姚軍強，劉 媛，吳志躍，鄭曉宇，古 創(chuàng)，董仁杰，喬 瑋

厭氧膜生物反應(yīng)器處理垃圾滲濾液在高負(fù)荷下的連續(xù)運行性能研究*

姚軍強1,2，劉 媛3，吳志躍1,2，鄭曉宇4，古 創(chuàng)4，董仁杰1,2，喬 瑋1,2?

（1. 中國農(nóng)業(yè)大學(xué) 工學(xué)院，北京 100083；2. 國家能源生物燃?xì)飧咝е苽浼熬C合利用技術(shù)研發(fā)（實驗）中心（中國農(nóng)業(yè)大學(xué)），北京 100083；3. 光大環(huán)保（中國）有限公司，廣東 深圳 518033；4. 光大環(huán)保技術(shù)研究院（南京）有限公司，南京 210007）

為解決常規(guī)厭氧工藝在處理垃圾滲濾液的運行過程中存在微生物流失和出水水質(zhì)較差等問題，考察了浸沒式平板厭氧膜生物反應(yīng)器處理垃圾滲濾液的運行性能。以垃圾填埋場新鮮滲濾液為研究對象，在中溫(37±1)℃條件下進(jìn)行連續(xù)厭氧消化試驗，容積負(fù)荷為9.5 kgCOD/(m3?d)，反應(yīng)器運行67 d。實驗表明，在水力停留時間為10 d的條件下，甲烷產(chǎn)率為217 mL/gCOD，化學(xué)需氧量（COD）平均去除率達(dá)88.7%，出水總揮發(fā)性脂肪酸為230 mg/L，pH穩(wěn)定在7.83 ～ 8.19，系統(tǒng)具有良好的穩(wěn)定性。膜通量設(shè)定為5 L/(m2?h) 時，實驗結(jié)束時未發(fā)生明顯的膜污染，跨膜壓差由2.6 kPa增長至4.1 kPa，系統(tǒng)運行良好。實驗結(jié)果表明在處理垃圾滲濾液時，厭氧膜生物反應(yīng)器可以在高負(fù)荷條件下穩(wěn)定運行，膜在連續(xù)運行下的抗污染能力較好。

厭氧膜生物反應(yīng)器；垃圾滲濾液；厭氧消化；膜污染；去除效率

0 引 言

截至2020年，我國城市生活垃圾年產(chǎn)量達(dá)到2.42億t[1]，垃圾填埋或焚燒中產(chǎn)生大量的滲濾液，是需要嚴(yán)格處理的高濃度有機廢水[2]。厭氧消化是去除垃圾滲濾液中化學(xué)需氧量（chemical oxygen demand, COD）的主要單元。研究表明，厭氧工藝如升流式厭氧污泥床、全混合厭氧反應(yīng)器、厭氧生物濾池等，在處理垃圾滲濾液中存在微生物流失和出水水質(zhì)較差等問題，影響處理效率[3-4]。厭氧膜生物反應(yīng)器可以有效地截留微生物，實現(xiàn)固體停留時間（sludge retention time, SRT）和水力停留時間（hydraulic retention time, HRT）的分離，過濾去除懸浮物，從而提高系統(tǒng)穩(wěn)定性和出水水質(zhì)。據(jù)研究報道，采用浸沒式平板厭氧膜生物反應(yīng)器（anaerobic membrane bioreactor, AnMBR）處理垃圾滲濾液，在有機負(fù)荷（organic load rate, OLR）為0.26 ～ 2.36 kgCOD/(m3?d)條件下，COD去除率達(dá)到90%以上[5]。為了探究AnMBR處理垃圾滲濾液的可行性，BOHDZIEWICZ等[6]比較了不同OLR對污染物去除效率的影響，發(fā)現(xiàn)在OLR為0.7 ～ 4.9 kgCOD/(m3?d)條件下，COD去除率為76% ～ 90%，其中最佳COD去除率出現(xiàn)在OLR為2.5 kgCOD/(m3?d)。同時，研究也表明在OLR為5.6 kgCOD/(m3?d)時采用AnMBR處理高COD濃度垃圾滲濾液，平均COD去除率約為90%[7]。據(jù)相關(guān)報道，在OLR高于2.5 kgCOD/(m3?d)時，AnMBR具有良好的發(fā)酵性能[8]。但是，總體來看，以往的AnMBR處理垃圾滲濾液研究多集中在0.14 ～ 5.86 kgCOD/(m3?d)的負(fù)荷條件下[9]。關(guān)于較高負(fù)荷下運行效果的研究存在許多空白，需要更多的研究來提高AnMBR工藝在垃圾滲濾液處理中可行性、經(jīng)濟性和高效性。

本文以某垃圾填埋場的新鮮滲濾液為處理對象，在中溫(37±1)℃條件下研究AnMBR在高負(fù)荷啟動與運行下的COD去除效果，同時觀察較短SRT下的膜運行情況，為垃圾滲濾液處理的工程運行提供基礎(chǔ)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 實驗材料與裝置

垃圾滲濾液取自天津市某垃圾填埋場的新鮮滲濾液，取回后在4℃條件下保存。接種污泥取自北京高碑店污水處理廠的中溫厭氧罐出泥，取回后在(37±1)℃的水浴鍋中放置3 d，盡可能地去除殘留有機物。垃圾滲濾液和接種污泥的基本性質(zhì)見表1。

表1 垃圾滲濾液與接種污泥的基本性質(zhì)

注：“/”表示未檢測；”表示檢測次數(shù)。

實驗裝置如圖1所示，浸沒式厭氧膜生物反應(yīng)器外殼的材質(zhì)為聚氯乙烯，長、寬、高分別為350 mm、250 mm、700 mm，有效容積25 L。反應(yīng)器兩側(cè)設(shè)置水浴夾層，通過數(shù)顯恒溫攪拌循環(huán)水箱（HH-60，北京國華）控制發(fā)酵溫度為(37±1)℃。內(nèi)置平板膜組件（Kubota，日本），膜面積為0.116 m2，平均膜孔徑為0.2 μm，膜材質(zhì)為氯化聚乙烯。

AnMBR的工作方式如下：每天進(jìn)料2.5 L，HRT為10 d，第1 ～ 7 d每天排泥0.1 L，膜出液2.4 L，SRT為250 d；第8 ～ 67 d每天排泥0.3 L，膜出液2.2 L，SRT為83.3 d。膜的運行方式為抽吸4 min，松弛1 min，包括膜松弛時間在內(nèi)的膜平均通量為5 L/(m2?h)。膜過濾壓力由壓力傳感器（ESM-PS，西安閔波）實時監(jiān)測。通過隔膜式氣泵運輸系統(tǒng)內(nèi)生成的沼氣至底部的擴散器，對膜表面進(jìn)行沖刷，沼氣循環(huán)流速為5 ～ 6 L/min。反應(yīng)器中膜過濾系統(tǒng)每天24 h連續(xù)運行，在第14 ～ 67 d的穩(wěn)定運行階段每天（HRT 10 d, SRT 83.3 d）固定出料2.5 L，包括0.3 L排泥和2.2 L膜出液。厭氧發(fā)酵產(chǎn)生的沼氣通過水封后被集氣袋收集，通過濕式氣體流量計（LML-1，北京金志業(yè)）測定氣體量。

圖 1 AnMBR反應(yīng)器裝置示意圖

1.2 分析方法

COD采用重鉻酸鉀法測定[10]；揮發(fā)性脂肪酸（volatile fatty acid, VFA）（包括乙酸、丙酸、異丁酸、丁酸、異戊酸、戊酸和己酸等）采用氣相色譜儀（GC-2010Plus,日本島津）測定，色譜柱為RTX-WAX毛細(xì)色譜柱，載氣為氮氣，分壓為0.4 MPa，氣體流速為40.0 mL/min，分流比為30；沼氣成分采用氣相色譜儀（GC-8A，日本島津）測定，色譜柱為10 mm × 2 m不銹鋼色譜柱，載氣為氫氣，分壓為0.38 MPa，流速為20 ～ 30 mL/min，標(biāo)準(zhǔn)氣體組成為60% CH4和40% CO2；沼氣產(chǎn)量用濕式氣體流量計（LML-1，北京金志業(yè)）測定；pH采用酸度計（FE20，瑞士梅特勒?托利多）測定；TS和VS采用重量法測定[11]；堿度（以CaCO3計）采用滴定法測定。

1.3 計算公式

COD去除率的計算公式如式（1）所示：

膜滲透性是指單位膜面積上、單位時間內(nèi)、單位跨膜壓差下透過滲透液的體積，其計算公式如下：

式中：m為膜滲透性，L/(m2?h)/kPa；為膜通量，L/(m2?h)；Δ為跨膜壓差，kPa。

2 結(jié)果與討論

2.1 連續(xù)實驗的COD去除性能

從圖2a和圖2b可以看出，反應(yīng)器在較高進(jìn)料濃度下啟動運行，進(jìn)水COD濃度平均為83 700 mg/L。在啟動階段，膜出液COD在前期出現(xiàn)上升趨勢，第7 d達(dá)到30 470 mg/L，且COD去除率逐漸下降至62.4%。同時，由圖2c和圖2d，發(fā)酵液中VFA也呈上升趨勢，乙酸和丙酸大幅度增至11 070 mg/L和1 290 mg/L，pH下降至7.72，出現(xiàn)VFA積累現(xiàn)象。由于垃圾滲濾液本身具有較高的堿度，發(fā)酵液中TA整體呈上升趨勢，表明發(fā)酵系統(tǒng)具有較好的緩沖作用。第7 d之后，膜出液COD逐漸下降至15 810 mg/L，COD去除率提高至81.2%，且VFA和pH也分別呈現(xiàn)下降及上升趨勢，系統(tǒng)逐漸恢復(fù)正常。發(fā)酵系統(tǒng)于第14 d后逐漸穩(wěn)定，長期運行下的進(jìn)水COD平均為94 550 mg/L，OLR平均為9.5 kgCOD/(m3?d)，高于文獻(xiàn)報道的5.6 kgCOD/(m3?d)[7]和類似研究的6.3 kgCOD/(m3?d)[12]。結(jié)果表明，AnMBR處理高濃度垃圾滲濾液可保持穩(wěn)定運行，膜出水COD濃度和COD去除率穩(wěn)定在10 530 mg/L和88.7%左右，TVFA平均為230 mg/L，乙酸和丙酸分別占54.1%和41.7%。

圖 2 （a）進(jìn)出水COD濃度；（b）COD去除率；（c）VFA濃度；（d）總堿度和pH

由圖3a可以看出，在長期連續(xù)厭氧發(fā)酵過程中，進(jìn)料的顆粒性COD（particulate chemical oxygen demand, PCOD）所占比例較大，達(dá)到33.3%?；谖锪掀胶饪芍?，發(fā)酵系統(tǒng)中84.4%的COD轉(zhuǎn)化為甲烷，出水中SCOD僅剩13.6%，表明發(fā)酵系統(tǒng)具有較好的有機物去除率。同時，TS、VS和SS等的去除率也是評價厭氧系統(tǒng)中有機污染物去除效果的重要參數(shù)。如圖3b，進(jìn)水的TS和VS平均為56.3 g/L和26.9 g/L，而SS和VSS濃度較小，分別為2.1 g/L和1.3 g/L；膜出液的TS和VS分別為20.8 g/L和15.7 g/L，而SS和VSS在出水中未檢測到，無懸浮物。如圖3c所示，進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)膜出水的SCOD中VFA僅占15.4%，乙酸和丙酸分別占8.3%和6.4%，表明厭氧過程中大部分的VFA被轉(zhuǎn)化，系統(tǒng)的甲烷化程度較高。

由圖4a可知，發(fā)酵系統(tǒng)的沼氣產(chǎn)率和甲烷產(chǎn)率在啟動前期呈現(xiàn)穩(wěn)定上升趨勢，于第11 d分別達(dá)到425.9 mL/gCOD,in和338.1 mL/gCOD,in，之后由于積累的多余有機物被降解，兩者小幅度降低后趨于穩(wěn)定，表明反應(yīng)器啟動效果較好。在長期連續(xù)運行過程中，系統(tǒng)的沼氣產(chǎn)率和甲烷產(chǎn)率基本保持不變，分別為283.4 mL/gCOD,in和218.7 mL/gCOD,in左右，且沼氣成分從第9 d后基本穩(wěn)定，CH4、CO2和N2的比例分別為77.2%、18.3%和4.5%，結(jié)果如圖4b所示。同時，由圖4c可知，發(fā)酵系統(tǒng)穩(wěn)定后甲烷、出水和排泥中的COD占比分別為84.2%、13.8%和2.0%，較多的有機物被轉(zhuǎn)化為甲烷?？梢钥闯?，AnMBR處理高濃度垃圾滲濾液具有較好的產(chǎn)氣性能，甲烷濃度較高。

圖 3 物料平衡分析：（a）進(jìn)出水COD濃度比例；（b）進(jìn)出水污泥濃度；（c）出水SCOD濃度比例

2.2 膜過濾性能

圖5a中，在第1 ～ 6 d的膜壓呈下降趨勢，原因可能是泵管老化導(dǎo)致產(chǎn)水下降。在第6 d換新管后，膜通量恢復(fù)至設(shè)定值，膜壓緩慢增長，于第13 d達(dá)到3.1 kPa，增長速率為0.063 kPa/d，滲透率逐漸從1.92 L/(m2?h?kPa)下降至1.61 L/(m2?h?kPa)。在之后的運行時間膜通量保持不變，跨膜壓差（transmembrane pressure, TMP）和滲透率基本維持穩(wěn)定，分別為3.2 kPa和1.57 L/(m2?h?kPa)左右。第50 d開始，膜壓呈增長趨勢，在第66 d達(dá)到4.4 kPa，平均增長速率為0.065 kPa/d，滲透率也呈現(xiàn)下降趨勢，最低降至1.22 L/(m2?h?kPa)。原因可能是長時間的連續(xù)運行導(dǎo)致混合液中的微粒、膠體粒子或溶質(zhì)大分子在膜表面（外部）和膜孔內(nèi)（內(nèi)部）吸附聚集，造成膜孔堵塞并促使孔隙率變小，引起過濾壓力升高和滲透率下降。有研究表明，恒通量操作條件下膜污染包括初始污染（第一階段）、緩慢污染（第二階段）和TMP躍升（第三階段）三階段[13]。其中，初始階段由于胞外聚合物（extracellular polymeric substances, EPS）和溶解性微生物產(chǎn)物（soluble microbial product, SMP）的作用形成生物膜，導(dǎo)致TMP呈迅速增長趨勢；第二階段由于污泥絮體、膠體和溶解性物質(zhì)開始在膜表面沉積，形成凝膠層和濾餅層，導(dǎo)致TMP呈緩慢上升趨勢[14]；第三階段由于濾餅層被進(jìn)一步壓實，導(dǎo)致TMP呈快速增長趨勢。可以看出，本實驗中的膜壓變遷結(jié)果與三階段理論吻合，與之前的研究報道規(guī)律類似[15]。但是，本試驗中膜壓和滲透率的變化趨勢較小，膜壓平均增長速率為0.033 kPa/d，滲透率平均下降速率為0.015 L/(m2?h?kPa?d)，反應(yīng)器表現(xiàn)出較好的膜運行效果，未出現(xiàn)明顯的膜污染。

厭氧膜生物反應(yīng)器運行中污泥濃度直接影響膜的運行效果，是引起膜污染的重要因素。研究表明，反應(yīng)器中污泥濃度的快速增加將導(dǎo)致膜污染的迅速發(fā)生[16]。如圖5b所示，試驗啟動時的混合液懸浮固體（mixed liquor suspended solids, MLSS）和VSS分別為13.6 g/L和9.3 g/L，在SRT 250 d的條件下，兩者出現(xiàn)增長，且膜壓呈現(xiàn)上升趨勢。為此，在第10 d縮短反應(yīng)器的SRT為83.3 d，通過增加排泥量來降低SS濃度，MLSS在第16 d降至最低6.0 g/L，VSS在第13 d降至最低3.3 g/L。隨著反應(yīng)器的連續(xù)運行，VSS在第31 d增長至14.7 g/L，之后基本維持在13.4 g/L左右；而MLSS呈持續(xù)上升趨勢，最高達(dá)到80.3 g/L，這一結(jié)果與文獻(xiàn)的研究結(jié)果相近[17]。同時，可知整個運行過程中MLSS的增長量為490%，混合液中懸浮顆粒的積累較為明顯，體現(xiàn)了厭氧膜生物反應(yīng)器對懸浮物和微生物的較好截留作用。

圖 6 TMP與不同因素之間的關(guān)系

影響膜污染發(fā)生的因素較多，如水力停留時間、污泥濃度和曝氣強度等。主成分分析法（principal component analysis, PCA）作為一種常用的多元數(shù)據(jù)分析方法，可以利用相關(guān)性對數(shù)據(jù)集進(jìn)行分析，判斷膜污染的主要影響因素[18]。如圖6所示，第一主成分（PC1）、二主成分（PC2）的累計貢獻(xiàn)指數(shù)達(dá)到76.0%（> 70%），表明可以有效表征TMP與其他因素（污泥濃度、進(jìn)水COD、SS等）的相關(guān)性?？梢钥闯觯琓MP與運行時間的相關(guān)性最大，其次為污泥濃度、TVFA和進(jìn)水SCOD。隨著運行時間的延長，TMP有一定的增加，是形成膜污染的一個重要原因。但是，由于污泥濃度、進(jìn)水SCOD等因素的影響尚不顯著，連續(xù)運行過程中膜片運行狀況較好，未出現(xiàn)膜污染現(xiàn)象。

3 結(jié) 論

采用浸沒式厭氧平板膜生物反應(yīng)器處理垃圾滲濾液，在9.5 kgCOD/(m3?d)的較高負(fù)荷條件下可以在14 d的較短時間內(nèi)啟動反應(yīng)器。厭氧發(fā)酵系統(tǒng)在HRT 10 d的條件下長期穩(wěn)定運行，甲烷產(chǎn)量為217 mL/gCOD，COD去除率達(dá)到88.7%，膜出水SCOD為10 530 mg/L，總揮發(fā)性脂肪酸為230 mg/L，以乙酸和丙酸為主?；谖锪掀胶庥嬎?，84.4%的COD被轉(zhuǎn)化為甲烷，出水中SCOD僅占13.6%，厭氧系統(tǒng)具有較好的有機物去除率。膜過濾系統(tǒng)在通量5 L/(m2?h)的條件下具有良好的運行效果，隨著污泥濃度的逐漸增加，運行中的TMP和滲透率僅表現(xiàn)出較小的變化，反應(yīng)器未出現(xiàn)明顯的膜污染現(xiàn)象，表明本試驗的平板膜有較好的抗污染能力。

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Process Performance of a Submerged Anaerobic Membrane Bioreactor Treating Leachate from OFMSW under High Organic Loading Rate

YAO Jun-qiang1,2, LIU Yuan3, WU Zhi-yue1,2, ZHENG Xiao-yu4,GU Chuang4, DONG Ren-jie1,2, QIAO Wei1,2

(1. College of Engineering, China Agricultural University, Beijing 100083, China;2. R&D Center for Efficient Production and Comprehensive Utilization of Biobased Gaseous Fuels, Energy Authority, National Development and Reform Committee (BGFuels) at China Agricultural University Laboratory, Beijing 100083, China;3. Everbright Environmental Protection (China) Co., Ltd., Shenzhen 518033, Guangdong, China;4. Everbright Environmental Protection Technology Research Institute (Nanjing) Co., Ltd., Nanjing 210007, China)

In order to solve the problems of microbial loss and poor effluent quality during the operation of landfill leachate treated by conventional anaerobic process, the operation performance of submerged plate anaerobic membrane bioreactor was investigated. A continuous anaerobic digestion experiment was carried out on fresh leachate from a landfill site at a medium temperature of (37±1)oC with a volume load of 9.5 kgCOD/(m3?d). The reactor was operated for 67 d. The experimental results showed that under the condition of hydraulic retention time of 10 d, the methane production rate was 217 mL/gCOD, the average chemical oxygen demand (COD) removal rate was 88.7%, the total volatile fatty acids of effluent water was 230 mg/L, and the pH was stable between 7.83 and 8.19. The system displayed good stability. When the membrane flux was 5 L/(m2?h), no obvious membrane pollution occurred during the experiment. The transmembrane pressure difference increased from 2.6 kPa to 4.1 kPa, indicating that the system worked well. The experimental results showed that the anaerobic membrane bioreactor can operate stably under high load condition, and the membrane has good anti-pollution ability under continuous operation.

anaerobic membrane bioreactor; landfill leachate; anaerobic digestion; membrane fouling; removal efficiency

2095-560X（2022）01-0027-07

TK6

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2022.01.005

2021-11-22

2021-12-22

國家自然科學(xué)基金項目（51778616）

喬 瑋，E-mail：qiaowei@cau.edu.cn

姚軍強（1997-），男，碩士研究生，主要從事厭氧膜生物反應(yīng)器研究。

喬 瑋（1979-），男，博士，教授，主要從事厭氧環(huán)境生物技術(shù)研究。