熊 瑞，張佳鈺，閆明偉，孫廣超，劉開(kāi)琪?

1) 中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所多相復(fù)雜系統(tǒng)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100190 2) 中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所南京綠色制造產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新研究院, 南京 211135

據(jù)世界衛(wèi)生組織(WHO)統(tǒng)計(jì)，全世界92%的人口正在呼吸受污染的空氣[1]. 來(lái)自工業(yè)制造和廢物焚燒的高溫含塵煙氣不僅會(huì)增加肺部疾病發(fā)生概率，過(guò)高的磁鐵礦微粒水平還會(huì)影響人的大腦[2?3]. 陶瓷膜具備耐高溫、耐腐蝕、抗熱震等特性[4?5]，是過(guò)濾高溫?zé)煔庾钣行У牟牧现?，已成功用于整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)(IGCC)等領(lǐng)域[6?9]. 陶瓷膜由多孔的支撐體層和膜層構(gòu)成. 當(dāng)過(guò)濾高溫?zé)煔鈺r(shí)，大部分塵粒會(huì)在陶瓷膜外形成灰餅層，少部分塵粒會(huì)進(jìn)入到陶瓷膜內(nèi). 沉積在陶瓷膜孔隙內(nèi)的塵粒會(huì)堵塞氣體流道，導(dǎo)致運(yùn)行阻力升高，過(guò)濾效率降低，進(jìn)而影響陶瓷膜的使用壽命[10?13].

對(duì)陶瓷膜脈沖反吹，可實(shí)現(xiàn)膜外表面灰餅層的部分脫除，以及膜孔隙內(nèi)沉積的煙塵粒子在線清洗，是降低運(yùn)行阻力、提升過(guò)濾性能最便捷的方式[14?15]. 實(shí)驗(yàn)研究表明，使用不同反吹設(shè)備或采用反吹操作參數(shù)清洗陶瓷膜時(shí)，臨時(shí)形成的灰餅層會(huì)被破壞，不過(guò)，陶瓷膜過(guò)濾壓降隨著運(yùn)行時(shí)間的增加而升高[16?18]. 受實(shí)驗(yàn)手段的限制，陶瓷膜孔道內(nèi)含塵煙氣的輸運(yùn)機(jī)制只能通過(guò)模擬研究獲得.Li等[19]采用拉格朗日法跟蹤膠體粒子模擬了粒子的沉積. Boccardo等[20]模擬了清潔床過(guò)濾時(shí)顆粒沉積的過(guò)程. 顏翠平[21]研究了脈沖噴射清洗過(guò)程中褶皺織物筒的沉積和清洗過(guò)程. 但是，很少有人模擬脈沖反吹時(shí)陶瓷膜孔隙內(nèi)煙塵粒子的沉積與脫附. 究其原因主要有兩點(diǎn)，其一，多孔陶瓷膜內(nèi)部孔道結(jié)構(gòu)復(fù)雜，從而造成陶瓷膜內(nèi)煙氣流動(dòng)軌跡復(fù)雜多變；其二，脈沖反吹時(shí)引入的高壓氣體會(huì)沖擊原有流場(chǎng)、壓力場(chǎng)以及煙塵運(yùn)動(dòng)路徑，因此很難捕捉到塵粒在陶瓷膜內(nèi)的沉積與脫附狀態(tài).

本工作分析了在過(guò)濾和脈沖反吹兩種工況下，塵粒在陶瓷膜孔道內(nèi)沉積和脫附機(jī)制，旨在了解煙塵粒子在陶瓷膜孔隙內(nèi)的流動(dòng)與沉積特性，以及脈沖反吹再生的最佳工藝參數(shù)，為理解陶瓷膜的性能衰減機(jī)制及應(yīng)用提供理論依據(jù).

1 建模及數(shù)值方法

1.1 物理模型

工作中的陶瓷膜結(jié)構(gòu)示意圖，如圖1所示. 陶瓷膜層附著在支撐體層表面，是有效過(guò)濾層. 支撐體層為過(guò)濾元件提供強(qiáng)度. 灰餅層在陶瓷膜工作時(shí)形成，由含塵煙氣中的塵粒在陶瓷膜表面附著、堆積而成，是主要過(guò)濾層. 在過(guò)濾初期或灰餅層被高壓反吹氣體破壞時(shí)，陶瓷膜層短暫地成為主要過(guò)濾層. 此時(shí)，陶瓷膜孔道內(nèi)塵粒沉積是過(guò)濾壓降升高的主要因素.

圖1 工作中的陶瓷膜示意圖Fig.1 Ceramic membrane in work

陶瓷膜的膜層由約10 μm的陶瓷顆粒燒結(jié)而成，各顆粒間由三維頸部連接. 考慮到建模的復(fù)雜性，模擬收斂的難度以及微小頸部對(duì)流動(dòng)的有限影響，本文建立的模型忽略了三維頸部，結(jié)構(gòu)與郎瑩等[22]提到的類(lèi)似. 陶瓷顆粒簡(jiǎn)化為圓形，直徑10 μm. 適用于高溫氣體過(guò)濾的陶瓷膜孔隙率在40%到50%之間. 考慮到陶瓷顆粒立方最密堆積、六方最密堆積、立方體心堆積和簡(jiǎn)單立方堆積的比例變化，本文建立了孔隙率為40%、45%和50%的三個(gè)模型. 為了實(shí)現(xiàn)高效、低阻過(guò)濾，陶瓷膜層的厚度一般在100 μm至150 μm之間，本文陶瓷膜層厚度采用120 μm. 三個(gè)模型的孔徑分布在0～10 μm之間，如圖2所示. 圖中N表示為陶瓷膜的孔隙數(shù)量. 為避免模擬誤差，流體區(qū)域的入口和出口分別設(shè)置了20 μm緩沖區(qū)域.

圖2 不同孔隙率下的孔隙直徑分布圖Fig.2 Pore diameter distribution with porosities of 40%, 45%, and 50%

1.2 數(shù)學(xué)模型

1.2.1 控制方程

1.2.2 邊界條件及沉積機(jī)制

計(jì)算分為過(guò)濾過(guò)程和反吹過(guò)程. 過(guò)濾氣流的溫度T1為 1073 K，流速u(mài)為 1～3 m·min?1，壓力P1為 0.1 MPa. 反吹氣流溫度T2為 293 K，反吹壓力P2為 0.1～0.5 MPa. 煙塵流量為 0.00556 kg·s?1，煙塵顆粒直徑為0.1～1 μm，直徑采用rosin-rammler分布. 煙氣由左側(cè)以一定速度進(jìn)入陶瓷膜，從右側(cè)流出；反吹氣體的出入口與過(guò)濾煙氣相反.

煙塵顆粒在陶瓷膜內(nèi)沉積有三種機(jī)制：因陶瓷膜孔徑小于塵粒直徑產(chǎn)生的直接攔截，因塵粒撞擊陶瓷膜顆粒產(chǎn)生的慣性攔截和由于氣體做布朗運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生的擴(kuò)散攔截. 陶瓷膜攔截的塵粒數(shù)量越多，陶瓷膜內(nèi)沉積的塵粒濃度越高，單位時(shí)間的沉積率越低，陶瓷膜過(guò)濾越接近穩(wěn)定狀態(tài). 通過(guò)監(jiān)測(cè)每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)進(jìn)入陶瓷膜的煙塵顆粒質(zhì)量min和離開(kāi)陶瓷膜的mout，通過(guò)式（10）得到瞬時(shí)的煙塵顆粒沉積率ηdeposit. 統(tǒng)計(jì)某個(gè)時(shí)刻沉積在陶瓷膜內(nèi)塵粒的質(zhì)量mtotal，除以陶瓷膜的面積A，可以得到塵粒沉積濃度Cdeposit，見(jiàn)式（11）.

陶瓷膜再生的程度可用反吹時(shí)沉積顆粒脫附陶瓷膜的比例表示，即脫附率ηremove. 反吹時(shí)，通過(guò)監(jiān)測(cè)每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)離開(kāi)陶瓷膜的質(zhì)量mremove，除以陶瓷膜內(nèi)初始沉積塵粒的質(zhì)量minitial，通過(guò)式（12）得到沉積顆粒的脫附率.

1.3 網(wǎng)格無(wú)關(guān)性檢驗(yàn)

為消除網(wǎng)格劃分對(duì)模擬結(jié)果的影響，模擬了不同網(wǎng)格數(shù)下不同孔隙率的陶瓷膜壓降，結(jié)果如圖3所示. 采用圖3 中流動(dòng)速度為 1 m·min?1時(shí)的壓降，根據(jù)Ergun方程計(jì)算平均有效煙塵顆粒直徑，如圖4所示. 當(dāng)模擬值與計(jì)算的理論誤差在5%以內(nèi)時(shí)，網(wǎng)格數(shù)與計(jì)算結(jié)果無(wú)關(guān). 因此，孔隙率ε為40%、45%和50%的模型分別采用477641、595528和556044個(gè)網(wǎng)格時(shí)，可以確保計(jì)算結(jié)果與網(wǎng)格無(wú)關(guān).

圖3 不同孔隙率下流速和壓降的關(guān)系曲線Fig.3 Pressure drop in different filtration velocities with porosities of 40%, 45%, and 50%

圖4 不同孔隙率下網(wǎng)格數(shù)量和有效顆粒直徑的關(guān)系曲線Fig.4 Effective grain size in different mesh cell numbers with porosities o f 40%, 45%, and 50%

2 結(jié)果和討論

2.1 過(guò)濾性能

陶瓷膜的過(guò)濾性能可由塵粒沉積濃度和沉積率表示，與過(guò)濾時(shí)間、過(guò)濾速度和陶瓷膜孔隙率等因素相關(guān). 不同過(guò)濾速度下，沉積塵粒濃度與沉積率隨沉積時(shí)間變化曲線如圖5所示. 圖中的小視窗是0.005～0.02 s的細(xì)節(jié)圖. 可以看出，隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，塵粒沉積濃度先快速增加后緩慢增加，最終達(dá)到穩(wěn)態(tài). 流速越小，達(dá)到穩(wěn)態(tài)所需時(shí)間越長(zhǎng)，沉積塵粒數(shù)越多. 沉積率隨過(guò)濾時(shí)間的變化趨勢(shì)與沉積塵粒濃度相反. 塵粒的沉積機(jī)制與受力相關(guān). 熱泳力和布朗力對(duì)塵粒運(yùn)動(dòng)的影響可以忽略. 壓力沿流動(dòng)方向逐漸降低，壓力梯度力是塵粒沉積的阻力. 當(dāng)塵粒與陶瓷膜碰撞時(shí)，流體對(duì)塵粒的曳力是塵粒脫附的推動(dòng)力. 故流速降低時(shí)，塵粒在陶瓷膜孔道內(nèi)沉積量越大. 因此，陶瓷膜在過(guò)濾時(shí)，氣體流速不宜超過(guò) 1 m·min?1，實(shí)際陶瓷膜使用過(guò)程中推薦流速也在 1 m·min?1[9]左右.

圖5 不同過(guò)濾速度下塵粒沉積濃度和沉積率隨時(shí)間變化曲線. （a）塵粒沉積濃度；（b）沉積率Fig.5 Concentration of deposition dust particles and deposition rate at differrent times with filtration velocities of 1 m·min?1, 2 m·min?1, and 3 m·min?1:(a) concentration of deposition dust particles; (b) deposition rate

過(guò)濾速度為 1 m·min?1時(shí)，孔隙率與沉積煙塵濃度、沉積率的關(guān)系曲線如圖6所示. 孔隙率為40%、45%、50%的陶瓷膜內(nèi)煙塵沉積規(guī)律幾乎一致，約在0.015 s達(dá)到穩(wěn)態(tài)過(guò)濾. 沉積率變化趨勢(shì)與顆粒濃度變化趨勢(shì)相反. 過(guò)濾開(kāi)始時(shí)，灰塵顆粒大部分沉積在陶瓷膜顆粒表面，在陶瓷膜顆粒表面形成比較厚的灰餅層后，進(jìn)入膜孔隙的塵粒非常細(xì)小，如果進(jìn)入膜孔隙的塵粒表面沒(méi)有黏附性物質(zhì)，且不考慮靜電力作用，這些塵粒難以沉積.塵粒容易在孔隙率大的陶瓷膜孔道內(nèi)沉積. 這是因?yàn)樵诳紫吨睆椒植家欢〞r(shí)，塵粒在一段孔道內(nèi)沉積的概率是一定的. 但是，陶瓷膜孔隙率越大表明孔隙數(shù)量越多，流道越長(zhǎng)，因此沉積的塵粒數(shù)量越多.

圖6 不同孔隙率下沉積塵粒濃度和沉積率隨時(shí)間變化曲線. （a）塵粒沉積濃度；（b）沉積率Fig.6 Concentration of deposition dust particles and deposition rate at different times with the porosities of 40%, 45%, and 50%: (a) concentration of deposition dust particles; (b) deposition rate

采用不同孔隙率的陶瓷膜過(guò)濾不同流速的煙氣時(shí)，穩(wěn)態(tài)過(guò)濾下塵粒分布圖，如圖7所示. 對(duì)比圖7（a）和圖7（b），可以看出，過(guò)濾速度越低，煙氣湍流程度越低，陶瓷膜截留塵粒越多. 對(duì)比圖7（b），圖7（c）和圖7（d），可以看出，陶瓷膜孔隙率越小，塵粒運(yùn)動(dòng)更貼合煙氣. 流速較高時(shí)，塵粒與陶瓷膜內(nèi)壁碰撞多，使得堆積、團(tuán)聚概率增加.隨著沉積時(shí)間的延長(zhǎng)，沉積的塵粒與陶瓷膜之間會(huì)相互擴(kuò)散，導(dǎo)致結(jié)合力增大，會(huì)增加反吹清灰難度. 因此，在制備陶瓷膜的過(guò)程中，陶瓷膜孔徑分布一定時(shí)，適當(dāng)增加孔隙率有利于提高過(guò)濾效率的，但孔隙率越大會(huì)帶來(lái)陶瓷膜強(qiáng)度的降低，因此孔隙率也有上限. 這與實(shí)際過(guò)濾用陶瓷膜制備過(guò)程中孔隙率控制在40%～50%相一致.

圖7 不同過(guò)濾速度和孔隙率下沉積塵粒分布圖. （a）u = 3 m·min?1，ε = 40%；（b）u = 1 m·min?1，ε = 40%；（c）u = 1 m·min?1，ε = 45%；（d）u =1 m·min?1，ε = 50%Fig.7 Distribution of deposition dust particles at different filtration velocities and porosities: (a) u = 3 m·min?1, ε = 40%; (b) u = 1 m·min?1, ε = 40%;(c) u = 1 m·min?1, ε = 45%; (d) u = 1 m·min?1, ε = 50%

2.2 反吹性能

2.2.1 反吹壓力

當(dāng)陶瓷膜過(guò)濾達(dá)到穩(wěn)態(tài)（過(guò)濾速度 1 m·min?1，壓力0.1 MPa），采用不同壓力對(duì)陶瓷膜進(jìn)行反吹清洗，反吹壓力對(duì)塵粒沉積濃度和塵粒脫附率的關(guān)系曲線如圖8所示. 可以看出，反吹時(shí)塵粒沉積量迅速減少，之后保持穩(wěn)定，到0.017 s左右沉積塵粒幾乎全部被反吹出通道. 由反吹時(shí)間對(duì)塵粒沉積量的分析發(fā)現(xiàn)，采用0.1 MPa的反吹壓力似乎能夠?qū)m粒更快反吹出系統(tǒng). 分析0.1 MPa反吹壓力下塵粒分布和壓降分布（圖9），塵粒分布在出口，也就是說(shuō)塵粒依然沿著原路徑從潔凈端逃離陶瓷膜. 這可能是因?yàn)槟M設(shè)置時(shí)從出口和入口離開(kāi)模擬系統(tǒng)的塵粒都被計(jì)算為去除顆粒. 因此，反吹壓力應(yīng)高于過(guò)濾壓力才能將沉積塵粒去除.

圖8 反吹時(shí)間與沉積塵粒濃度和塵粒脫附率關(guān)系. （a）沉積塵粒濃度；（b）塵粒脫附率Fig.8 Concentration of deposition dust particles and dust removal rate at different times with the pulse jet blowback pressures of 0.1, 0.3, and 0.5 MPa:(a) concentration of deposition dust particles; (b) dust removal rate

圖9 反吹時(shí)塵粒分布圖（a）和壓力分布圖（b）Fig.9 Distribution of dust particles (a) and pressure (b) at a pulse jet blowback pressure of 0.1 MPa and blowback time of 0.006 s

反吹壓力為 0.3 MPa 和 0.5 MPa，反吹 0.008 s時(shí)，塵粒分布如圖10所示. 反吹壓力越大，經(jīng)過(guò)相同反吹時(shí)間，膜內(nèi)沉積塵粒脫附數(shù)量越多. 反吹進(jìn)行時(shí)，熱泳力，壓力梯度力和曳力與反吹氣體方向一致. 但是，結(jié)合圖8分析，反吹壓力采用0.3 MPa和 0.5 MPa，塵粒完全脫附所需時(shí)間均在 0.02 s左右. 延長(zhǎng)反吹時(shí)間會(huì)增加高壓氣體消耗量，同時(shí)增加了氣體排放量. 增大反吹壓力使氣罐的工作壓力增大，導(dǎo)致運(yùn)行成本增加. 同時(shí)，大量低溫反吹氣體高速通過(guò)陶瓷膜時(shí)，抗熱震性能差的陶瓷膜也容易斷裂. 因此，反吹氣體壓力應(yīng)在0.3 MPa左右.

圖10 不同反吹壓力下塵粒分布圖. （a）P2 = 0.3 MPa，T = 0.008 s；（b）P2 = 0.5 MPa，T = 0.008 sFig.10 Dust particle distribution under different blowback pressures: (a) P2 = 0.3 MPa, T = 0.008 s; (b) P2 = 0.5 MPa, T = 0.008 s

2.2.2 脈沖反吹時(shí)間間隔

模擬過(guò)程如下：過(guò)濾速度 1 m·min?1，過(guò)濾壓力為 0.1 MPa，達(dá)到穩(wěn)態(tài)過(guò)濾（0.03 s）后，采用 0.3 MPa的反吹壓力進(jìn)行反吹，系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)態(tài)（0.05 s）后，開(kāi)始第二次過(guò)濾，系統(tǒng)再次達(dá)到穩(wěn)態(tài)后結(jié)束模擬. 陶瓷膜工作時(shí)間與沉積塵粒量的關(guān)系曲線如圖11所示. 圖12是沉積塵粒分布圖和壓力分布圖. 當(dāng)過(guò)濾達(dá)到穩(wěn)態(tài)（0.03 s）時(shí)，進(jìn)行反吹，到 0.05 s沉積塵粒幾乎全部被反吹出陶瓷膜. 第二次過(guò)濾時(shí)，沉積塵粒數(shù)在0.031～0.06 s激增. 這是由于反吹的高壓氣流擾亂了陶瓷膜內(nèi)壓力分布，導(dǎo)致氣流受阻，進(jìn)而沉積顆粒數(shù)激增. 在 0.061～0.094 s，膜內(nèi)氣壓逐步回歸到過(guò)濾氣壓，沉積顆粒數(shù)震蕩后恢復(fù)穩(wěn)定. 0.095 s后進(jìn)入到穩(wěn)態(tài)過(guò)濾. 在 0.3 MPa 的反吹壓力下，0.02 s的反吹可以將沉積于陶瓷膜孔道內(nèi)煙塵吹出，從而實(shí)現(xiàn)120 μm陶瓷膜的迅速重生.

圖11 陶瓷膜工作時(shí)間對(duì)沉積塵粒濃度和沉積速率的影響Fig.11 Concentration of deposition dust particles and dust deposition rate during filtration and pulse jet cleaning

圖12 不同時(shí)間下沉積塵粒和壓力分布圖. （a）0.03 s；（b）0.035 s；（c）0.095 sFig.12 Distribution of dust particles and pressure under different time: (a) 0.003 s, (b) 0.035 s, (c) 0.095 s

若采用內(nèi)徑 40 mm，外徑 60 mm，長(zhǎng) 1.5 m 的陶瓷膜管，過(guò)濾1000 ℃煙塵平均直徑在0.5 μm的煙氣，膜內(nèi)沉積塵粒脫附的時(shí)間應(yīng)在13 s左右. 假設(shè)陶瓷膜管底端離過(guò)濾裝置的煙塵出口1 m，不考慮塵粒之間的影響，采用Stokes定律計(jì)算，塵粒從陶瓷膜管最頂端沉降到煙塵出口所需時(shí)間在439 s.因此，兩次脈沖反吹時(shí)間間隔應(yīng)在452 s.

3 結(jié)論

本文模擬了陶瓷膜在過(guò)濾與脈沖反吹時(shí)，含塵煙氣在膜孔道內(nèi)的流動(dòng)，塵粒沉積以及脫附過(guò)程，分析了造成陶瓷膜性能衰減的因素，獲得了反吹再生的最佳參數(shù). 本文得到的結(jié)論如下：

（1）在穩(wěn)態(tài)過(guò)濾時(shí)，曳力和壓力梯度力是煙塵在陶瓷膜孔道內(nèi)沉積的阻力. 在孔道直徑分布一定的情況下，孔隙率大的陶瓷膜，因擴(kuò)散攔截和慣性攔截作用更強(qiáng)，堵塞在孔道內(nèi)的塵粒更多. 在陶瓷膜的制備中，當(dāng)陶瓷膜顆粒的粒度一定時(shí)，增加陶瓷膜孔隙率可提高陶瓷膜的過(guò)濾效率并降低阻力. 在陶瓷膜的使用過(guò)程中，過(guò)濾速度不宜高于1 m·min?1.

（2）在反吹清洗時(shí)，曳力、熱泳力和壓力梯度力是膜內(nèi)沉積顆粒脫附的推動(dòng)力，隨反吹壓力的升高煙塵脫附率增加. 在 1 m·min?1，0.1 MPa 的過(guò)濾條件下，0.3 MPa下反吹 0.02 s可以將沉積于陶瓷膜孔道內(nèi)的煙塵吹出，可實(shí)現(xiàn)孔隙率為40%，厚度為120 μm陶瓷膜迅速重生. 增加反吹壓力和延長(zhǎng)反吹時(shí)間對(duì)于塵粒的脫附效果無(wú)明顯改善.

（3）采用脈沖反吹內(nèi)徑 40 mm，外徑 60 mm，長(zhǎng) 1.5 m 的陶瓷膜管時(shí)，塵粒脫附時(shí)間在 13 s，脈沖反吹時(shí)間間隔應(yīng)高于452 s.