10月8日—11日）石家莊市大氣復(fù)合污染及灰霾監(jiān)測(cè)超級(jí)站水溶性離子濃度等顆粒物組分特征和實(shí)時(shí)在線來(lái)源解析，探究秋冬季重污染天氣發(fā)生的原因，明晰石家莊市秋冬季大氣污染物的組成和污染來(lái)源，以期為今后有效科學(xué)地調(diào)控秋冬季石家莊市的大氣環(huán)境提供技術(shù)支撐。第4期張璇， 等：石家莊市2020年秋冬季首輪灰霾污染過(guò)程分析河北工業(yè)科技第38卷

1材料與方法

1.1監(jiān)測(cè)地點(diǎn)與時(shí)間

監(jiān)測(cè)地點(diǎn)分別為石家莊市建成區(qū)7個(gè)大氣國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)站及石家莊市大氣復(fù)合污染及灰霾監(jiān)測(cè)超級(jí)站（東經(jīng)： 114°31′47.61″，北緯：38°01′26.68″）。

監(jiān)測(cè)時(shí)間為2020年10月5日0時(shí)至2020年10月12日16時(shí)。

1.2數(shù)據(jù)來(lái)源

文中所使用的氣象資料來(lái)源于石家莊市國(guó)家基本氣象站氣象五參數(shù)數(shù)據(jù)、中央氣象臺(tái)實(shí)況天氣形勢(shì)及歐洲中心提供的氣候預(yù)測(cè)資料。

1.3監(jiān)測(cè)設(shè)備

大氣顆粒物水溶性離子成分在線分析儀（FPI WAGA-100），聚光科技（杭州）股份有限公司提供;大氣OCEC在線分析儀（FPI OCEC-100），聚光科技（杭州）股份有限公司提供;大氣重金屬分析儀（XHAM-2000A），河北先河環(huán)?？萍脊煞萦邢薰咎峁?單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀（SPAMS 0515），廣州禾信儀器股份有限公司提供;VOCs在線分析儀（Airmo VOC C6-C12），科馬特泰克貿(mào)易（北京）有限公司提供;五參數(shù)監(jiān)測(cè)氣象傳感器（MULTI-5P），深圳市智翔宇儀器設(shè)備有限公司提供。

2結(jié)果與討論

2.12020年10月8日—11日石家莊市大氣質(zhì)量整體變化規(guī)律

2020年10月8日—11日，石家莊市經(jīng)歷了長(zhǎng)達(dá)4 d的污染過(guò)程，按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095—2012）評(píng)價(jià)，期間AQI為105～153，3 d的空氣質(zhì)量等級(jí)為輕度污染，1 d中度污染，首要污染物均為PM2.5 ，PM2.5日均質(zhì)量濃度為79～117 μg/m3。圖1為常規(guī)污染物的濃度變化曲線，可以看出，自10月5日起，石家莊市顆粒物濃度開(kāi)始不斷攀升，且伴隨著PM2.5/PM10比值的增加而增加，污染以細(xì)顆粒物為主;10月8日—11日污染期間，PM2.5小時(shí)質(zhì)量濃度持續(xù)超出75 μg/m3，小時(shí)質(zhì)量濃度峰值為164 μg/m3（11日10時(shí)），達(dá)到重度污染水平（見(jiàn)圖1）。

本輪污染期間石家莊市PM10質(zhì)量濃度為174 μg/m3，PM2.5質(zhì)量濃度為104 μg/m3，SO2質(zhì)量濃度為16 μg/m3，NO2質(zhì)量濃度為65 μg/m3，CO質(zhì)量濃度為1.6 mg/m3，臭氧質(zhì)量濃度為111 μg/m3，綜合指數(shù)為8.44。其中PM10，PM2.5分別為24 h平均二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的1.16，1.39倍。按照污染物分擔(dān)率評(píng)價(jià)，PM10的污染分擔(dān)率為29.5%;PM2.5的污染物分擔(dān)率為35.1%;SO2的污染物分擔(dān)率為3.2%;NO2的污染物分擔(dān)率為19.3%;CO（95%）的污染物分擔(dān)率為4.7%;O38 h（90%）的污染物分擔(dān)率為8.2%。其中，PM10，PM2.5，NO2污染貢獻(xiàn)率已高達(dá)83.9%。本輪污染過(guò)程中PM10，PM2.5，NO2對(duì)整體空氣質(zhì)量影響較大。

2.2天氣過(guò)程分析

10月6日起石家莊市氣壓場(chǎng)減弱，白天以偏南風(fēng)為主，午后存在弱風(fēng)場(chǎng)輻合，夜間天氣靜穩(wěn)，濕度增大，相對(duì)濕度為80%以上，污染擴(kuò)散氣象條件逐漸變差，污染物濃度累積上升;8日—11日高空受緯向環(huán)流影響，以偏西氣流為主;地面為高壓后部弱氣壓場(chǎng)/均壓場(chǎng);濕度較大，山前污染物堆積，污染擴(kuò)散氣象條件差，二次污染加劇，10日石家莊市出現(xiàn)中度污染。

10月5日—7日石家莊市地面平均風(fēng)速為1.6 m/s， 8日—11日污染期間石家莊市地面以東南風(fēng)為主，風(fēng)速持續(xù)小于2 m/s，平均風(fēng)速僅為1.3 m/s（見(jiàn)圖2），低風(fēng)速不利于污染物的水平擴(kuò)散，易于造成污染物的積累;此外，大氣增濕明顯，10月5日—8日大氣相對(duì)濕度均值為45%，污染期間大氣相對(duì)濕度均值達(dá)到65%，其中夜間至清晨的相對(duì)濕度約為80%（見(jiàn)圖2），這種高濕的氣象條件更有利于二次顆粒物的生成和吸濕增長(zhǎng)。

2.3顆粒物組分分析

8日—11日污染期間PM2.5主要組分為無(wú)機(jī)水溶性離子和含碳?xì)馊苣z，硝酸鹽、銨鹽、硫酸鹽（SNA）三者質(zhì)量濃度之和占PM2.5主要組分質(zhì)量濃度的83%，與5日—7日相比，SNA質(zhì)量濃度占比增加11個(gè)百分點(diǎn)，污染期間SNA的迅速增長(zhǎng)是推高PM2.5濃度的主要原因（見(jiàn)圖3）。8日—11日硝酸鹽占比非常突出，達(dá)到51%，說(shuō)明硝酸鹽是PM2.5的主要組成部分，硝酸鹽與PM2.5濃度呈顯著正相關(guān)（r2=0.834）;對(duì)各組分在PM2.5中占比進(jìn)行歸一化處理，可見(jiàn)8日—11日污染期間SNA中硝酸鹽占比明顯增加（見(jiàn)圖3雷達(dá)圖），硝酸鹽生成在白天，受NO2的控制較大，并且明顯受到O3的促進(jìn)作用，而在夜間主要受到NO2和O3的共同控制[16];8日—11日NO2及臭氧濃度較5日—7日高（見(jiàn)圖1），大氣光氧化性較強(qiáng)，推斷污染期間大氣中NOx的二次轉(zhuǎn)化是石家莊市PM2.5濃度的主要貢獻(xiàn)者;與5日—7日非污染期對(duì)比發(fā)現(xiàn)，PM2.5中有機(jī)物、硝酸鹽、硫酸鹽、銨鹽等主要組分濃度均上升明顯，而貢獻(xiàn)占比變化存在差異，其中硝酸鹽、銨鹽對(duì)PM2.5濃度貢獻(xiàn)占比上升，有機(jī)物、硫酸鹽對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)占比下降，表明硝酸鹽的生成是此次PM2.5濃度攀升的主要因素。

2.4 2019年與2020年秋冬季首次污染過(guò)程對(duì)比

2.4.1顆粒物組分對(duì)比

2019年秋冬季首次污染過(guò)程出現(xiàn)于2019年10月18日—20日，在低風(fēng)、高濕的氣象條件下，石家莊市PM2.5濃度均值為127 μg/m3，日均值峰值為202 μg/m3，達(dá)到重度污染水平。二次污染過(guò)程對(duì)比見(jiàn)圖4。氣態(tài)前體物SO2，NO2向NO-3和SO2-4的轉(zhuǎn)化過(guò)程可以用硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）來(lái)表示，較高的SOR，NOR值表示大氣中存在明顯的二次轉(zhuǎn)化過(guò)程。計(jì)算公式如式（1）和式（2）所示。

SOR=[SO42-][SO42-]+[SO2] ，（1）

NOR=[NO3-][NO3-]+[NO2] 。（2）

與2019年10月18日—20日污染過(guò)程相比，2020年秋冬季首輪污染過(guò)程期間，硝酸鹽質(zhì)量濃度、占比及NOR均較高，如圖5所示。

應(yīng)用PMF受體模型，結(jié)合SOC估算方法，解析環(huán)境空氣中PM2.5的主要來(lái)源及貢獻(xiàn)，得到常規(guī)源解析結(jié)果（見(jiàn)圖6）。從PM2.5來(lái)源貢獻(xiàn)看，2020年10月8日—11日污染期間，二次硝酸鹽為主要貢獻(xiàn)源，貢獻(xiàn)占比達(dá)49.9%，其次為二次硫酸鹽（16.0%）、燃煤（10.3%）、機(jī)動(dòng)車（9.6%）、二次有機(jī)物（6.0%）、工業(yè)（4.4%）、揚(yáng)塵（2.5%）和生物質(zhì)燃燒（1.5%）。2019年和2020年秋冬季首次污染過(guò)程期間，PM2.5來(lái)源貢獻(xiàn)均以二次硝酸鹽為主，受NOx二次轉(zhuǎn)化影響顯著;對(duì)比來(lái)看，2020年秋冬季首次污染過(guò)程期間二次硝酸鹽貢獻(xiàn)占比更高，達(dá)到49.9%，表明二次硝酸鹽生成的影響進(jìn)一步增大;對(duì)于一次顆粒物，2020年10月8日—11日工業(yè)排放影響明顯下降，燃煤、機(jī)動(dòng)車排放影響上升。

2.4.2基于SPAMS污染特征對(duì)比分析

通過(guò)SPAMS的數(shù)據(jù)分析， PM2.5污染來(lái)源解析對(duì)比如圖7所示。從PM2.5來(lái)源貢獻(xiàn)看，2020年10月8日—11日污染期間，機(jī)動(dòng)車源為主要貢獻(xiàn)源，貢獻(xiàn)占比達(dá)到51.2%，其次為燃煤源（16.2%）、工業(yè)源（15.0%）。過(guò)程期間隨著PM2.5濃度不斷攀升，機(jī)動(dòng)車尾氣源占比明顯增加，在10日與11日PM2.5濃度高值時(shí)段一直維持在55%以上的高占比水平（見(jiàn)圖8）。隨著灰霾天氣發(fā)生，采集到的顆粒物大都經(jīng)歷了不同程度的老化，或與二次組分進(jìn)行了不同程度的混合[11]。研究指出：當(dāng)苯/甲苯（B/T）>0.4，二甲苯/苯（X/B）<1.1時(shí)指示氣團(tuán)老化，過(guò)程期間B/T=0.89>0.4，X/B=0.05<1.1，存在氣團(tuán)老化現(xiàn)象，造成單純含有二次無(wú)機(jī)鹽的顆粒物粒子數(shù)占比降低，二次無(wú)機(jī)源占比有所降低（見(jiàn)圖7）。2019年和2020年秋冬季首次污染過(guò)程期間，PM2.5來(lái)源貢獻(xiàn)均以機(jī)動(dòng)車源為主，隨著污染等級(jí)不斷加重，二次污染過(guò)程均表現(xiàn)為機(jī)動(dòng)車尾氣源占比明顯上升，而2020年上升幅度更大。對(duì)比來(lái)看，2020年秋冬季首次污染過(guò)程期間機(jī)動(dòng)車源貢獻(xiàn)占比更高，表明機(jī)動(dòng)車源的影響進(jìn)一步增大;2020年10月8日—11日二次無(wú)機(jī)源占比較2019年10月18日—20日略有下降，說(shuō)明2020年污染過(guò)程中氣團(tuán)老化程度較高，灰霾過(guò)程碳?xì)馊苣z與二次無(wú)機(jī)氣溶膠顆粒的混合加劇;2020年10月8日—11日污染過(guò)程工業(yè)源排放影響明顯下降，燃煤源影響略有上升，而2020年機(jī)動(dòng)車尾氣源對(duì)于污染加劇的貢獻(xiàn)更顯著。

3結(jié)論與建議

3.1結(jié)論

本文基于石家莊市2020年秋冬季首次灰霾污染過(guò)程期間（2020年10月8日—11日）細(xì)顆粒物組分特征和實(shí)時(shí)在線來(lái)源解析，探究秋冬季重污染天氣發(fā)生的原因。通過(guò)分析石家莊市秋冬季大氣污染物的組成和污染來(lái)源，得到以下結(jié)論。

1） 2020年秋冬季首次灰霾污染過(guò)程早于2019年同期，推測(cè)是受低風(fēng)、高濕的影響，NOx向硝酸根離子的轉(zhuǎn)化驅(qū)動(dòng)PM2.5不斷攀升，日均濃度達(dá)到中度污染水平;硝酸鹽不僅是PM2.5的最主要組分，還是導(dǎo)致PM2.5升高的主要因素。

2） 與2019年10月18日—20日的空氣污染過(guò)程相比，2020年的污染持續(xù)時(shí)間更長(zhǎng)，但污染程度較去年有所減弱。對(duì)比來(lái)看，2020年秋冬季首次污染過(guò)程期間二次硝酸鹽貢獻(xiàn)占比更高，表明二次硝酸鹽生成的影響進(jìn)一步增大;對(duì)于一次顆粒物，2020年10月8日—11日工業(yè)排放影響明顯下降，燃煤、機(jī)動(dòng)車排放影響上升。

3） 基于SPAMS分析結(jié)果顯示，隨著污染等級(jí)不斷加重，機(jī)動(dòng)車尾氣源占比明顯上升，隨著污染等級(jí)不斷加重，二次污染過(guò)程均表現(xiàn)為機(jī)動(dòng)車尾氣源占比明顯上升。與2019年10月18日—20日的空氣污染過(guò)程相比，2020年10月8日—11日機(jī)動(dòng)車源的占比較高，工業(yè)工藝源占比降低，機(jī)動(dòng)車尾氣源對(duì)于污染加劇的貢獻(xiàn)更顯著。

3.2建議

建議石家莊市吸取本輪污染過(guò)程的教訓(xùn)，并保持高度警惕性，進(jìn)一步強(qiáng)化管控，力爭(zhēng)降低全年累計(jì)濃度，爭(zhēng)取在全國(guó)168個(gè)重點(diǎn)城市中綜合指數(shù)排名取得更好的成績(jī)。

1）灰霾天氣發(fā)生時(shí)，機(jī)動(dòng)車源是石家莊市的首要污染源，顯著高于工業(yè)源及燃煤源，需要提高對(duì)機(jī)動(dòng)車尾氣源的重視程度，進(jìn)一步調(diào)整交通運(yùn)輸結(jié)構(gòu)和提高交通管理水平。

2）自石家莊市對(duì)違法違規(guī)設(shè)置的限高設(shè)施和檢查卡點(diǎn)進(jìn)行拆除后，重型柴油車輛、非道路移動(dòng)機(jī)械進(jìn)出市區(qū)的選擇和路線增多，建議交管部門加強(qiáng)對(duì)機(jī)動(dòng)車污染源的管控力度，特別要加強(qiáng)凌晨時(shí)段對(duì)重型柴油車輛、非道路移動(dòng)機(jī)械的監(jiān)管，早高峰時(shí)段加強(qiáng)交通疏導(dǎo)，對(duì)有條件的點(diǎn)位周邊實(shí)施單向通行，降低機(jī)動(dòng)車尾氣污染對(duì)點(diǎn)位的影響。

3）及時(shí)啟動(dòng)預(yù)警或強(qiáng)化減排措施，提前采取行動(dòng)，減輕污染過(guò)程前期累積階段的本地污染物排放量。

筆者利用PMF模型及SPAMS對(duì)2020年秋冬季第一次污染過(guò)程期間的細(xì)顆粒物化學(xué)組成進(jìn)行了分析，并結(jié)合空氣質(zhì)量狀況及氣象條件等對(duì)重污染天氣成因進(jìn)行了推定。但是由于城市發(fā)展迅速，石家莊市源清單正在更新，本研究未能將PMF模型中的二次無(wú)機(jī)源與最新源清單結(jié)合歸為一次污染源，后續(xù)研究可結(jié)合石家莊市最新源清單，對(duì)秋冬季及重污染過(guò)程中的細(xì)顆粒物組分進(jìn)行分析，并提出合理化建議。

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