俞東寶，劉雙全，朱永利，湯 慧，潘 彬，魏 龍,2,4,*

(1.中國(guó)科學(xué)院 高能物理研究所，北京 100049；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，北京 100049； 3. 中核北方核燃料元件有限公司，內(nèi)蒙古 包頭 014035； 4.濟(jì)南中科核技術(shù)研究院，山東 濟(jì)南 250131)

核燃料元件是核電站反應(yīng)堆的核心部件，裂變反應(yīng)堆主要通過重核鏈?zhǔn)椒磻?yīng)釋放能量。根據(jù)成分構(gòu)成、幾何形狀、制造工藝、應(yīng)用場(chǎng)景差異，核燃料元件具有多種類型。第3代先進(jìn)核電站堆型壓水堆(如AFA3G堆型、VVER堆型、AP1000等)均采用235U富集度在0.7%～5%之間的低濃縮鈾燃料棒[1]。該類型燃料棒將UO2粉末壓制燒結(jié)成型的陶瓷體芯塊，再將UO2芯塊裝入鋯合金包殼管，然后使包殼管兩端進(jìn)行端塞密封焊接，并在燃料棒內(nèi)充入適量氦氣以平衡內(nèi)外壓力形成。在反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)，燃料棒內(nèi)芯塊235U富集度的不均會(huì)導(dǎo)致發(fā)熱功率分布不均而產(chǎn)生局部熱點(diǎn)，嚴(yán)重時(shí)使燃料棒包殼破損，造成放射性泄漏[2]。因此，在燃料棒生產(chǎn)時(shí)，不同富集度的UO2芯塊分批制造，并嚴(yán)格管理，嚴(yán)禁發(fā)生非設(shè)計(jì)要求的不同富集度UO2芯塊混裝事件。為了防止燃料棒制造過程中異常富集度的UO2芯塊裝入，需對(duì)成品燃料棒進(jìn)行在線100%富集度檢測(cè)[3]。

燃料棒富集度檢測(cè)，按檢測(cè)方式分為有源法和無(wú)源法[4-8]。有源法(也稱中子活化法)，使用252Cf中子源誘發(fā)產(chǎn)生核裂變反應(yīng)，通過檢測(cè)核裂變反應(yīng)時(shí)燃料棒的緩發(fā)γ射線總強(qiáng)度確定235U富集度[9]。由于緩發(fā)γ射線強(qiáng)度高，所以計(jì)數(shù)高，統(tǒng)計(jì)漲落小，檢測(cè)速度較高，最高可達(dá)6～8 m/min，但252Cf中子源半衰期為2.638 a，需定期更換中子源，檢測(cè)成本非常高[5]。無(wú)源法[10-12]直接采集235U衰變時(shí)放出的γ特征峰，經(jīng)過與標(biāo)準(zhǔn)棒信號(hào)對(duì)比轉(zhuǎn)化為235U富集度。由于235U的γ特征峰相對(duì)較弱，需大量的探測(cè)器同時(shí)探測(cè)才能獲得足夠信噪比的探測(cè)信號(hào)，同時(shí)需剔除鈾同位素放射性衰變干擾[13]。但無(wú)源法不需額外中子源，相比于有源檢測(cè)顯著降低了檢測(cè)成本。近年來(lái)，隨著γ探測(cè)器技術(shù)和電子電路技術(shù)的進(jìn)步，多探頭陣列分布式無(wú)源檢測(cè)法獲得了較快發(fā)展，檢測(cè)速度和精度與有源法相當(dāng)。其中，中核北方核燃料元件有限公司和中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所共同研制的高速無(wú)源富集度檢測(cè)設(shè)備已替代有源法應(yīng)用于燃料棒生產(chǎn)線富集度檢測(cè)[14]。

本文基于燃料棒富集度檢測(cè)技術(shù)，對(duì)芯塊年齡現(xiàn)象進(jìn)行探索和研究，分析芯塊年齡的形成機(jī)理及其對(duì)富集度檢測(cè)的影響。通過校正算法解決芯塊年齡問題，實(shí)現(xiàn)燃料棒無(wú)源法在線富集度準(zhǔn)確檢測(cè)。

1 芯塊年齡現(xiàn)象

在有源富集度檢測(cè)設(shè)備運(yùn)行中，當(dāng)252Cf中子源總裝載量降至約0.4 mg時(shí)，就會(huì)出現(xiàn)檢測(cè)誤判，如圖1所示。被判定異常的芯塊通過化學(xué)法分析235U富集度、H含量、雜質(zhì)，并計(jì)算當(dāng)量B含量，結(jié)果均滿足芯塊成分指標(biāo)要求，即說(shuō)明出現(xiàn)異常芯塊檢測(cè)誤判。該有源檢測(cè)設(shè)備于2009年3月初始裝入2顆0.6 mg的252Cf中子源。2010年10月中子源剩余量為0.792 mg，針對(duì)235U富集度為4.45%的燃料棒，檢測(cè)速度達(dá)到6 m/min。2014年1月裝載量下降到0.344 mg時(shí)，在燃料芯塊富集度檢測(cè)中出現(xiàn)芯塊異常誤檢現(xiàn)象。出現(xiàn)異常檢測(cè)后，加載中子源，異常消失。該現(xiàn)象分別于2016年10月及2019年7月中子源實(shí)際裝載量下降到0.392 mg和0.421 mg時(shí)具有可重復(fù)性。

圖1 有源富集度檢測(cè)設(shè)備中子源質(zhì)量Fig.1 252Cf source mass of active enrichment measurement equipment

從圖1可看出，對(duì)于有源富集度檢測(cè)設(shè)備，當(dāng)252Cf中子源較弱、總裝載量降至約0.4 mg時(shí)，會(huì)出現(xiàn)檢測(cè)異常，該異常就是芯塊年齡問題在有源設(shè)備上的表現(xiàn)。

對(duì)于異常誤判芯塊進(jìn)行235U富集度、雜質(zhì)全分析化學(xué)檢測(cè)，結(jié)果全部符合要求。說(shuō)明檢測(cè)異常的產(chǎn)生，不是由于雜質(zhì)元素引入導(dǎo)致，而是U同位素衰變子體的影響。該放射性衰變子體發(fā)射γ計(jì)數(shù)，當(dāng)中子源較弱時(shí)，中子照射產(chǎn)生的緩發(fā)γ射線變?nèi)酰瑢?dǎo)致整體計(jì)數(shù)降低，衰變子體γ計(jì)數(shù)占比增加，導(dǎo)致燃料棒被判不合格。依據(jù)現(xiàn)象分析，中子源裝載量約為0.4 mg時(shí)就會(huì)顯現(xiàn)出芯塊檢測(cè)異常問題。被判不合格的燃料棒在現(xiàn)場(chǎng)放置7～20 d后，重復(fù)檢測(cè)合格，檢測(cè)曲線趨于直線，說(shuō)明檢測(cè)異常與芯塊年齡有關(guān)。

2 芯塊年齡的形成機(jī)理

2.1 富集度探測(cè)原理

在UO2芯塊中，最主要的鈾同位素是238U，其衰變過程為：

234U(2.455×105a)

(1)

上述反應(yīng)式中，234Pa半衰期較短，因此放出的γ射線強(qiáng)度高，該γ射線特征峰主要是258.26、742.81、766.36、880.47、883.24、945.95、1 001.03 keV。

同時(shí)，UO2芯塊中235U同位素衰變過程為：

234Pa(3.27×104a)

(2)

235U同位素衰變會(huì)放出能量為97.5 keV和185.7 keV的特征γ射線，當(dāng)芯塊厚度大于3.5 mm時(shí)，特征γ射線的強(qiáng)度與235U富集度成相對(duì)線性關(guān)系，如圖2所示。235U富集度越高，其97.5 keV和185.7 keV特征γ射線的強(qiáng)度越高，存在一定的線性關(guān)系。燃料棒富集度檢測(cè)時(shí)，當(dāng)燃料棒以恒定速度通過探測(cè)器，UO2芯塊中的235U衰變發(fā)出的特征γ射線激發(fā)探測(cè)器產(chǎn)生脈沖電信號(hào)，脈沖信號(hào)經(jīng)電子學(xué)處理轉(zhuǎn)為γ計(jì)數(shù)。將勻速運(yùn)動(dòng)的燃料棒以一定長(zhǎng)度進(jìn)行單元?jiǎng)澐?，每個(gè)單元作為一個(gè)測(cè)量點(diǎn)，數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)將測(cè)得的γ計(jì)數(shù)同富集度標(biāo)準(zhǔn)棒計(jì)數(shù)進(jìn)行對(duì)比，即可得到燃料棒的235U富集度。

圖2 芯塊235U富集度γ特征計(jì)數(shù)與富集度的關(guān)系Fig.2 Relationship between 235U γ feature count and enrichment in pellet

2.2 芯塊年齡平衡時(shí)間

在UO2芯塊制造過程中，原料從UF6開始，UF6容器在汽化室內(nèi)加熱氣化，在UF6氣化過程中，238U衰變子體234Pa大部分會(huì)殘留在原容器中，只有少部分會(huì)進(jìn)入化工線[15]。UO2粉末形成后，按照式(1)進(jìn)行衰變，隨時(shí)間的推移234Pa逐漸增多，按照A→B→C的放射性級(jí)聯(lián)衰變規(guī)律進(jìn)行計(jì)算：

(3)

其中：λA、λB、λC分別為238U、234Th、234Pa的衰變常量；NC、NA0分別為234Pa、239U的數(shù)量。

以1 kg的238U模擬計(jì)算，234Pa的數(shù)量變化如圖3所示。234Pa的數(shù)量從零開始時(shí)，50 d達(dá)到平衡值的76%，80 d達(dá)到平衡值的90%，104 d達(dá)到平衡值的95%，158 d達(dá)到平衡值的99%，220 d達(dá)到平衡值的99.9%，可視為達(dá)到了完全平衡(年齡飽和)。

圖3 芯塊中234Pa 的數(shù)量變化Fig.3 Number change of 234Pa in pellet

在核燃料生產(chǎn)線中，UO2粉末形成至燃料棒制造完成，一般需20～25 d，此時(shí)燃料棒中的UO2芯塊中含有234Pa，且未達(dá)到平衡，每天都在快速增多，稱之為芯塊年齡(年齡未飽和)現(xiàn)象。

3 燃料棒富集度檢測(cè)中芯塊年齡現(xiàn)象

3.1 生產(chǎn)工藝與芯塊年齡的關(guān)系

在正常的生產(chǎn)周期內(nèi)，從UF6開始轉(zhuǎn)化，至UO2芯塊組裝成燃料棒進(jìn)行富集度檢測(cè)需約15～25 d，該時(shí)間段內(nèi)234Pa變化較劇烈，不同批次的芯塊裝入同一根燃料棒，造成燃料棒內(nèi)芯塊年齡的差異。

3.2 有源富集度檢測(cè)中的芯塊年齡現(xiàn)象

在有源法富集度檢測(cè)中，無(wú)芯塊年齡問題的合格燃料棒富集度曲線呈整體平直狀態(tài)(圖4a)。如圖4b所示，芯塊年齡的存在導(dǎo)致檢測(cè)計(jì)數(shù)曲線出現(xiàn)波動(dòng)，在曲線拐點(diǎn)A、B、C處出現(xiàn)超出系統(tǒng)判廢限值的計(jì)數(shù)點(diǎn)(式(4))，進(jìn)而導(dǎo)致富集度符合要求的燃料棒被判定為廢棒，造成燃料棒損失。

(4)

在本系統(tǒng)中，3個(gè)拐點(diǎn)處的計(jì)數(shù)差約為10%～11%的單個(gè)異常芯塊計(jì)數(shù)(圖4b)，其是芯塊中放射性衰變子體234Pa在有源檢測(cè)中造成的計(jì)數(shù)影響。存在年齡問題燃料棒的檢測(cè)計(jì)數(shù)曲線，可能出現(xiàn)若干個(gè)拐點(diǎn)，這與裝入燃料棒的芯塊狀態(tài)直接相關(guān)。有源法檢測(cè)中出現(xiàn)的因芯塊年齡而判廢現(xiàn)象，其計(jì)數(shù)差略高于系統(tǒng)拒收限值。為解決芯塊年齡問題，生產(chǎn)中均使用被動(dòng)放置等待的方式。

3.3 無(wú)源富集度檢測(cè)中的芯塊年齡現(xiàn)象

在無(wú)源燃料棒富集度檢測(cè)方法中，燃料棒芯塊富集度與235U自發(fā)衰變發(fā)射的97.5 keV和185.7 keV特征γ射線的強(qiáng)度存在線性關(guān)系。但由于芯塊年齡現(xiàn)象，芯塊中234Pa隨時(shí)間變化，234Pa衰變放出γ射線會(huì)直接影響97.5 keV和185.7 keV特征γ射線的強(qiáng)度。無(wú)芯塊年齡問題的燃料棒，其無(wú)源富集度曲線呈整體平直狀態(tài)(圖5a)。但混入年齡芯塊進(jìn)行無(wú)源富集度檢測(cè)，信號(hào)波動(dòng)異常明顯(圖5b)，芯塊年齡問題導(dǎo)致的計(jì)數(shù)波動(dòng)超出了系統(tǒng)拒收限值。若不進(jìn)行芯塊年齡問題計(jì)數(shù)的校正，則無(wú)法準(zhǔn)確進(jìn)行燃料棒富集度檢測(cè)。

a——無(wú)芯塊年齡問題；b——有芯塊年齡問題圖4 燃料棒富集度計(jì)數(shù)曲線(有源)Fig.4 Enrichment counting curve of fuel rod in active method

a——無(wú)芯塊年齡問題；b——有芯塊年齡問題圖5 燃料棒富集度計(jì)數(shù)曲線(無(wú)源)Fig.5 Enrichment counting curve of fuel rod in passive method

4 無(wú)源富集度檢測(cè)芯塊年齡校正

芯塊中衰變子體234Pa衰變放出γ射線，γ射線帶來(lái)的康普頓效應(yīng)導(dǎo)致235U自發(fā)γ特征峰強(qiáng)度增大?？赏ㄟ^剝譜法從混合計(jì)數(shù)中將234Pa的干擾計(jì)數(shù)去除，即可實(shí)現(xiàn)235U的準(zhǔn)確檢測(cè)。圖6為燃料棒富集度檢測(cè)芯塊年齡校正示意圖，在無(wú)源燃料棒富集度檢測(cè)中，射線探測(cè)包括2個(gè)能窗，分別為P窗、B窗。對(duì)于同種富集度，不同年齡的芯塊，其中P窗、B窗探測(cè)計(jì)數(shù)分別為NP、NB，如果NP-kNB的結(jié)果一致，則證明NP-kNB就是“新鮮芯塊”的計(jì)數(shù)，芯塊年齡得到校正。芯塊年齡校正中的k可通過同種富集度不同年齡的燃料棒進(jìn)行檢測(cè)計(jì)算。

圖6 燃料棒富集度檢測(cè)芯塊年齡校正示意圖Fig.6 Correction diagram of fuel rod enrichment detection for pellet age

圖7為1.8%燃料棒不同芯塊年齡的NP、NB及NP-kNB，1.8%燃料棒不同年齡的芯塊NP、NB不同，按照年齡修正，并基于最小二乘法k計(jì)算得出修正系數(shù)[16]為：

NP1-kNB1=NP2-kNB2=NP3-kNB3

(5)

其中：NP1、NB1、NP2、NB2、NP3、NB3分布為1.8%富集度燃料棒在23、40、75 d時(shí)的P窗和B窗探測(cè)計(jì)數(shù)。

由圖7可知，1.8%不同年齡的燃料棒經(jīng)年齡修正后，其NP-kNB在一致水平，說(shuō)明修正有效。

圖7 1.8%燃料棒不同芯塊年齡的NP、NB及NP-kNBFig.7 NP, NB and NP-kNB of different pellet ages for 1.8% fuel rod

圖8為1.8%、3.1%燃料棒年齡問題修正效果，因燃料棒中包含不同年齡的相同富集度芯塊，P窗計(jì)數(shù)波動(dòng)顯著，但經(jīng)過年齡修正后，NP-kNB的結(jié)果符合檢測(cè)要求。

圖8 1.8%、3.1%燃料棒年齡問題修正效果Fig.8 Correction effect of 1.8% and 3.1% fuel rod with pellet age problem

5 結(jié)論

在有源富集度檢測(cè)中，芯塊年齡對(duì)檢測(cè)過程是有影響的，這種影響主要在252Cf中子源裝載量較小時(shí)才會(huì)表現(xiàn)出來(lái)，通過對(duì)有源富集度檢測(cè)設(shè)備長(zhǎng)期運(yùn)行觀察，252Cf中子源裝載量接近0.4 mg時(shí)就會(huì)出現(xiàn)芯塊年齡問題，使得有源法應(yīng)用受到限制，即芯塊年齡影響燃料棒富集度檢測(cè)的正確性，可能產(chǎn)生誤判?；谒プ冩溊碚撚?jì)算，對(duì)芯塊年齡現(xiàn)象進(jìn)行分析，鈾同位素衰變產(chǎn)生的234Pa子體，在UF6轉(zhuǎn)換為UO2后220 d達(dá)到完全平衡，則不同時(shí)間產(chǎn)生的相同富集度的芯塊在檢測(cè)中可能會(huì)產(chǎn)生不同的富集度檢測(cè)結(jié)果，影響實(shí)際燃料棒生產(chǎn)。本文采用P窗、B窗檢測(cè)技術(shù)的無(wú)源檢測(cè)法，可實(shí)現(xiàn)不同芯塊年齡的校正，消除芯塊年齡對(duì)富集度檢測(cè)誤判的影響。