周永浩，甘 波，姜海鵬，黃 磊，高 偉

（大連理工大學(xué)化工學(xué)院精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，遼寧 大連 116024）

長(zhǎng)久以來，煤礦爆炸事故嚴(yán)重危害人民生命和財(cái)產(chǎn)安全。研究顯示，我國(guó)超過80%的重要煤礦存在安全風(fēng)險(xiǎn)。煤礦作業(yè)過程中產(chǎn)生的大量煤塵顆粒分散于空氣中形成可燃粉塵云，若遇明火極易引發(fā)爆炸。此外，礦井中的煤層氣含有大量甲烷等烴類可燃物質(zhì)，與煤塵顆粒共同形成甲烷/煤塵混合物。二者相互作用促進(jìn)燃燒反應(yīng)的增強(qiáng)，使得爆炸威力顯著提高。因此，開展甲烷/煤塵混合爆炸火焰?zhèn)鞑ヌ匦匝芯繉?duì)于揭示爆炸火焰?zhèn)鞑C(jī)理具有重要意義，有助于煤礦爆炸事故預(yù)防和減災(zāi)技術(shù)的發(fā)展。

在此前的研究中，研究人員重點(diǎn)關(guān)注了煤塵單相爆炸特性，并通過實(shí)驗(yàn)測(cè)定了其關(guān)鍵特性參數(shù)，例如最大爆炸壓力、最大升壓速率、爆炸極限和最低點(diǎn)火能。此外，Cao 等、Ajrash 等和Mishra 等針對(duì)煤塵粒徑和濃度對(duì)最低點(diǎn)火溫度和爆炸強(qiáng)度的影響開展了研究。煤塵顆粒的點(diǎn)燃過程可分為兩種類型：由揮發(fā)分引燃顆粒被稱為各向同性燃燒，顆粒直接與氧氣反應(yīng)被稱為各向異性燃燒。在煤塵單相爆炸過程中，顆粒間的熱傳遞是維持火焰?zhèn)鞑サ年P(guān)鍵環(huán)節(jié)。

然而，在實(shí)際爆炸事故中，混合物中甲烷氣體的燃燒反應(yīng)使得爆炸過程更為復(fù)雜。除了以自由氣體懸浮于空氣中，甲烷還可被煤塵顆粒的多孔表面吸收，并成為顆粒分子結(jié)構(gòu)的一部分。近年來，研究人員針對(duì)混合爆炸過程開展了一系列研究。甲烷的參與使得煤塵顆粒的最低點(diǎn)火溫度降低，并縮短了點(diǎn)火延遲時(shí)間。此外，甲烷/煤塵混合爆炸的壓力峰值和最大升壓速率相較于單相物質(zhì)爆炸均有顯著提高。馮永安和Dufaud 等通過實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，甲烷等可燃?xì)怏w的加入使得煤塵爆炸濃度下限顯著下降。平洋研究發(fā)現(xiàn)，煤塵顆粒的存在使得瓦斯氣體的最低著火溫度顯著降低。除了上述內(nèi)部物質(zhì)特性，外部爆炸條件也會(huì)影響混合爆炸火焰過程。Ajrash 等在圓柱形爆炸容器內(nèi)研究了起始能量對(duì)爆炸特性的影響，結(jié)果表明，提高點(diǎn)火能量會(huì)加快火焰前鋒和壓力波的傳播速度。此外，障礙物的存在也會(huì)極大增強(qiáng)粉塵爆炸強(qiáng)度。

氣粉兩相混合爆炸是一種復(fù)雜的帶有熱傳導(dǎo)和化學(xué)反應(yīng)的流體力學(xué)過程?？梢园l(fā)現(xiàn)，此前研究主要集中于爆炸特性參數(shù)的測(cè)定，以及初始條件對(duì)于爆炸行為的影響，而對(duì)混合體系爆炸火焰?zhèn)鞑ミ^程鮮有研究。此外，由于甲烷分子與煤塵顆粒燃燒反應(yīng)的相互作用，使得混合體系在低于甲烷爆炸下限的條件下即可發(fā)生爆炸，因此，本實(shí)驗(yàn)均在低于甲烷爆炸下限（5%）的條件下進(jìn)行，重點(diǎn)關(guān)注煤塵種類和甲烷體積分?jǐn)?shù)對(duì)甲烷/煤塵混合爆炸火焰?zhèn)鞑ミ^程的影響，并對(duì)混合爆炸火焰?zhèn)鞑C(jī)理進(jìn)行分析。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及材料

1.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

圖1 氣粉兩相混合爆炸火焰?zhèn)鞑?shí)驗(yàn)系統(tǒng)Fig. 1 Experimental system for flame propagation of gas-dust hybrid explosion

1.2 煤塵物化特性

采用焦煤、長(zhǎng)焰煤和褐煤3 種不同煤種，對(duì)煤樣進(jìn)行工業(yè)分析和元素分析，其各組分與所含元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)如表1 所示。揮發(fā)分為煤塵顆粒在高溫環(huán)境下釋放的CH和CO 等可燃?xì)怏w組分，其含量決定了煤樣的燃燒性能。

表1 煤樣工業(yè)分析和元素分析結(jié)果Table 1 Proximate and ultimate analysis of different coal species

實(shí)驗(yàn)采用的煤塵粒徑均為0～75 μm。實(shí)驗(yàn)前，煤塵均在45 ℃烘箱內(nèi)保存24 h，以保持良好的分散性。借助馬爾文激光粒度儀測(cè)量粒徑分布與特性，并利用掃描電子顯微鏡（scanning electron microscope，SEM）對(duì)煤塵樣本進(jìn)行掃描，結(jié)果如圖2 和表2 所示。其中：為粉塵粒子的體積平均直徑，為粉塵粒子的索特直徑，為粉塵粒子的比表面積，、和為粉塵粒子達(dá)到的百分比粒度?？梢钥闯?，煤塵樣本的粒徑特性均滿足實(shí)驗(yàn)需求，煤塵顆粒表面粗糙，形狀不規(guī)則。

表2 煤塵粒徑特性Table 2 Characteristic parameters of the coal samples

圖2 粒徑分布與掃描電子顯微鏡圖像Fig. 2 Particle size distributions and SEM images

在空氣環(huán)境，升溫速率為10 K/min 條件下，基于熱重分析法（thermogravimetric analysis，TGA）和差示掃描量熱法（differential scanning calorimetry，DSC）測(cè)試煤塵樣本的熱解特性，如圖3 所示，其中ω 曲線表示被測(cè)試物質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化情況。由圖3 可以看出，煤塵顆粒在受熱過程中經(jīng)歷了3 個(gè)階段：(1) 部分化學(xué)鍵斷裂釋放小分子物質(zhì)；(2) 官能團(tuán)分解，化學(xué)鍵斷裂，產(chǎn)生氣體、焦油和焦炭；(3) 釋放CH、CO 和H等氣體。對(duì)于所有的煤塵樣品，質(zhì)量損失開始于300 ℃，結(jié)束于500～600 ℃，在上述溫度范圍內(nèi)，煤塵顆粒質(zhì)量快速下降，這是由于分子間官能團(tuán)分解，分子鍵斷裂，煤塵顆粒釋放大量氣體分子，焦煤在熱解結(jié)束后遺留的焦炭物質(zhì)較多。DSC 曲線結(jié)果顯示，煤塵顆粒在熱解過程中吸收較多熱量。

圖3 煤塵熱解特性Fig. 3 Pyrolysis characteristics of the coal samples

2 結(jié)果與討論

2.1 煤塵種類對(duì)火焰?zhèn)鞑バ袨榈挠绊?/h3>

不同煤種組分存在明顯差異，使得混合爆炸火焰特性各不相同。圖4 對(duì)比了相同煤塵質(zhì)量濃度（200 g/m）和甲烷體積分?jǐn)?shù)（ φ =4.1%）條件下，不同煤種火焰的傳播圖像。由圖4 可以看出，點(diǎn)火后，火焰由初始燃燒核向外傳播，在接觸壁面后，火焰呈長(zhǎng)條狀向上方管口快速發(fā)展。由于煤塵質(zhì)量濃度受湍流擾動(dòng)而分布不均，使得火焰前鋒形狀不規(guī)則。較大直徑或團(tuán)聚顆粒以及產(chǎn)生的焦炭燃燒反應(yīng)周期較長(zhǎng)，在火焰前鋒后可繼續(xù)反應(yīng)，由于其在空間的不均勻分布，導(dǎo)致呈現(xiàn)明暗火焰交錯(cuò)分布的特點(diǎn)。

圖4 甲烷體積分?jǐn)?shù)為4.1%時(shí)3 種煤樣復(fù)合火焰?zhèn)鞑D像Fig. 4 Flame propagation images of the hybrid flame of three coal species at 4.1% methane volume fraction

總體來看，焦煤產(chǎn)生的火焰最明亮，其次為長(zhǎng)焰煤和褐煤。此外，焦煤火焰?zhèn)鞑ブ另敳抗芸谒钑r(shí)間最短，為75 ms，而長(zhǎng)焰煤和褐煤所需時(shí)間分別為85 和95 ms。上述現(xiàn)象主要是由于焦煤的揮發(fā)分含量相對(duì)較高，在熱解過程中焦煤顆?？舍尫鸥嗟目扇?xì)怏w，促進(jìn)了燃燒反應(yīng)的進(jìn)行。同時(shí)，由于水分揮發(fā)會(huì)吸收大量燃燒產(chǎn)生的熱量，而焦煤的水分含量較少，因而有助于增強(qiáng)燃燒反應(yīng)。長(zhǎng)焰煤中揮發(fā)分含量與焦煤相差較小，但水分含量顯著高于焦煤，使得長(zhǎng)焰煤火焰較暗淡。褐煤揮發(fā)分含量最低，盡管水分含量低于長(zhǎng)焰煤，但褐煤燃燒反應(yīng)明顯弱于長(zhǎng)焰煤，說明揮發(fā)分含量是影響煤塵燃燒特性的主導(dǎo)因素。

圖5 為3 種煤樣復(fù)合爆炸火焰的傳播速度和火焰溫度?？梢钥闯?，焦煤火焰?zhèn)鞑ニ俣茸羁?，其次為長(zhǎng)焰煤，最后為褐煤。在初始傳播階段，3 種煤樣的速度曲線幾乎重疊，這是由于在起始階段，火焰溫度較低，煤塵顆粒熱解速率較低。約30 ms 后，不同煤樣的火焰速度曲線逐漸分離，且均出現(xiàn)了速度振蕩。這是由于一方面揮發(fā)分的釋放增強(qiáng)了燃燒反應(yīng)，提高了反應(yīng)速率；另一方面，煤塵顆粒熱解過程吸收大量熱量，使得反應(yīng)速率降低。兩種作用的相互競(jìng)爭(zhēng)使得火焰?zhèn)鞑ニ俣瘸霈F(xiàn)振蕩特性。點(diǎn)火后不久，火焰溫度迅速上升，而后緩慢振蕩下降。焦煤火焰溫度峰值最高（1 409 ℃），其次為長(zhǎng)焰煤（1 160 ℃），最低為褐煤（985 ℃）。由于氣體分子燃燒時(shí)間尺度顯著低于煤塵顆粒熱解時(shí)間尺度，因此急速升溫過程主要是由于可燃?xì)怏w的燃燒。由于揮發(fā)分含量較高而水分含量較低，焦煤燃燒反應(yīng)劇烈，最高火焰溫度較大。

圖5 甲烷體積分?jǐn)?shù)為4.1%時(shí)3 種煤樣復(fù)合火焰?zhèn)鞑ニ俣群突鹧鏈囟菷ig. 5 Flame propagation velocity and flame temperature of three coal species at 4.1% methane volume fraction

2.2 甲烷體積分?jǐn)?shù)對(duì)火焰?zhèn)鞑バ袨榈挠绊?/h3>

圖6 對(duì)比了3 種體積分?jǐn)?shù)的甲烷的復(fù)合火焰?zhèn)鞑D像，可以看出，隨著甲烷體積分?jǐn)?shù)的增加，復(fù)合爆炸火焰發(fā)光強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)，傳播至上方出口所用時(shí)間逐漸降低，說明燃燒反應(yīng)程度逐漸增強(qiáng)，甲烷氣體的參與使得爆炸強(qiáng)度顯著增強(qiáng)。

圖6 三種不同甲烷體積分?jǐn)?shù)的復(fù)合火焰?zhèn)鞑D像Fig. 6 Flame propagation images of the hybrid flame at different methane volume fractions

圖7 為含不同體積分?jǐn)?shù)甲烷的復(fù)合火焰?zhèn)鞑ニ俣群突鹧鏈囟?。甲烷體積分?jǐn)?shù)較高時(shí)，燃燒反應(yīng)強(qiáng)度較高，熱解速率較快，使得甲烷體積分?jǐn)?shù)為4.1%時(shí)的火焰?zhèn)鞑ニ俣蕊@著高于甲烷體積分?jǐn)?shù)為1.5%和2.8%時(shí)的火焰?zhèn)鞑ニ俣?。隨著甲烷體積分?jǐn)?shù)的升高，燃燒反應(yīng)強(qiáng)度和熱解速率增加，最大火焰溫度顯著升高。當(dāng)甲烷體積分?jǐn)?shù)為1.5%時(shí)，最大火焰溫度為1 081 ℃；甲烷體積分?jǐn)?shù)為2.8%時(shí)，最大火焰溫度為1 156 ℃；甲烷體積分?jǐn)?shù)為4.1%時(shí)，最大火焰溫度為1 198 ℃。當(dāng)火焰溫度達(dá)到峰值開始下降，甲烷體積分?jǐn)?shù)較高時(shí)，火焰溫度較低。這是由于甲烷體積分?jǐn)?shù)較高時(shí)，燃燒反應(yīng)較充分，火焰前鋒后方的火焰區(qū)域內(nèi)繼續(xù)進(jìn)行反應(yīng)的煤塵顆粒較少。

圖7 三種不同體積分?jǐn)?shù)甲烷的復(fù)合火焰?zhèn)鞑ニ俣群突鹧鏈囟菷ig. 7 Flame propagation velocity and flame temperature at different methane volume fractions

3 甲烷/煤塵混合爆炸火焰?zhèn)鞑C(jī)理

甲烷/煤塵混合爆炸火焰的傳播主要依賴于火焰前鋒與未燃區(qū)的熱量和物質(zhì)交換。根據(jù)煤塵顆粒運(yùn)動(dòng)特性和燃燒機(jī)制，甲烷/煤塵混合火焰可分為5 部分：未燃區(qū)、預(yù)熱區(qū)、氣相燃燒區(qū)、多相燃燒區(qū)和焦炭燃燒區(qū)，如圖8 所示。混合爆炸火焰?zhèn)鞑ミ^程中，單個(gè)煤塵顆粒主要受重力、黏性阻力和熱泳力影響。其中，黏性阻力由顆粒與環(huán)境氣體的速度差產(chǎn)生，熱泳力由流場(chǎng)中的溫度梯度產(chǎn)生。在距離火焰前鋒較遠(yuǎn)的未燃區(qū)內(nèi)，流動(dòng)阻力與溫度梯度的影響較低，顆粒因重力影響向下運(yùn)動(dòng)。當(dāng)顆粒靠近火焰前鋒到達(dá)預(yù)熱區(qū)，向上流動(dòng)的氣流速度逐漸增大，溫度梯度逐漸升高，黏性阻力和熱泳力逐漸增大，顆粒向下的運(yùn)動(dòng)加速度逐漸降低。因此，大直徑顆粒或團(tuán)聚顆粒因具有較大的質(zhì)量，在預(yù)熱區(qū)內(nèi)分布于下方。由于預(yù)熱區(qū)內(nèi)的熱輻射和熱對(duì)流作用，煤塵顆粒溫度迅速上升至熱解溫度（約300 ℃）。相較于大直徑顆粒或團(tuán)聚顆粒，小直徑顆粒擁有較高的比表面積和較低的表面積熱容量，熱解速率較快。大量的可燃?xì)怏w分子因官能團(tuán)的裂解和分子鍵的斷裂而被釋放，可燃?xì)怏w的體積分?jǐn)?shù)逐漸升高，當(dāng)溫度達(dá)到燃點(diǎn)時(shí)，燃燒反應(yīng)發(fā)生，形成氣相燃燒區(qū)。大直徑顆?；驁F(tuán)聚顆粒由于熱解速率較慢，在經(jīng)過火焰前鋒后，可繼續(xù)熱解，釋放揮發(fā)分進(jìn)行燃燒反應(yīng)，形成多相燃燒區(qū)，為火焰前鋒后的亮黃色區(qū)域。煤塵顆粒熱解后形成的大量焦炭物質(zhì)發(fā)生燃燒反應(yīng)，形成焦炭燃燒區(qū)。在火焰?zhèn)鞑ミ^程中，燃燒介質(zhì)受湍流擾動(dòng)影響，空間分布不均，使得不同燃燒區(qū)交錯(cuò)分布。

圖8 甲烷/煤塵復(fù)合爆炸火焰?zhèn)鞑C(jī)理Fig. 8 Methane/coal hybrid flame propagation mechanisms

當(dāng)煤塵揮發(fā)分含量較高時(shí)，煤塵顆粒在預(yù)熱區(qū)熱解釋放的揮發(fā)分較多，使得環(huán)境中甲烷總體體積分?jǐn)?shù)較高，燃燒模式由顆粒表面的擴(kuò)散燃燒轉(zhuǎn)為氣相預(yù)混燃燒，有助于燃燒反應(yīng)的進(jìn)行，促進(jìn)火焰前鋒的快速傳播。煤塵含水量較高時(shí)，水分蒸發(fā)消耗較多熱量，不利于燃燒反應(yīng)的進(jìn)行。當(dāng)混合體系中煤塵含量較高，甲烷體積分?jǐn)?shù)較低時(shí)，混合爆炸機(jī)制為粉塵驅(qū)動(dòng)型爆炸，隨著甲烷初始體積分?jǐn)?shù)逐漸升高，煤塵顆粒在預(yù)熱區(qū)內(nèi)釋放較少揮發(fā)分即可將周圍環(huán)境中的甲烷體積分?jǐn)?shù)提高至可燃范圍內(nèi)，煤塵顆粒的燃燒可由釋放揮發(fā)分的擴(kuò)散燃燒轉(zhuǎn)變?yōu)闅庀囝A(yù)混燃燒，混合爆炸機(jī)制為氣體驅(qū)動(dòng)型爆炸，有助于燃燒反應(yīng)的快速發(fā)生，火焰?zhèn)鞑ニ俣蕊@著升高。

4 結(jié) 論

基于氣粉兩相混合爆炸實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，對(duì)甲烷/煤塵混合爆炸火焰?zhèn)鞑バ袨檫M(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，分析了煤塵種類和甲烷體積分?jǐn)?shù)對(duì)混合爆炸火焰?zhèn)鞑バ袨榈挠绊?，揭示了混合爆炸火焰?zhèn)鞑C(jī)理，得出以下結(jié)論。

揮發(fā)分是煤塵燃燒特性的主導(dǎo)因素。隨著揮發(fā)分含量的升高，燃燒模式逐漸由擴(kuò)散燃燒轉(zhuǎn)為氣相預(yù)混燃燒，燃燒反應(yīng)增強(qiáng)，火焰?zhèn)鞑ニ俣仍龃螅鹧鏈囟壬?。揮發(fā)分含量差異較小時(shí)，水分含量越低，燃燒反應(yīng)越劇烈。在相同條件下，焦煤的燃燒反應(yīng)強(qiáng)度最高，其次為長(zhǎng)焰煤，最后為褐煤。隨著甲烷體積分?jǐn)?shù)的升高，煤塵顆粒的燃燒由揮發(fā)分的擴(kuò)散燃燒轉(zhuǎn)為氣相預(yù)混燃燒，燃燒反應(yīng)增強(qiáng)，火焰?zhèn)鞑ニ俣燃盎鹧鏈囟染@著升高。

熱輻射與熱對(duì)流作用促進(jìn)煤塵顆粒熱解，釋放揮發(fā)分進(jìn)行燃燒反應(yīng)，維持復(fù)合火焰的持續(xù)傳播。隨著混合體系中甲烷體積分?jǐn)?shù)的升高，混合爆炸機(jī)制由粉塵驅(qū)動(dòng)型爆炸轉(zhuǎn)為氣體驅(qū)動(dòng)型爆炸，燃燒反應(yīng)增強(qiáng)。根據(jù)燃燒模式的不同，甲烷/煤塵復(fù)合爆炸火焰可由未燃區(qū)、預(yù)熱區(qū)、氣相燃燒區(qū)、多相燃燒區(qū)和焦炭燃燒區(qū)5 部分組成。氣相燃燒區(qū)主要由熱解釋放的揮發(fā)分以及初始甲烷燃燒形成。大直徑顆粒和團(tuán)聚顆粒在火焰前鋒后方繼續(xù)熱解燃燒形成了多相燃燒區(qū)。煤塵顆粒熱解后形成的焦炭物質(zhì)繼續(xù)燃燒，形成了焦炭燃燒區(qū)。由于火焰?zhèn)鞑ミ^程中湍流擾動(dòng)，燃燒物質(zhì)空間分布不均，導(dǎo)致火焰呈現(xiàn)不同燃燒區(qū)交錯(cuò)分布的特點(diǎn)。