張俊新 谷 懿 萬前銀 劉秋實 林文釗

（成都理工大學(xué)核技術(shù)與自動化工程學(xué)院 成都 610059）

放射性氣溶膠分為天然核素放射性氣溶膠和人工核素放射性氣溶膠，天然放射性氣溶膠主要是指氡子體氣溶膠，而在鈾礦開采、核設(shè)施運行、退役和核廢料儲存等過程中，產(chǎn)生的238U、210Po 及其他半衰期很長的人工核素形成的氣溶膠被稱為人工放射性氣溶膠［1］，它們都嚴(yán)重危害人體健康。因此，對放射性氣溶膠的監(jiān)測是非常必要的。氣溶膠監(jiān)測方法分為取樣和測量兩個過程，取樣過程中取樣濾膜因其本身特性差異對放射性氣溶膠的過濾效果不同，進(jìn)而影響監(jiān)測系統(tǒng)的總探測效率。另外，濾膜的本身特性造成天然放射性氣溶膠α 能譜拖尾，不僅會干擾人工放射性氣溶膠監(jiān)測，而且會增大核素識別難度，甚至?xí)斐蓽y量結(jié)果失效［2?3］。為了選擇性能優(yōu)異的取樣濾膜，馬曉等［4］測定了取樣濾膜的過濾效率、自吸收因子、表面收集特性、阻力和流量的關(guān)系參數(shù)。夏源等［5］探究了大小流量下混合纖維素濾膜孔徑對α 能譜拖尾的影響?？淡t等［6］通過氡子體標(biāo)準(zhǔn)源研究了探測儀器對不同種類濾膜的探測效率的差 異。Holmgren 等［7］得出了微孔濾膜孔徑小于1 μm 更適合于氡子體天然放射性氣溶膠取樣的結(jié)論。

本文針對不同濃度氡子體放射性氣溶膠，開展氡子體氣溶膠濾膜吸附實驗，完成多種濾膜總探測效率和α 能譜拖尾性能分析，為天然放射性氣溶膠監(jiān)測的濾膜選擇提供參考。

1 實驗裝置與方法

1.1 取樣裝置

放射性氣溶膠取樣裝置部分由通氣管、采樣頭、電子流量計、抽氣泵和穩(wěn)壓器構(gòu)成，取樣時和氡室連通構(gòu)成閉合回路（圖1）。抽氣泵選用中國卡川爾流體科技有限公司（KAMOER）生產(chǎn)的KVP15-KL-2-B-S 型真空隔膜泵，額定電壓24 V 下其流量約為10 L?min?1。電子流量計選用MF5700 型氣體質(zhì)量流量計，量程0～10，25 L?min?1（標(biāo)況），精度±（2.0+0.5）%FS。

圖1 取樣裝置示意圖Fig.1 Schematic illustration of the radioactive aerosol sampling device

放射性氣溶膠取樣濾膜分別是疏水性聚四氟乙烯（Hydrophobic Polytetrafluoroethylene，疏 水 性PTFE）濾膜、聚丙烯（Polypropylene，PP）濾膜和混合纖維素（Mixed Cellulose Ester Membrane，MCEM）濾膜。根據(jù)廠家提供數(shù)據(jù)手冊和查閱資料可知三款濾膜性能如下［8?10］：疏水性PTFE濾膜，孔隙均勻，孔隙率在80%～90% 之間，吸水率小于0.01%，通氣量大。PP 濾膜，無規(guī)則孔型和統(tǒng)一孔徑，孔隙率高且具有疏水性。MCEM 濾膜具有孔徑分布均勻的致密微孔，孔隙率高達(dá)80%，阻力小、濾速快且具有親水性。圖2（a～c）分別為三種濾膜的實測電子顯微結(jié)構(gòu)。本實驗選用每種濾膜直徑為50 mm，形狀為圓形，孔徑分別為0.22 μm、0.30 μm、0.45 μm和0.65 μm。

圖2 三種濾膜的顯微結(jié)構(gòu) (a) 疏水性PTFE濾膜，(b) PP濾膜，(c) MCEM濾膜Fig.2 Microstructure of three kinds of filter membranes (a) Hydrophobic PTFE, (b) PP, (c) MCEM

1.2 探測裝置

探測裝置部分選用美國CANBERRA 公司的鈍化離子注入硅半導(dǎo)體探測器（Passivated Implanted Planar Silicon，PIPS），型號為PD450-17-100AM。為了避免環(huán)境和儀器噪聲對實驗的影響，對探測器的能量分辨率和本底計數(shù)進(jìn)行測量。選用241Am 面源在真空條件下對探測器能量分辨率進(jìn)行測試。測量時間為20 min，測量得到241Am面源α譜線圖（圖3）。由譜線數(shù)據(jù)計算可知，探測器對5.486 4 MeV特征峰的能量分辨率為0.57%。將空白濾膜置于探測器中，測量時抽真空，測量時間20 min，在大于3 MeV能量能區(qū)的儀器本底計數(shù)為1 個，實驗儀器本底極低。

圖3 241Am面源α譜線圖（α射線能量為5.486 4 MeV）Fig.3 α spectrum of the241Am planar source (its characteristic peak at 5.486 4 MeV)

1.3 實驗方法

本研究選用體積為4.4 m3的氡室作為實驗平臺進(jìn)行實驗，當(dāng)氡室內(nèi)氡濃度達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)值后，在氡室內(nèi)加入足量的懸浮微粒與氡子體結(jié)合，模擬天然放射性氣溶膠。選用燃燒蚊香作為懸浮微粒（氣溶膠）產(chǎn)生源，蚊香燃燒形成的微粒大部分屬于亞微米氣溶膠，粒徑為0.1～0.4 μm［11］，易與氡子體結(jié)合形成放射性氣溶膠。為了模擬飽和天然放射性氣溶膠實驗環(huán)境，實驗前在氡室內(nèi)放置點燃的蚊香30 min，產(chǎn)生大量的氣溶膠。燃燒結(jié)束后穩(wěn)定3 h，使氡子體與氣溶膠粒子充分結(jié)合，達(dá)到飽和狀態(tài)。實驗時將待測濾膜放置于取樣裝置中抽氣20 min，抽氣流量由電子流量計讀數(shù)記錄。抽氣完畢后將濾膜置于探測裝置中測量20 min。按照上述步驟在不同氡濃度下對不同濾膜進(jìn)行抽樣測試實驗，每種濾膜測試4 種孔徑設(shè)置8個濃度，共進(jìn)行96組實驗。

2 探測效率

2.1 探測效率的計算方法

222Rn 短壽命衰變子體主要有218Po、214Pb、214Bi和214Po，因為218Po 的半衰期僅為3.05 min，故實驗測量得到α能譜主要考慮214Po（7.68 MeV）的貢獻(xiàn)。氣溶膠監(jiān)測方法整套系統(tǒng)的總探測效率（ε）主要包括：取樣過程中濾膜過濾效率（η）和探測儀器對濾膜上α粒子的譜儀探測效率（η0），η和η0都會隨濾膜種類不同而發(fā)生變化，滿足［6，12］：

η0可由測得的放射性氣溶膠α 能譜上的214Po（7.68 MeV）峰計數(shù)N與濾膜上氡子體214Po衰變放出的總粒子數(shù)NT之比來表示：

式中：ε表示總探測效率；N表示α 能譜上214Po 峰總計數(shù)；NT表示濾膜上氡子體214Po衰變放出的總粒子數(shù)。NT可由氡子體氣溶膠在濾膜上的分布規(guī)律公式（3）～（5）進(jìn)行理論計算。

氡子體氣溶膠在濾膜上的分布規(guī)律公式描述了采樣和測量這兩個階段。在采樣階段中，氡子體氣溶膠富集在濾膜上，同時也在發(fā)生放射性衰變，該過程如式（3）所示［13］：

采樣結(jié)束后，氡子體在濾膜上的衰變過程為：

式中：i= 1，2，3，4 分別表示氡子體218Po、214Pb、214Bi、214Po；θi是i種子體的原子濃度，原子?L?1；λi是i種子體的衰變常數(shù)，min?1；η為濾膜過濾效率；ν是采樣流速，L?min?1；ηθiν表示取樣過程中i種子體在濾膜上的直接沉積數(shù)；t是采樣時間，min；Ni(t) 是采樣t時刻濾膜上i種子體原子數(shù)；λi?1Ni?1(t)表示濾膜上已積累的前一種子體衰變產(chǎn)生i種子體，而使i種子體增加的數(shù)目；λiNi(t) 是i種子體自身衰變而減少的數(shù)目；T是衰變時間，min，采樣結(jié)束時T=0；Ni(T) 是測量過程中濾膜上衰變到T時刻i種子體的原子數(shù)；λiNi(T) 是測量過程中i種子體自身衰變而減少的數(shù)目。

數(shù)據(jù)代入到式（3）和（4）聯(lián)立可解出Ni(T)，對λiNi(T)進(jìn)行測量時間積分，便可得出從測量開始到T時刻富集在濾膜上的放射性核素衰變放出的總粒子數(shù)NT，見式（5），將NT代入式（2），由式（1）即可計算出系統(tǒng)總探測效率。

式中：T1為測量開始時間；T2為測量結(jié)束時間。

2.2 探測效率對比分析

2.2.1 濾膜種類和孔徑大小對探測效率的影響分析

測量結(jié)束后，利用式（1～5）分別計算孔徑為0.65 μm、0.45 μm、0.3 μm和0.22 μm的疏水PTFE濾膜、MCEM濾膜和PP濾膜在不同氡濃度下的探測效率，探測效率變化趨勢如圖4所示。

圖4 不同氡濃度下疏水PTFE (a)、MCEM (b)和PP (c)濾膜探測效率隨孔徑的變化Fig.4 Detection efficiency vs. pore size for the hydrophobic PTFE (a), MCEM (b) and PP (c) filter membranes under different radon concentrations

由圖4反映，疏水PTFE濾膜探測效率變化范圍為12.95%～15.92%；MCEM 濾膜探測效率變化范圍為14.09%～21.00%；PP 濾膜探測效率變化范圍為1.80%～4.76%。不同氡濃度同一孔徑下，MCEM 濾膜探測效率最高，疏水PTFE 濾膜次之，PP 濾膜最低。MCEM濾膜和疏水PTFE濾膜的結(jié)構(gòu)分別屬于體吸收性孔狀膜和平板網(wǎng)狀膜，兩者孔隙分布均勻，孔隙大小一致。而PP濾膜結(jié)構(gòu)為體吸收性網(wǎng)狀膜，孔隙不均勻，大小不一致，沒有標(biāo)準(zhǔn)孔徑。濾膜在截留氣溶膠時有多種效應(yīng)共同作用，包括擴散效應(yīng)、慣性效應(yīng)、直接阻截和篩選效應(yīng)等。PP濾膜的不標(biāo)準(zhǔn)孔徑結(jié)構(gòu)會導(dǎo)致直接阻截和篩選效應(yīng)作用效果較差，這也是PP濾膜探測效率是最低的原因。

在不同氡濃度下，同種濾膜孔徑對探測效率影響如下：MCEM 濾膜和疏水PTFE 濾膜在孔徑為0.45 μm 時探測效率最高，而PP 濾膜在孔徑為0.22 μm 探測效率最高，這是由于濾膜結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的。濾膜孔徑尺寸過大會導(dǎo)致吸附放射性氣溶膠量較少，而濾膜孔徑尺寸過小時容易截留如蚊香燃燒形成的和大氣中灰塵的懸浮小粒徑顆粒覆蓋濾膜表面導(dǎo)致探測效率過低［2］。MCEM 濾膜和疏水PTFE 濾膜開孔均勻且孔隙大小一致，孔徑為與所測氣溶膠最大粒徑（0.4 μm）大小相當(dāng)時截留的氣溶膠量最多，故孔徑為0.45 μm 時探測效率最高。而PP 濾膜孔徑衡量標(biāo)準(zhǔn)稱為標(biāo)稱孔徑，這是指一系列網(wǎng)狀孔隙的平均值，實際上有相當(dāng)一部分的孔隙大小會高于標(biāo)稱孔徑［8］，這種不均勻結(jié)構(gòu)會導(dǎo)致孔徑?。?.22 μm）仍能截留較大顆粒氣溶膠，進(jìn)而截留氣溶膠量變多，故PP 濾膜在孔徑為0.22 μm 時探測效率最高。綜上所述，選擇孔隙均勻大小一致的濾膜更適合放射性氣溶膠取樣，對于孔隙均勻大小一致的濾膜可選用和天然氣溶膠粒徑最大值接近的孔徑。

2.2.2 濃度對探測效率的影響分析

不同孔徑疏水PTFE 濾膜、MCEM 濾膜和PP 濾膜的探測效率受氡濃度影響變化趨勢如圖5所示。

圖5 不同孔徑疏水PTFE (a)、MCEM (b)和PP (c)濾膜探測效率隨氡濃度的變化Fig.5 Detection efficiency vs. radon concentration for the hydrophobic PTFE (a), MCEM (b) and PP (c) filter membranes with different pore sizes

從圖5 可以看出，總體上三款濾膜同一孔徑下的探測效率均隨氡濃度升高逐漸減小。這是由于氡子體濃度會伴隨氡濃度升高而增大，進(jìn)而結(jié)合形成的氡子體氣溶膠濃度也會升高。故在相同采樣時間內(nèi)，高氡濃度下相比低氡濃度下吸附到濾膜表面上的氡子體氣溶膠更多，在濾膜表面形成的吸附層更厚，導(dǎo)致探測效率偏低。因此，在天然放射性氣溶膠測量時，需要注意氣溶膠濃度的影響。

3 拖尾指標(biāo)

3.1 拖尾指標(biāo)確定

在實際的放射性氣溶膠測量中，α 能譜產(chǎn)生低能拖尾主要有譜儀和非譜儀因素：非譜儀因素指的是一部分α粒子穿過取樣濾膜進(jìn)入夾層及測量過程α粒子在空氣層發(fā)生自吸收導(dǎo)致α粒子能量降低，產(chǎn)生低能拖尾。譜儀因素指的是α粒子以不同角度進(jìn)入到探測器靈敏區(qū)過程中會損失部分能量導(dǎo)致低能拖尾，同時受到電子學(xué)噪聲影響［14］。本實驗對濾膜拖尾指標(biāo)的研究以214Po 的7.68 MeV 特征峰為研究對象，為了量化拖尾程度，定義K為濾膜本身的性能造成的拖尾指標(biāo)［5］，有：

其中：ξ是濾膜表面收集特性，該特性是指濾膜的表面收集到的氣溶膠份額多少。濾膜表面收集特性越低，則越容易產(chǎn)生α 能譜拖尾。ξ可由式（7）計算得到［15］：

式中：M為第t道214Po 特征能量峰計數(shù)；S1為214Po 特征能量峰的高能部分（圖6 陰影部分）積分計數(shù)；S2為譜儀記錄214Po（7.68 MeV）核素α粒子能峰的總積分計數(shù)。

圖6 214Po核素特征峰和低能拖尾示意圖Fig.6 Schematic diagram of the characteristic peak of214Po and its low energy tailing

3.2 拖尾指標(biāo)對比分析

由實驗所測得的放射性氣溶膠α能譜數(shù)據(jù)得到S1、S2和M值，根據(jù)式（6）和（7）計算出不同孔徑疏水PTFE 濾膜、MCEM 濾膜和PP 濾膜在不同氡濃度下的拖尾指標(biāo)（表1～3）。

表1 不同孔徑疏水PTFE濾膜在不同氡濃度下的拖尾指標(biāo)Table 1 Tailing factor of the hydrophobic PTFE filter membrane with various pore size under different radon concentration

對比拖尾指標(biāo)K可以發(fā)現(xiàn)，三款濾膜中疏水PTFE 濾膜拖尾指標(biāo)最低，MCEM 濾膜拖尾指標(biāo)稍高于疏水PTFE膜，PP濾膜拖尾指標(biāo)最高，這主要與濾膜自身材質(zhì)結(jié)構(gòu)有關(guān)。同種濾膜的孔徑大小對α能譜拖尾的影響并不明顯。因此，對于α 能量分辨率要求高的放射性氣溶膠取樣環(huán)境可以考慮疏水PTFE濾膜，孔徑大小可結(jié)合探測效率要求來選擇。

表2 不同孔徑MCEM濾膜在不同氡濃度下的拖尾指標(biāo)Table 2 Tailing factor of the MCEM filter membrane with various pore size under different radon concentration

表3 不同孔徑PP濾膜在不同氡濃度下的拖尾指標(biāo)Table 3 Tailing factor of the PP filter membrane with various pore size under different radon concentration

4 結(jié)語

取樣濾膜影響著放射性氣溶膠監(jiān)測的測量效果，放射性氣溶膠測量時應(yīng)綜合考慮探測效率、α能譜拖尾和放射性氣溶膠濃度的影響來選擇材質(zhì)、孔徑和尺寸適宜的濾膜。通過本文研究可知：為了保證放射性氣溶膠測量時的高探測效率及減小α能譜拖尾的影響，盡可能選用具有孔隙均勻大小一致的濾膜；對于孔隙均勻大小一致的濾膜，為了提高測量時的探測效率，可選用和所測氣溶膠粒徑最大值接近的孔徑；另外，天然放射性氣溶膠測量時需注意氣溶膠濃度的影響。相同孔徑下，MCEM濾膜相比疏水PTFE 濾膜和PP 濾膜，探測效率最高，MCEM 濾膜適合于低濃度的天然氡子體放射性氣溶膠測量；疏水PTFE 濾膜相比MCEM 濾膜和PP 濾膜，對α 能譜測量拖尾影響最小，適合用于人工放射性氣溶膠測量；PP 濾膜作為取樣濾膜時探測效率低且對α 能譜測量拖尾影響大，不適合用于放射性氣溶膠取樣。