張 誠，林 劍

（上海理工大學(xué) 光電信息與計算機工程學(xué)院，上海 200093）

引言

光子納米射流（PNJ）是介電微球或微柱體的Mie 散射形成的電磁光束的焦點[1-3]，是一種高度局部化的波場，在適當?shù)恼彰鳁l件下，會直接出現(xiàn)在介電微球的后面[4-5]，由于其在亞波長尺度上的高強度聚焦，光子納米射流效應(yīng)具有廣泛的生物醫(yī)學(xué)和光子學(xué)應(yīng)用，例如粒子加速[6]、熒光成像[7]、拉曼光譜學(xué)[8-9]等。由于納米射流的橫向半高全寬可以小于 λ/2，因此光子納米射流能夠提高顯微鏡的分辨率[10-12]。

2004 年，Chen 等[13-15]發(fā)現(xiàn)當用一束平面波照射微米級尺度的微球時，微球后表面附近就會產(chǎn)生一個極窄的高強度亞波長衍射區(qū)域，這一現(xiàn)象被首次發(fā)現(xiàn)并稱之為光子納米射流[16]。使用高分辨率時域有限差分（FDTD）法進行數(shù)值模擬，發(fā)現(xiàn)光子納米射流的橫向半高全寬小于衍射極限，并且在幾個光波長上傳播而沒有顯著的衍射，作為一種近場聚焦，它的近場峰值的位置和強度取決于微球與其周圍介質(zhì)之間的折射率對比，以及微球的尺寸參數(shù)。

產(chǎn)生PNJ 的機制是一個復(fù)雜的散射、折射和衍射過程[17]。先前的研究結(jié)果表明，PNJ 的出現(xiàn)是因為照明場、散射場和衍射場之間的相長干涉。為了更好地理解PNJ 的產(chǎn)生機理，進行了系統(tǒng)的研究來考察各種參數(shù)的影響，例如折射率對比、微粒尺寸和形狀，還提出和實驗研究了幾種方法來控制和操縱PNJ 的強度、橫向和縱向尺寸。例如，在微球體上制造了各種功能結(jié)構(gòu)，以實現(xiàn)光子納米射流的束腰尺寸和工作距離的修改。然而，在大多數(shù)已發(fā)表的文獻中，平面波經(jīng)常被用作入射光束，只有少數(shù)研究小組在研究中采用了激光束。2011 年，Kim 等[18]通過實驗觀察并設(shè)計PNJ 時使用了激光源。2014年，Han 等[19]研究了微球狀體對高斯光束和零階貝塞爾光束的散射。Patel 等[20]使用高斯光束從微球的新月形折射率分布中產(chǎn)生高度受限的PNJ。目前已經(jīng)發(fā)展出多種不同外形結(jié)構(gòu)的微型介電體，如核殼球體[21-22]、折射率漸變微球[23]、平頂微球[24]以及截短微球[25-26]等。

由于徑向偏振光在焦點附近有較強的縱向分量[27]，縱向分量有較好的方向性，在幾個波長范圍內(nèi)無明顯發(fā)散[27]，因此其可以作為一種光學(xué)探針；由于其較高的強度，因此其可用于粒子加速或加工制造[28-30]；由于其比線偏振光有更小的光斑半徑，可以提供一種新的超顯微技術(shù)[31]，利用可見光來檢測和成像納米粒子，如蛋白質(zhì)、病毒粒子，甚至單個分子[32-33]，以及監(jiān)控在生物學(xué)、化學(xué)、材料科學(xué)和組織工程的許多領(lǐng)域中重要的分子合成和聚集過程。

本文設(shè)計了一種以圓環(huán)形微結(jié)構(gòu)作為產(chǎn)生光子納米射流的微型介電體，徑向偏振激光束作為入射光源，首先，通過一個高數(shù)值孔徑的物鏡聚焦，其次，在物鏡焦點附近使用圓環(huán)進行二次聚焦，產(chǎn)生的光子納米射流總強度相比未使用之前提高了約一個數(shù)量級，可實現(xiàn)最高90%的光束質(zhì)量，而且焦點一直位于介電體的外部，不受結(jié)構(gòu)和折射率大小的影響。

1 圓環(huán)聚焦產(chǎn)生光子納米射流的示意圖

本文設(shè)計的一種圓環(huán)形介電體聚焦的示意圖如圖1（a）所示，使用835 nm 徑向偏振光作為入射光源，為了縮小光斑尺寸，在初始條件下，使用一個數(shù)值孔徑為0.75 的顯微物鏡進行尺寸縮小，然后在物鏡焦點附近放置該圓環(huán)結(jié)構(gòu)進行二次聚焦。圖1（b）是圓環(huán)的結(jié)構(gòu)參數(shù)，R和r分別是圓環(huán)外半徑和內(nèi)半徑,δz是圓環(huán)與焦點的相對位置，初始條件下 δz為零，此時圓環(huán)位于焦點中心。

圖1 圓環(huán)聚焦模型及物鏡焦點區(qū)域強度分布圖Fig.1 Donut focusing model and intensity distribution of focus area of an objective lens

本文基于3D 時域有限差分法的光學(xué)仿真軟件FDTD Solutions 對該結(jié)構(gòu)進行仿真。初始條件下使用折射率為1.6 的聚苯乙烯作為圓環(huán)的材料。由于徑向偏振光在光束截面上呈環(huán)形模式的強度分布，而且在高數(shù)值孔徑聚焦條件下會有較強的縱向場分量，因此從結(jié)構(gòu)上可以推測環(huán)形介電體可以有效聚焦徑向偏振光。

通過矢量衍射理論得到徑向偏振光在焦點區(qū)域的強度分布理論公式[34]為

式中：Jn(kρsinθ) 為n 階貝塞爾函數(shù)；α=arcsin(NA/n)為最大的聚焦角度，直接取決于物鏡的數(shù)值孔徑；l(θ)為切趾函數(shù)；β 為光瞳半徑與束腰的比值，初始值設(shè)置為1。為了得到圓環(huán)聚焦前物鏡的焦平面分布，使用MATLAB 計算得到圖1（c）、（d）分別為經(jīng)過數(shù)值孔徑為0.75 的物鏡后焦點處的強度分布圖和橫向、縱向及總強度曲線圖。從圖中可以發(fā)現(xiàn)經(jīng)過高數(shù)值孔徑物鏡聚焦后縱向場強度得到了較大提高，幾乎與橫向分量強度相當，且在兩個波長范圍內(nèi)無明顯發(fā)散，此時焦點中心處的半高全寬（FWHM）約為2 個波長。

2 實驗仿真

為了進一步提高縱向場分量的強度，首先將圓環(huán)置于物鏡焦點處并使用FDTD Solutions 進行數(shù)值模擬。圓環(huán)的基本尺寸由焦點的橫向半高全寬決定，由于圓環(huán)結(jié)構(gòu)的特殊性，圓環(huán)兩個半徑之間存在固定關(guān)系（R≥r）。若R過大，光束則會從圓環(huán)內(nèi)部空心部分通過，并沒有起到聚焦作用，因此分析得出圓環(huán)半徑之間存在R?r≤1.00λ的關(guān)系。而當圓環(huán)太小時，無法有效接收焦點光束，因此在該數(shù)值孔徑下，嘗試設(shè)置了三組不同的R值，通過改變參數(shù)r和圓環(huán)與物鏡焦點沿光軸方向的相對位置 δz得到了三組曲線。

圖2 是半徑R分別為0.50 λ,0.75 λ,1.00 λ 時，通過改變r和 δz優(yōu)化得到的焦點總強度的放大倍數(shù)，Et和Et0分別是有無圓環(huán)聚焦時的強度，從曲線圖中可以發(fā)現(xiàn)，R較小時圓環(huán)有更強的聚焦能力，而且當r/R越大（最大不超過1），也就是說當R小且r與R尺寸接近時光子納米射流的強度高。不過在選擇圓環(huán)R時，需要根據(jù)物鏡焦點處半高全寬的尺寸作為選擇圓環(huán)半徑的標準。

圖2 光子納米射流強度的放大倍數(shù)與圓環(huán)半徑比例之間的關(guān)系Fig.2 The relationship between the magnification of photonic nanojet intensity and the ratio of donut radius

為了更直觀表現(xiàn)出圓環(huán)聚焦和微球聚焦的能力，選擇了相同半徑和相同折射率的微球和圓環(huán)，初始條件下，微球半徑為1.00 λ，圓環(huán)半徑分別為R=r=0.50 λ，也就是圖2 中黑色曲線在橫坐標為1 時的參數(shù)。

2.1 光子納米射流在x-z 平面的對比

圖3 為相同半徑下微球和微圓環(huán)聚焦的橫向和縱向聚焦的強度圖，圖3（a）、（b）分別為微球聚焦的橫向和縱向強度在x-z平面的強度分布圖。圖3（d）、（e）分別為圓環(huán)聚焦的橫向和縱向強度分布圖。從圖中不難發(fā)現(xiàn)，在相同條件下，微球聚焦的縱向場焦點位于球內(nèi)部，而圓環(huán)聚焦的縱向場位于外部，由于縱向場位于光軸，因此任何條件下縱向場都不會聚焦到圓環(huán)內(nèi)部，這是由光束性質(zhì)和圓環(huán)結(jié)構(gòu)決定的。圖3（c）、（f）是微球和圓環(huán)聚焦條件下沿z方向的歸一化強度圖，橫坐標表示從微型介電體中心沿光軸方向的距離，其中一個波長表示40 個網(wǎng)格單位，網(wǎng)格精度約20 nm。圖3（c）中垂直于x軸的紅色虛線為微球邊界，微球聚焦條件下光束焦點位于球內(nèi)部，而使用圓環(huán)產(chǎn)生的光子納米射流焦點不受結(jié)構(gòu)的影響。另外，從強度上來說，圓環(huán)比微球更有優(yōu)勢。

圖3 微球和圓環(huán)聚焦的橫向和縱向強度圖和總強度沿光軸方向曲線Fig.3 The transverse and longitudinal intensity diagrams and the total intensity curves along the optical axis of the microspheres and donut

2.2 光子納米射流在x-y 平面的對比

為了比較聚焦光斑大小，對x-y平面上的焦點強度分布進行分析，由于微球和圓環(huán)焦點并不在同一位置，因此我們所取的平面位于介電體后表面約20 nm 處，電場強度如圖4 所示。

圖4 微球和圓環(huán)邊界在x-y 平面上的強度圖和強度曲線圖Fig.4 Intensity graphs and intensity curves of microsphere and donut boundary on x-y plane

圖4（a）、（b）是相同半徑條件下微球和圓環(huán)聚焦的表面強度曲線圖,|Ex|2、|Ez|2和|Ex|2+|Ez|2分別是橫向分量、縱向分量和總場的強度。相比圖1（d）來說，無論是微球還是微圓環(huán)，這兩種結(jié)構(gòu)對縱向分量相對比例都有較大增強。通過微球和圓環(huán)的對比可以發(fā)現(xiàn)，縱向分量在焦點總強度占主導(dǎo)地位，從強度占比可以看出，微球焦點處縱向強度占比約70%，而圓環(huán)焦點處縱向強度占比89%。從強度歸一化曲線可以發(fā)現(xiàn)，相同條件下，圓環(huán)焦點強度是微球焦點強度的2 倍以上，因此圓環(huán)比微球具有更好的聚焦能力。除了強度上的變化，光束質(zhì)量也是一個重要參數(shù)，它描述的是焦平面上縱向場能量占總場能量的比例關(guān)系，將η=Φz/(Φz+Φr)定義為光束質(zhì)量，其中表示焦平面上的能量，Ei(r,0)表示焦平面上的徑向分量電場強度，表示焦平面上徑向分量的第一個零點位置，i表示縱向（z）或者橫向（r）分量。

圖4（c）、（d）是微球和圓環(huán)焦平面對應(yīng)的總強度和縱向強度的分布圖，光束質(zhì)量分別為64%和83%。從截面輪廓上看，微球總強度的輪廓與縱向輪廓差距較大，而圓環(huán)無明顯變化，這一現(xiàn)象可能是由于光束質(zhì)量的差異導(dǎo)致的。

2.3 光子納米射流在不同折射率下沿光軸方向的強度分析

圖5（a）、（b）分別是微球和圓環(huán)在不同折射率條件下沿光軸的強度分布曲線圖，強度以最大值進行歸一化處理。圖5（a）中原點為微球中心，黑色垂直點線為微球后邊界。從圖中曲線可以發(fā)現(xiàn)，微球邊界將光子納米射流分成兩個部分，在低折射率下焦點出現(xiàn)在微球外部，當折射率增大時，焦點逐漸內(nèi)移至微球內(nèi)部，且強度逐漸增大，而微球外強度逐漸減小。在圖5（b）圓環(huán)沿光軸方向的強度曲線圖中，隨著折射率增大，強度先增大后減小，在歸一化曲線圖中，強度在nc=1.8 時能達到最大強度，而且折射率對焦點的位置無明顯影響，并且由于圓環(huán)結(jié)構(gòu)的特殊性，焦點不會出現(xiàn)在圓環(huán)內(nèi)部。

圖5 微球和圓環(huán)在不同折射率下沿光軸方向的總強度曲線Fig.5 The total intensity curves along the optical axis of microsphere and donut with different refractive indexes

3 圓環(huán)在不同折射率和不同尺寸比例下的半高寬和光束質(zhì)量分析

除了光子納米射流的強度，半高全寬和光束質(zhì)量也是非常重要的參數(shù)，不同折射率下圓環(huán)半徑比例與半高寬的關(guān)系如圖6（a）所示，在低折射率時半高寬隨著圓環(huán)結(jié)構(gòu)比例的增大逐漸減小至半波長以下，而當折射率較高時，半高寬基本維持在二分之一波長以下，隨著結(jié)構(gòu)比的增大無明顯變化。圖6（b）為不同折射率下，圓環(huán)半徑比例與縱向光束質(zhì)量的關(guān)系曲線圖，同樣在低折射率時光束質(zhì)量偏低，增大半徑比例時會逐漸上升但不超過80%，而當折射率處在較高水平時，光束質(zhì)量幾乎穩(wěn)定在80%以上，最高可達到90%，此時的光子納米射流包含較強的縱向場分量，因此在高折射率下圓環(huán)具有更好的綜合特性。

圖6 不同折射率下圓環(huán)半徑比例與半高寬和光束質(zhì)量的關(guān)系曲線Fig.6 The relationship between the ratio of radius of the donut and the FWHM and the beam quality under different refractive indexes

4 結(jié)論

本文設(shè)計了一種新的圓環(huán)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生光子納米射流，通過調(diào)整圓環(huán)的結(jié)構(gòu)比例，折射率以及圓環(huán)與物鏡焦點的相對位置獲得超過90%的縱向光子納米射流，在高折射率下橫向半高寬小于半波長，其焦點強度相對于沒有圓環(huán)結(jié)構(gòu)時提高約一個數(shù)量級，而且相比于微球有更強的聚焦能力和不受結(jié)構(gòu)影響的焦點位置，因此其可以作為一種新的產(chǎn)生光子納米射流的微型介電體，從而在粒子加速、光刻、光學(xué)高密度存儲以及拉曼光譜中有著廣闊的應(yīng)用前景。