嚴 修，夏 虹

（1.哈爾濱工程大學 核安全與先進核能技術工信部重點實驗室，哈爾濱 150001；2.哈爾濱工程大學 核安全與仿真技術國防重點學科實驗室，哈爾濱 150001）

0 引言

核工業(yè)運行過程中會產生大量來源不同的廢物，放射性廢液是核電站運行和維修過程中不可避免的產物。正常情況下，核電站的每臺機組每年產生的各種放射性廢液大約為幾千立方米，這些廢液主要包括一回路冷卻劑排水及泄漏水、地板沖洗水、工藝疏排水、去污液和化學實驗室排水等[1]?？紤]到這些廢液的來源和組分不同，處理者必須對它們進行放射性和物理化學性質等的檢測。根據相關規(guī)定，這些廢液需要按照其不同化學組份以及放射性活度等進行分類收集，并采取不同的方法分別進行處理，使處理后的廢液能夠達標排放或進行長時間的貯存。

電離輻射的檢測和測量是一門龐大、精細、復雜的學科，且由于廢液組分和性質各不相同，針對若干種廢液組成情況，理想的、能夠適用于所有應用場景的通用核測量儀器并不存在。因此，廢液處理廠有必要對不同性質的廢液進行理論研究，確定比較適合給定條件的測量方法，以獲得最佳的解決方案。顯然，這種選擇直接取決于被測樣品的性質（放射性強度、衰變能量、測量時間、測量點與樣品的相對位置等）及其輻射類型[2]。

Carto Online是法國Orano公司與法國原子能和替代能源委員會（CEA）聯(lián)合研發(fā)的一款基于蒙特卡羅方法進行粒子空間模擬和輻射防護模擬的仿真軟件。與MCNP相比，主要是簡化了數據卡的輸入，增加了可視化界面，用戶可以靈活選擇確定性方法或者是隨機性方法進行計算，方便易懂，在工程使用上具有優(yōu)勢。

本文以某核廢料處理廠的實驗數據為依托，對需進行分析的廢水進行理論研究，利用Carto Online進行仿真計算。目的：為提供適用于區(qū)別中低放廢水的核探測儀器和取樣體積方案。

1 核廢液能譜及廢液接收標準分析

本文基于某核廢料處理廠已有的實驗數據，為與之相似的廢液樣品提取和檢測提供解決方案。已知能譜可提供的信息量很大，例如廢液中的放射性核素種類、放射性強度、射線類型等。其中，能譜數據以表格方式給出，部分主要核素及其相關信息見表1。

核廢水經工廠初步處理后，應符合國家和國際標準，根據放射性程度進行分類后被輸送至廢液處理站，或貯存或重新利用，國際標準見表2。

表2 國際廢液接收標準Table 2 International waste liquid acceptance standards

經觀察，此表包含α、β、γ以及一些主要考慮的放射性核素的低放廢液、中放廢液分類標準。應注意，在廢液構成（表1）中，β、γ放射性活度是α放射性活度的約3倍左右，但是在標準（表2）中，β、γ的放射性活度標準是α標準的1000倍，所以在計算時，應當注意：需要用前者的α、β、γ比例來計算，以減少計算誤差。

2 核廢液能譜粒子通量分析

在已知能譜分布和標準的前提下，對包含核素進行進一步分析。這里，由于后處理廠的中、低放廢水的核輻射主要由γ射線組成，而γ射線總是伴隨著α、β衰變放出，故應找到發(fā)出γ射線的核素及其分支比、射線能量和強度。本文的核素衰變信息由IAEA得到，下面以108mAg為例進行介紹，見表3、表4。

表3 108mAg的射線分支比和強度Table 3 Ray branch ratio and intensity of 108mAg

表4 108mAg的射線（強度＞1%）分支比和強度Table 4 The branch ratio and intensity of 108mAg rays (intensity> 1%)

為了計算每種核素對應的粒子通量（每秒發(fā)射的粒子數量），有如下公式所示：

Ai為核素i的活度；Atot為核素的總活度；為核素i發(fā)射的粒子通量；I%為射線強度。

由于各核素的活度比例已由能譜給出，因而為了簡便計算，隨機選擇一個數值作為總活度的假設值。因為最后計算結果仍然是以百分比形式給出，故這個總活度的取值并不會影響最終的結果。本例說明如何計算從放射源發(fā)射后，每秒有多少個粒子能夠到達探測器的探頭前（沒有進入探測區(qū)）。

在粒子由放射源發(fā)射之后至到達探測器探頭前的這個過程中，會有部分粒子消失（由于散射、衰變等），而到達探頭前的粒子和放射源發(fā)射的粒子比值則被稱之為傳遞函數（Transfer Function，F(xiàn)T）。實 際 上，F(xiàn)T也 是 一 種效率的表達方式，這個效率取決于廢水樣品罐的尺寸、樣品罐的裝樣體積、樣品罐和探測器之間的位置關系等。

對FT的仿真是為了模擬真實的測量情況，但因缺少對實際樣品組成的資料，故對廢水樣品作如下假設：①樣品罐內樣品均勻分布；②樣品密度看作1g/cm3（近似為純凈水的密度）。因為純水對粒子的阻擋能力十分弱，故此假設為實驗中會遇到的最差的情況。傳遞函數需要通過仿真軟件進行模擬，本文使用Carto Online計算。用戶界面如圖1所示。

圖1 仿真軟件用戶界面Fig.1 Simulation software user interface

軟件會輸出一個對應各個核素FT值的表格，由此可

經計算得到結論，到達探測器窗前的粒子大部分是由137Cs（能量661keV）發(fā)射出來的，占比高達90%。工程上，因不追求狹義的準確性，也為了簡化計算，可以認為到達探測器前的粒子全部是由137Cs（661keV）提供的。

3 核廢液取樣體積及探測器選型方案研究

為了得到適用于不同種類γ探測器的取樣體積，且通過該體積的樣品能夠完成中放廢液、低放廢液的分類要求，制定以下核廢液取樣體積及探測器選型方案。

表5 CZT1500探測器取樣體積計算表Table 5 Sampling volume calculation table of CZT1500 detector

3.1 核廢液取樣體積研究

影響取樣體積的因素如下[3]：

1）探測器的種類。

2）測量的相對位置（樣品與探測器的距離等）。

3）探測計數時間t。

4）探測器的計數率。

上述4個因素決定了能夠區(qū)分中、低放廢水的最小取樣體積。探測器的計數時間和計數率會影響實驗的準確性，假設廢液中所研究的核素放射性活度不隨時間而改變，那么探測器測量時間越長，則結果越準確。能譜學中，為了能夠將統(tǒng)計誤差降低至1%，探測器至少需要計數10000個點。此處，引入第二個效率，即探測器的探測效率Ke（粒子進入探測器后被探測到的百分比），這些因子的關系式如下：

其中，F(xiàn)T為傳遞函數；Ke為探測器的探測效率；t為計數時間（s）；N為探測器所得計數。

利用樣品中廢液所含核素的活度和國際標準，計算最小取樣體積公式如下：

其中，Crit為國際標準中低放廢水、中放廢水間的邊界值。

3.2 探測器選型方案

γ探測器主要分半導體探測器、閃爍體探測器和氣體探測器3大類，本方案對核廢料處理廠中常見的4種探測器進行了計算分析。由于各類探測器優(yōu)缺點不同，本研究利用其特性參數進行了取樣時間及體積的計算，同時，對其經濟性和測量準確性進行了總結。

1）CZT500/CZT1500半導體探測器

在廢料處理廠中，本著安全可靠的原則，探測器均優(yōu)先選取已經過驗證使用過的類型。若實在不符合工廠的測量要求，則要進行市場調研并提供探測器方案并與客戶商討后確定。

圖2 井式HPGe探測器Fig.2 Well type HPGe detector

在核廢料處理廠中，由于方便攜帶、價格低廉、準確性相對高等優(yōu)勢，最常使用的是半導體探測器CZT500/CZT1500?？梢钥闯?，即使是在探測距離最近的情況下，取樣體積仍高達2.16L，這與工廠的需求（探測時間盡可能短，取樣體積盡可能?。┎环?，取樣體積過大。

2）BeGe半導體探測器

鈹鍺（BeGe）半導體探測器和高純鍺（HPGe）半導體探測器也在工廠考慮的范圍之內，相比于CZT探測器，它們的計數效率更高，所以所需的樣品體積就更小，計算結果見表6。

表6 BeGe探測器取樣體積計算表Table 6 Sampling volume calculation table of BeGe detector

明顯看出，用了BeGe探測器后，若取樣時間為6h，探測距離為10cm，則取樣體積可以減少到188ml。為了防止工業(yè)上取樣的操作誤差，此處的體積應取一個略大的值如200ml，取樣體積仍不理想但可以考慮。

3）高純鍺HPGe井式探測器

經調研，由Mirion公司出品的一種井式探測器，全包圍探測，探測效率接近100%，而樣品倉能儲存的容量也僅有6ml。因此，取4ml樣品即可進行探測分析，但缺點是該儀器價格十分高昂，且應用場景不夠豐富，需要客戶按需決定，其示意圖如圖2所示。

4）NaI閃爍體井式探測器

除了半導體探測器外，閃爍體探測器也是常用的核輻射探測器。經調研，Mirion公司提供的一種NaI井式探測器，探測效率極高，取樣體積約為9ml，市場價格約為HPGe井式探測器的一半。其缺點是分辨率不高[4]，尤其是在600keV～720keV的能量區(qū)間內無法將137Cs和125Sb分辨開，故會對結果產生一定影響，但相對于低廉的價格和較小的取樣體積優(yōu)點，該影響是否需要進行考慮，仍然是工廠和客戶需要進行比較分析的地方。

4 結論及展望

通過Carto Online對γ粒子在空間中的運動進行模擬仿真，對核廢料處理廠的廢水取樣方案進行了研究。研究認為，對于中、低放廢水，為了合理取樣檢測分類中、低放廢水，工廠應考慮如下取樣方案：

1）采用BeGe半導體探測器進行探測，取樣體積為200ml。該探測器工廠已使用，但是取樣體積仍然有些大。

2）采用HPGe井式探測器，取樣體積為4ml。該探測器價格昂貴，需要工廠根據客戶預算確定購置需求。

3）采用NaI井式探測器，取樣體積為9ml。該探測器分辨率不高，價格為Ge井式探測器的二分之一，需工廠根據要求結果精度和預算確定購置需求。

若要給出更進一步的精確性結論，需要客戶和工廠根據實際情況進行討論。本文主要提供一種探測器選型的理論方案和示例，以便在工程上遇到類似問題時，可以得到一種解決方法，對于國內后處理廠的γ探測器選型具有指導意義。