黃廣偉 吳坤 陳曄 李林祥 張思遠(yuǎn) 王尊剛 朱紅英

周春芝1)? 張逸韻2)3)? 劉志強(qiáng)2)3) 伊?xí)匝?)3) 李晉閩2)3)

1) (國民核生化災(zāi)害防護(hù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 102205)

2) (中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所照明研發(fā)中心, 北京 100083)

3) (中國科學(xué)院大學(xué)材料科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院, 北京 100190)

(2021 年5 月12 日收到; 2021 年6 月9 日收到修改稿)

1 引 言

14 MeV 能區(qū)中子是國際標(biāo)準(zhǔn)化組織推薦的一系列參考輻射場之一[1], 其注量率的準(zhǔn)確測量是中子計(jì)量的重要內(nèi)容, 在核參數(shù)測量、反應(yīng)堆設(shè)計(jì)和運(yùn)行、中子核技術(shù)應(yīng)用及中子計(jì)量儀表的校準(zhǔn)等方面均有應(yīng)用, 具有重要意義[2,3]. 由于其測量的準(zhǔn)確程度直接影響到其他中子參數(shù)的準(zhǔn)確性, 因此人們一直致力于減少它的測量不確定度. 14 MeV 能區(qū)中子主要由T(d, n)4He 反應(yīng)產(chǎn)生, 通過該反應(yīng), 中子產(chǎn)額可達(dá)到1012n/s 甚至更高, 個(gè)別反應(yīng)堆中子源在堆的活性區(qū)注量率可達(dá)1015—1016n/(cm2·s)[4].在這樣的束流強(qiáng)度下, 以硅為代表的傳統(tǒng)半導(dǎo)體材料極易受到輻射損傷, 導(dǎo)致探測器性能變差, 使測量結(jié)果變得不可靠. 金剛石材料具有強(qiáng)耐輻照能力強(qiáng)、載流子遷移率高、熱導(dǎo)率高等優(yōu)點(diǎn)[5-8], 是制備輻射探測器的理想材料. 近年來單晶金剛石材料生長技術(shù)日益成熟[9], 金剛石探測器在能譜和計(jì)數(shù)方面的應(yīng)用成為可能, 目前已經(jīng)應(yīng)用于α 粒子、電子[10]、X 射線和γ射線[11]的測量. 此外12C可與快中子相互作用產(chǎn)生獨(dú)立的特征峰, 因此其特別適合用于14 MeV 能區(qū)中子場的準(zhǔn)確測定[12-15]. 本文介紹了高性能金剛石中子探測器的制備工藝, 并搭建中子監(jiān)測系統(tǒng)測試了其對于14 MeV 中子的響應(yīng), 最后與基于不同核數(shù)據(jù)庫的蒙特卡羅仿真結(jié)果進(jìn)行對比.

2 實(shí)驗(yàn)介紹

2.1 金剛石探測器

利用Element Six 公司生產(chǎn)的商品化電子級單晶金剛石材料制備快中子探測器, 尺寸為4.5 mm ×4.5 mm × 0.3 mm, 電子順磁共振表征結(jié)果顯示其氮雜質(zhì)含量低于5 × 10–9, 二次離子質(zhì)譜表征結(jié)果顯示其硼雜質(zhì)含量低于1 × 10–9, 對于0.5 mm厚度的單晶金剛石, 其電荷收集效率典型值大于95%[16]. 首先使用濃硫酸和雙氧水按體積比1∶1 配置氧化劑, 對材料表面進(jìn)行氧化處理, 去除表面石墨相以提高薄膜表面質(zhì)量, 降低表面漏電流; 然后在此基礎(chǔ)上進(jìn)行電極制備, 采用金屬-半導(dǎo)體-金屬(metal-semiconductor-metal, MSM)結(jié)構(gòu), 通過硬掩膜分別在材料兩側(cè)蒸鍍Ti (50 nm)和Au (200 nm),隨后在氮?dú)鈿夥蘸?00 ℃溫度下退火10 h, 以保證電極與材料形成良好的歐姆接觸; 最后利用導(dǎo)電銀漿和金線將探測器鍵合在印刷電路板上, 并利用共地射頻連接器進(jìn)行封裝. 探測器的結(jié)構(gòu)和實(shí)物如圖1 所示.

圖1 (a) 金剛石探測器結(jié)構(gòu); (b) 探測器實(shí)物Fig. 1. (a) The schematic diagram of the single-crystal diamond detector structure; (b) the as-fabricated device for test.

2.2 金剛石探測器快中子測量原理

14 MeV 快中子與12C 主要發(fā)生的反應(yīng)如表1所示[17]. 其中12C(n, α)9Be 的反應(yīng)產(chǎn)物能量明顯高于其他反應(yīng)道的產(chǎn)物能量, 會在能譜上形成獨(dú)立的特征峰, 因此可利用該反應(yīng)進(jìn)行14 MeV 快中子監(jiān)測.

表1 12C 與中子主要相互作用方式Table 1. Main interaction modes between 12C and neutron.

2.3 測試裝置及流程

實(shí)驗(yàn)測量系統(tǒng)如圖2 所示. 14 MeV 中子由中國工程物理研究院K-400 型中子發(fā)生器提供, 金硅面壘探測器用于監(jiān)測中子產(chǎn)額, 金剛石探測器放置于束流夾角約96°處以保證出射中子能量的單色性, 與氚靶距離為26.5 cm. 前置放大器型號為ORTEC 142 AH(電荷靈敏), CAEN Hexagon 型數(shù)字多道分析儀用于為前放提供工作電壓、為探測器提供偏置電壓(150 V)及對前放輸出信號進(jìn)行數(shù)字梯形濾波成型和能譜測量, 計(jì)算機(jī)上利用Quantus軟件進(jìn)行能譜分析, 主要包括死時(shí)間修正和特征峰參數(shù)提取.

圖2 (a) 金剛石探測器中子能譜測量系統(tǒng); (b) 14 MeV中子測量實(shí)驗(yàn)場景Fig. 2. (a) Schematic diagram of the setup for measurement of neutron spectrum; (b) experimental scenario for measurement of 14 MeV neutrons.

3 蒙特卡羅模擬

Geant4 是由CERN RD44 組開發(fā)的用于模擬粒子通過物質(zhì)過程的通用工具包, 廣泛應(yīng)用于粒子物理與核物理、加速器設(shè)計(jì)、空間工程和醫(yī)學(xué)物理中[18]. 采用Geant4 程序10.5 版本中的QGSP_BERT_HP 模型, 截面庫分別選用ENDF-VIII.0(美國)、JEFF-3.3(歐洲)、BROND-3.1(俄羅斯)、JENDL-4.0u (日本)和CENDL-3.1 (中國)五大公認(rèn)的評價(jià)核數(shù)據(jù)庫, 其中CENDL-3.1 數(shù)據(jù)庫中12C的截面是使用UNF 代碼系統(tǒng)進(jìn)行理論計(jì)算得到的, 該系統(tǒng)包含球型光學(xué)模型、統(tǒng)一的Hauser-Feshbach 理論和激子模型等, 并結(jié)合了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行評估[19]. 本次模擬記錄了3000 萬個(gè)14 MeV 單能中子入射在金剛石探測器中的能量沉積及對應(yīng)的粒子種類, 探測器的幾何形狀、密度、源距、入射角等參數(shù)與實(shí)際實(shí)驗(yàn)環(huán)境保持一致.

Geant4 的運(yùn)行結(jié)果以步(step)形式輸出, 每個(gè)step 中包含事件號(event)、粒子種類及其在該step 中沉積的能量, 同一個(gè)event 可能包含多個(gè)step. 以CENDL-3.1 庫為例, 統(tǒng)計(jì)每個(gè)step 下能量沉積不為0 的不同粒子, 其占比如圖3 所示.

由圖3 可知, 產(chǎn)生能量沉積的粒子主要包括散射導(dǎo)致的12C,12C(n, α)9Be 反應(yīng)產(chǎn)生的α 粒子和9Be 粒子、伴隨核反應(yīng)產(chǎn)生的γ射線和電子, 以及極少量的13C 和其他與空氣相互作用產(chǎn)生的16O,15N 等粒子. 篩選其中主要成分, 將某一種粒子所在event 的各個(gè)step 能量沉積進(jìn)行累加, 并放到劃分的能量區(qū)間中, 統(tǒng)計(jì)各個(gè)區(qū)間的粒子個(gè)數(shù)并進(jìn)行最大值歸一化, 得到圖4.

圖3 沉積能量粒子及其占比Fig. 3. Energy-deposited particles and their proportion.

從圖4(b)和圖4(c)可以看出,9Be 與α 粒子所在事件沉積能量相同, 因此為同一事件, 即9Be與α 粒子總是成對產(chǎn)生, 證明了12C(n, α)9Be 反應(yīng)的發(fā)生, 這也是能譜中12C(n, α)9Be 特征峰的成因;圖4(e)和圖4(f)中,γ射線和電子所在事件沉積能量也與該反應(yīng)相同, 證明反應(yīng)會伴隨γ射線和電子產(chǎn)生; 由于12C 與中子發(fā)生碰撞沉積能量較低, 基本不影響特征峰的計(jì)數(shù); 此外, 圖4(c)中還有少部分α 粒子來自于12C(n, 3α)反應(yīng). 最終能量沉積譜的仿真結(jié)果如圖5 所示.

圖4 不同粒子所在事件能量沉積情況 (a) 12C 能量沉積; (b) 9Be 能量沉積; (c) α 粒子能量沉積情況; (d) 13C 能量沉積;(e) γ 射線能量沉積; (f) 電子能量沉積Fig. 4. Energy deposition for different particles in their events: (a)–(f) are for 12C, 9Be, alpha particles, 13C, gamma rays and electrons, respectively.

圖5 不同核數(shù)據(jù)庫能量沉積對比(內(nèi)插圖是能量沉積譜的局部放大)Fig. 5. Comparison of energy deposition calculated via different nuclear databases. A close-up view of the energy-deposition spectra is in the inset.

從圖5 中可以看出, 各個(gè)中子核數(shù)據(jù)庫的計(jì)算結(jié)果主要有以下幾點(diǎn)區(qū)別: 一是在于12C 散射部分的差異, CENDL-3.1 庫在散射部分粒子數(shù)相對更多; 二是對于12C(n, 3α)反應(yīng), 其他幾種數(shù)據(jù)庫在能量范圍約5—8 MeV 區(qū)間內(nèi)沉積能量粒子數(shù)基本為0, CENDL-3.1 庫可以相對較好的計(jì)算出該反應(yīng)的結(jié)果; 三是對于12C(n, α)9Be 反應(yīng)的探測效率, 各個(gè)數(shù)據(jù)庫之間存在一定差異, 其中JENDL-4.0u 庫的探測效率計(jì)算結(jié)果略高于其他數(shù)據(jù)庫. 各個(gè)方法的特征峰位及散射邊界能量值基本一致.

4 能量刻度與能譜展寬方法

需要指出的是, 由于統(tǒng)計(jì)漲落、電子學(xué)噪聲等存在, 實(shí)測能譜往往存在一定展寬, 與仿真計(jì)算能譜之間不可避免地存在差異, 為了使二者保持一致, 通常需要對仿真譜進(jìn)行高斯展寬. 另外實(shí)測能譜的道數(shù)和能量刻度關(guān)系往往和仿真譜不一致, 因此需要進(jìn)行能譜計(jì)數(shù)的重分配.

4.1 能量刻度

為了將仿真能譜的能量刻度與實(shí)測譜調(diào)整一致, 這里首先給出能譜計(jì)數(shù)重分配的方法: 設(shè)實(shí)測譜為S, 計(jì)數(shù)重分配后能譜為S',S在第j道的計(jì)數(shù)為Sj, 對應(yīng)的能量為Ej,S'在第i道的計(jì)數(shù)為Si′,對應(yīng)的能量為Ei′,j= 1, 2, ···,M,i= 1, 2, ···,N,M和N分別為S和S'的總道數(shù).Ej的值根據(jù)S的能量刻度信息確定. 對于Ei′, 因?yàn)镾'與仿真能譜具有相同的能量刻度關(guān)系, 可知第i道對應(yīng)的能量為ikeV:

能譜的本質(zhì)可認(rèn)為是不同能量射線的概率密度函數(shù), 設(shè)該函數(shù)為f(E),E為能量, 能譜S的計(jì)數(shù)與f(E)的關(guān)系可以表示為

假設(shè)在S每一道內(nèi)的計(jì)數(shù)是隨能量均勻分布的, 可以利用Sj反求f(E) :

那么由S到S'的能譜計(jì)數(shù)重分配方法為

4.2 能譜展寬

通常來講, 可以通過抽樣與高斯隨機(jī)數(shù)結(jié)合的方式進(jìn)行展寬, 但是此方法所需的運(yùn)算量很大, 且得到的展寬結(jié)果中會伴有統(tǒng)計(jì)漲落, 導(dǎo)致展寬后的能譜響應(yīng)不夠光滑. 這里利用高斯展寬矩陣實(shí)現(xiàn)展寬. 設(shè)D為道數(shù)為N的未展寬仿真譜,G為N×N大小的高斯展寬矩陣,Gi,j為G的第i行第j列的值,FWHMj為D的第j列對應(yīng)的FWHM 值, 則有

其中,uj和σj分別為高斯的中心和標(biāo)準(zhǔn)差,aj為歸一化系數(shù), 計(jì)算方法為

將G和D相乘即可完成展寬, 得到展寬后仿真譜A:

上述展寬方法可以靈活調(diào)整FWHM 刻度信息, 并且可以得到光滑的系統(tǒng)響應(yīng)矩陣.

對于FWHM 刻度, 這里借鑒了γ譜處理中的高斯展寬系數(shù)確定方法[20], 即

其中a,b,c均為待定展寬系數(shù);E為刻度后的能量;FWHM(E)是沉積能量E處的展寬. 由于本次實(shí)驗(yàn)單能中子僅有14 MeV 一個(gè)測量點(diǎn), 因此采用特征峰匹配最優(yōu)的方法來確定展寬系數(shù), 設(shè)aopt,bopt,copt分別為a,b,c的最優(yōu)估計(jì)值, 則可通過求解(9)式得到aopt,bopt,copt:其中Pstart和Pend分別是特征峰位起始道和終止道,Sn是實(shí)測譜,Sn'(a,b,c)是使用一組a,b,c參數(shù)展寬后的仿真譜.

最終得到的仿真能譜與實(shí)測譜的結(jié)果對比如圖6 所示. 這里展示了CENDL-3.1 截面庫的結(jié)果.從圖6 中可以看出, 仿真譜與實(shí)測譜的特征峰經(jīng)過展寬和能量刻度、道址分配后基本吻合, 幾個(gè)12C散射峰位也與實(shí)測譜一致, 實(shí)測譜中出現(xiàn)了一定程度的低能拖尾和少量高能拖尾. 低能拖尾的成因主要有以下兩點(diǎn): 一是探測器的電荷收集不完全, 二是少部分在探測器邊緣發(fā)生的核反應(yīng)產(chǎn)生的帶電粒子射出探測器, 能量未能完全沉積. 而高能拖尾則是由于在探測器有限的響應(yīng)時(shí)間內(nèi), α 粒子和9Be 粒子與低能電子、光子的符合產(chǎn)生的[21]. 此外,雖然CENDL-3.1 截面庫中可計(jì)算出12C(n, 3α)反應(yīng), 優(yōu)于其他截面庫, 但與實(shí)際測量值仍存在較大偏差. 由于所建仿真模型沒有考慮環(huán)境中子帶來的影響, 因此在12C 散射部分也存在一些差異. 在僅關(guān)注12C(n, α)9Be 反應(yīng)特征峰的情況下, 該模型的計(jì)算結(jié)果可與實(shí)際測量情況相符. 由于Geant4 模擬計(jì)算過程中不考慮電荷收集效率的問題, 即認(rèn)為電荷收集效率為100%, 因此能量沉積譜與實(shí)測能譜的一致性也表明探測器的優(yōu)越性能.

圖6 實(shí)測譜與刻度、展寬后仿真譜對比(內(nèi)插圖是仿真譜和實(shí)測譜的局部放大)Fig. 6. Comparison of measured spectrum with calibrated and widen simulated spectrum. A close-up view of the two spectrums is in the inset.

5 討論部分

將幾種數(shù)據(jù)庫仿真計(jì)算12C(n, α)9Be 反應(yīng)特征峰的結(jié)果列表如表2 所示.

表2 不同核數(shù)據(jù)庫12C(n, α)9Be 反應(yīng)特征峰統(tǒng)計(jì)結(jié)果Table 2. Statistical results of characteristic peaks of 12C(n, α)9Be reaction calculated via different nuclear databases.

實(shí)測能譜的絕對探測效率ηeff需要結(jié)合探測器面積A(0.45 cm × 0.45 cm), 特征峰峰計(jì)數(shù)N',測量活時(shí)t', 實(shí)際測量時(shí)間t, 以及探測器處的中子注量φ來進(jìn)行計(jì)算:

(10)式中,N',t',t可由Quantus 軟件給出, 中子注量φ可由下式進(jìn)行計(jì)算:

其中,R為探測器到源的距離(R= 26.5 cm),N為中子發(fā)生器在測量時(shí)間t內(nèi)產(chǎn)生的中子個(gè)數(shù),可由基于金硅面壘探測器的伴隨粒子法給出(中子發(fā)生率平均為2 × 1010n/s, 不確定度2.5%). 結(jié)合(10)式、(11)式, 可計(jì)算得出該探測器的絕對探測效率. 在2 h 時(shí)間內(nèi), 進(jìn)行24 次重復(fù)測量, 每次測量時(shí)間5 min, 圖7 展示了每次測量得到的探測器探測效率、能量分辨率和特征峰位道址. 最終的結(jié)果為: 探測效率(3.31 × 10–4± 0.11 × 10–4)counts/n, 能量分辨率4.02% ± 0.09%, 峰位道址1797.24 ± 0.80. 其中探測效率與CENDL-3.1 庫仿真計(jì)算結(jié)果相比, 僅相差0.61%, 在合理的不確定度范圍內(nèi).

圖7 金剛石探測器長時(shí)間穩(wěn)定性測量結(jié)果 (a) 探測效率隨測量時(shí)間的變化; (b) 能量分辨率隨測量時(shí)間的變化; (c)峰位道址隨測量時(shí)間的變化Fig. 7. Long-term stability measurement results of the single-crystal diamond detector: (a), (b) and (c) respectively represent the results of detection efficiency, energy resolution, and peak channel that change over measuring time.

6 結(jié) 論

本研究制備了單晶金剛石中子探測器, 并提供了基于該探測器的14 MeV 中子監(jiān)測方案, 測量了其對于14 MeV 中子的響應(yīng), 并與仿真計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比較, 結(jié)果表明: 對于14 MeV 中子, 該探測器的12C(n, α)9Be 反應(yīng)特征峰明顯且獨(dú)立于其他反應(yīng)道的能量沉積; 不同核數(shù)據(jù)庫12C 對于14 MeV 快中子各個(gè)通道反應(yīng)截面之間略有差異, 其中CENDL-3.1 核數(shù)據(jù)庫對比其他數(shù)據(jù)庫仿真計(jì)算結(jié)果更為接近實(shí)驗(yàn)值, 二者之間探測效率僅相差0.61%, 這可為其他仿真工作提供一定借鑒;在長時(shí)間、高通量的照射環(huán)境下探測器性能始終保持穩(wěn)定, 因此本文研究成果有望成為新的14 MeV 中子監(jiān)測的可靠解決方案. 下一步可以進(jìn)行更加精確的實(shí)驗(yàn)環(huán)境仿真建模分析, 從而使12C(n, α)9Be 反應(yīng)特征峰外的仿真能譜更好地匹配測量結(jié)果, 并研究金剛石探測器的中子/γ射線識別問題, 減少環(huán)境γ射線對測量結(jié)果的影響.

感謝中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所提供測試條件.