近日，南開大學研究團隊提出甲醇制烯烴(MTO)反應步驟與催化循環(huán)的三循環(huán)機理，即羥醛循環(huán)、烯烴循環(huán)與芳烴循環(huán)。相關研究成果發(fā)表于《基礎研究》雜志。

MTO反應中第一個C—C鍵的形成、反應誘導期以及完整的反應網(wǎng)絡對于MTO反應的進一步發(fā)展乃至C1化學的理解都具有重要意義?；诜肿雍Y表面高活性甲氧基物種，分子篩的非骨架鋁物種促進第一個C—C鍵形成的觀點得到廣泛關注。然而，該C—C鍵物種的形成及誘發(fā)整個MTO反應網(wǎng)絡的過程尚不明晰。

該研究團隊利用動力學結合停留淬滅-魔角旋轉固體核磁共振技術手段，揭示出H-ZSM-5分子篩催化的MTO反應誘導期有大量不飽和醛/酮物種的生成，能促進雙烯與芳烴活性中間物種的生成，進而誘發(fā)快速MTO反應。隨后，通過多種譜學耦合技術以及動力學分析，進一步闡明基于H-ZSM-5分子篩上Br?nsted和Lewis酸中心協(xié)同參與的完整MTO反應網(wǎng)絡，提出了步進式三循環(huán)機理路線。

該研究揭示了MTO反應機理，同時可為MTO催化劑優(yōu)化設計提供理論參考。