馬立龍，謝敏超，歐偉，梅洋，張保平

（廈門大學電子科學與技術學院微納光電子研究室，福建廈門361005）

0 引言

半導體微諧振腔能將有源介質所發(fā)出的光子限制在與光波長可比擬的一個小體積范圍內，進而展現(xiàn)出許多新穎的物理光學特性。使用半導體微諧振腔可以人為地調控諧振腔內有源介質的自發(fā)輻射特性，以開發(fā)更為高效的光電子器件。同時，半導體微諧振腔也是進行腔量子電動力學（Cavity Quantum Electrodynamics，CQED）等基礎研究的一個極好的平臺［1-2］。基于半導體微腔的光電子器件如今已得到廣泛應用，如半導體微腔激光器、微腔傳感器、微腔光過濾器等。具有代表性的半導體光學微腔結構主要有三種，分別為法布里一珀羅（Fabry-Pérot，F(xiàn)P）型微腔、光子晶體（Photonic Ciystal，PC）型微腔和回音壁模式（Wispering-Gallery Mode，WGM）微腔［3］。其中，在WGM 半導體微腔中，光子沿半導體波導層側壁循環(huán)傳播，通過在波導層與周圍空氣界面處發(fā)生的全反射來形成對光場的限制，因此WGM 微腔能夠實現(xiàn)極高的Q值與較小的模式體積。而且WGM 微腔相比于前兩種微腔結構簡單、制備方便，且更加易于片上集成，在光電子集成領域具有十分重要的應用。

GaN 基半導體材料是一種具有直接帶隙的寬禁帶半導體材料，包括AlN、GaN、InN 以及他們之間的多元合金。通過調整合金組分，其發(fā)光波長可以覆蓋深紫外至近紅外波段，因此是制備光電子器件極為重要的半導體材料［4-7］。此外，GaN 基半導體材料具有較大的激子束縛能以及振子強度，與WGM 微腔結合可實現(xiàn)小體積、高效率的微腔光電子器件，且可用于室溫下腔量子電動力學研究［8-9］。因此，GaN 基WGM 微腔發(fā)光器件一直吸引著眾多研究者的注意，已經(jīng)在光電集成、光譜分析［10］、生物醫(yī)學診斷［11］、強耦合腔量子電動力學［6，12-13］等領域中得到了廣泛的應用。

自20世紀80年代中后期日本學者研制出藍紫光波段的GaN 基發(fā)光二極管和激光器以來［14］，GaN 基微腔激光器快速發(fā)展。而將GaN微腔激光器與Si 襯底結合可以大幅度降低制造成本，并且在大規(guī)模低成本硅光子集成領域有著愈發(fā)重要的應用價值，因此受到了廣泛的關注。對于早期FP 型GaN 基激光器而言，隨著研究人員對FP 型激光器高性能的不斷追求，其室溫下激射閾值不斷降低。2011年，名古屋大學的AMANO H 研究組報道了生長于Si 襯底上InGaN 量子阱結構的受激輻射［15］。2015年，通過改善晶體質量并且使用脊形結構，他們將受激輻射閾值進一步降低至6 MW/cm2［16］。2019年，來自中山大學的ZHANG B的研究小組也報道了Si 襯底上使用選區(qū)外延法生長的多量子阱激光器，在室溫條件下實現(xiàn)了433 nm 的光泵浦激射，閾值為1.85 MW/cm2［17］。以上結果均為光泵浦下實現(xiàn)。2016年，中科院蘇州納米所的研究小組實現(xiàn)了第一支室溫下電注入Si 基GaN 激光器，激射波長413 nm，閾值電流密度4.7 kA/cm2［18］；隨后通過進一步改善有源區(qū)晶體質量、提升內量子效率，將器件激射閾值電流進一步降低至2.25 kA/cm2［19］；2018年，通過降低刃位錯密度，他們實現(xiàn)了UVA 波段的Si 基GaN 激光器的室溫電注入激射，工作波長為389 nm［20］。

GaN 基WGM 微腔激光器相比傳統(tǒng)的FP 型激光器具有更小的模式體積、更低的閾值和損耗。2006年，加利福尼亞大學HU E L 課題組報告了第一個室溫下的Si 基GaN微盤光泵浦激光器，在低閾值方面顯示出了巨大的潛力［21］。2014年，CHOI H W 等通過微球光刻、干濕蝕刻等工藝，制造了含有InGaN/GaN 多量子阱的Si 基GaN微盤，在室溫光泵浦下實現(xiàn)了438 nm 的激射［22］。2017年，南京郵電大學ZHU G Y 等報道了在光泵浦下的單模紫外GaN 基WGM 微腔激光器［23］。對于電注入器件，2018年，中科院蘇州納米所的研究小組提出了“三明治”結構的Si 基GaN微盤激光器，實現(xiàn)了室溫電泵浦脈沖激射［24］。2020年，該課題組通過降低p-AlGaN 包層的碳雜質濃度，首次實現(xiàn)了連續(xù)波電注入下的激射［25］。目前基于Si 襯底上GaN微盤諧振腔的激光器、傳感器等已有較多研究，激光器的激射波長也已覆蓋深紫外至綠光波段［26-29］。

然而，高質量Si 基GaN微盤諧振腔也面臨著許多困難，包括Si 與GaN 之間的晶格失配、熱膨脹系數(shù)失配、以及外延生長過程中的回融刻蝕［30］等。GaN 和Si 之間存在著17%的晶格失配，因此在外延生長時會引起高密度穿透位錯（通常為1010cm-2）。這不僅會降低有源區(qū)的內量子效率，還會造成頂部和底部薄膜的界面粗糙，增加諧振腔的散射損耗。另一方面，GaN 與硅襯底之間存在54%的熱膨脹系數(shù)失配，在外延生長后降溫過程中會導致GaN 薄膜中出現(xiàn)較大的拉伸應力，使得晶片發(fā)生翹曲甚至龜裂［31-32］。因此，為了保證有源區(qū)的質量，往往需要預生長比較厚的應力調整與缺陷過濾層［33-34］。而且，外延生長所使用的Ga 源也會腐蝕Si 襯底，即回融刻蝕，因此在生長GaN 之前通常需要生長一定厚度的AlN 緩沖層以保護Si 襯底［35］。以上原因會使得Si 襯底上GaN 外延層厚度較大（一般大于1 μm），制成微盤諧振腔較厚，難以保證單模工作，降低了諧振腔的光限制能力以及微腔效應。另外，在靠近襯底的氮化物薄膜中往往具有高密度的缺陷與位錯，其內部光學吸收與散射損耗較大，同樣會影響微腔的品質因子（Q值）和微盤激光器的閾值。PUCHTLER T 等的研究證明，構成微盤的材料的位錯密度與諧振腔的Q值之間存在直接負相關特性［36］。

為了解決以上Si 基GaN微盤諧振腔所面臨的問題，本文提出了一種新的器件制備方法，避免了Si 襯底上晶體質量較差以及外延層較厚對器件的影響，實現(xiàn)了高Q值的Si 基GaN微盤諧振腔低閾值激射。為保證晶體質量，GaN 的外延生長采用藍寶石襯底。在微盤制備過程中將外延層轉移至Si 襯底上，并將原始生長過程中襯底附近的富缺陷層去除。最后通過簡單的二氧化硅犧牲層濕法刻蝕實現(xiàn)GaN微盤與Si 襯底之間的空氣間隙結構。通過以上方法，成功實現(xiàn)了高質量Si 基GaN微盤諧振腔的制備，并在光泵浦條件下實現(xiàn)了低閾值激射。諧振腔Q值高達10 487，為目前可見光波段GaN 基微盤諧振腔最高值。器件閾值能量低至5.2 nJ/pulse，對應能量密度為33.6 μJ/cm2。由于良好的晶體質量以及較低的諧振腔損耗，器件在100 ℃溫度下仍能保持優(yōu)異的激射特性。同時，本文的制備方法具有較好的靈活性，可將GaN 基微盤諧振腔制備在任何基板上，如金屬、聚合物、石英和半導體等。

1 硅基氮化鎵微腔制備

采用金屬有機物化學氣相沉積技術（Metal-organic Chemical Vapor Deposition，MOCVD）在（0001）面藍寶石襯底上外延生長GaN 基外延層，其結構包括2 μm 厚的u-GaN 層、2 μm 厚的n-GaN 層，5 對In0.1Ga0.9N（3 nm/5 nm）量子阱、20 nm Mg 摻雜的p-Al0.2Ga0.8N 層以及97 nm 的p-GaN 層。外延片發(fā)光中心波長～420 nm，其自發(fā)輻射光譜如圖1。需要注意的是，以上外延結構同時為電注入諧振腔的制備而設計，因此進行了p 型與n 型摻雜，在之前的工作中，已經(jīng)成功制備了電注入GaN 基微盤諧振腔［37］。本文中直接使用此外延結構進行Si 基光泵浦GaN微腔的制備。為了將GaN微盤諧振腔制作于Si 襯底上，采用了薄膜轉移技術，器件制備過程如圖2。首先，在晶圓表面沉積約300 nm 厚的SiO2犧牲層（步驟1）。然后將晶片倒裝鍵合在Si 襯底上，通過激光剝離的方式（Laser Lift-Off，LLO）去除藍寶石襯底，激光剝離能量為50 mJ，光斑面積為2.4 mm2。利用化學機械拋光（Chemical Mechanical Polishing，CMP）去除外延生長時藍寶石襯底附近的富缺陷層（步驟2 和3）。拋光過程中使用堿性拋光液，轉盤轉速為35 r/min，去除外延層厚度為～3.77 μm。隨后，通過感應耦合等離子體（Inductively Coupled Plasma，ICP）刻蝕形成微盤臺面，刻蝕截止層為SiO2層（步驟4）。ICP 刻蝕過程中上下電極功率分別為180 W 與80 W，刻蝕氣體為Ar/Cl2。最后，通過氫氟酸（HF）溶液濕法蝕刻去除部分SiO2犧牲層，使得GaN微盤邊緣與Si 襯底之間形成懸空結構，剩余的SiO2微柱可對GaN微盤進行支撐，完成器件制備（步驟5）。最終微盤的厚度為～375 nm。掃描電子顯微鏡（Scanning Electron Microscope，SEM）圖像如圖3，微盤直徑為28 μm。從微盤邊緣區(qū)域局部SEM 放大圖中可以清楚地觀察到腐蝕SiO2犧牲層所形成的空氣間隙結構以及平坦光滑的微盤側壁，這對于減小諧振腔散射損耗、增加光場限制能力至關重要。通過高精度減薄與拋光工藝，微盤的厚度減薄至約375 nm，可維持低階WGM 的振蕩。

圖1 外延片自發(fā)輻射光譜Fig.1 Spontaneous emission spectrum of the epitaxial wafer

圖2 硅基GaN微腔的制備工藝流程Fig.2 Fabrication processes of the GaN based microcavity on Si

圖3 硅基GaN微腔的SEM 圖Fig.3 SEM image of GaN based microcavity on Si

2 Si 基GaN微腔的激射特性

為了表征Si 襯底上GaN 基微盤諧振腔的光學特性，使用微區(qū)光致發(fā)光（Micro-Photoluminescence，μ-PL）系統(tǒng)對樣品進行了測試。所使用的激發(fā)光源為CryLas-FTSS355-Q1 脈沖激光器，發(fā)光波長為355 nm，重復頻率為15 kHz，脈寬為1 ns。激發(fā)光源經(jīng)由顯微鏡物鏡（NA0.35，40×）聚焦后照射至樣品表面，光斑直徑約為70 μm。微盤發(fā)出的光從其頂部收集，經(jīng)由相同物鏡后通過自由空間光路導入光譜儀。不同激發(fā)能量下微盤發(fā)光光譜如圖4（a），從圖中可以看出，當激發(fā)能量為4 nJ/pulse 時，微盤顯示出量子阱較寬的自發(fā)輻射光譜。當激發(fā)能量逐漸增加至閾值附近時，在413 nm 附近會出現(xiàn)幾個尖銳的發(fā)光峰，并且其強度迅速增強最終實現(xiàn)激射。圖4（b）展示了微盤器件發(fā)光強度隨激發(fā)能量變化曲線，強度的非線性增長表現(xiàn)出了明顯的閾值特性，進一步證明了諧振腔內激光的產(chǎn)生。器件閾值激發(fā)能量低至5.2 nJ/pulse，對應于的閾值能量密度為33.6 μJ/cm2，這是Si 基GaN微盤激光器中較低的結果［38-39］。圖4（c）為GaN微盤在幾個特定激發(fā)能量下的發(fā)光照片。小能量下微盤整體發(fā)光，隨著激發(fā)能量增強至激射閾值附近，微盤邊緣處發(fā)光更強，當超出閾值后，微盤邊緣發(fā)光則完全占據(jù)主導狀態(tài)，并且光場被很好地限制在微盤之內。這種發(fā)光特性的轉變是WGM 產(chǎn)生振蕩并最終激射的明顯特征。本工作中Si 基GaN微腔的低閾值激射可歸因于高晶體質量、平坦的微盤表面和側壁。

圖4 微盤器件激射特性Fig.4 Lasing characteristics of microdisk devices

從圖4（a）中可以看出，在大激發(fā)能量下器件光譜出現(xiàn)多個諧振模式，為了進一步研究其模式特性，對器件進行了變激發(fā)能量高分辨率光譜測試，不同能量下器件歸一化光譜如圖5（a）。在小激發(fā)能量下，器件表現(xiàn)出單模激射特性，只在413.2 nm 處出現(xiàn)一個發(fā)光峰。隨著激發(fā)能量增大，短波長處出現(xiàn)更多高階的WGM，且出現(xiàn)明顯模式競爭效應，更短波長處模式發(fā)光強度隨激發(fā)能量增加不斷增強。這主要是由于量子阱有源區(qū)的增益譜隨激發(fā)能量增加而藍移所致。本文也測試了微盤激光器的偏振特性，如圖5（b）。器件發(fā)光偏振度計算表達式為

圖5 微盤器件模式與偏振特性Fig.5 Mode and polarization characteristics of microdisk devices

式中，I_max與I_min分別為不同偏振角下器件發(fā)光強度的最大與最小值。激射后器件展示出良好的偏振特性，偏振度約為70%。

除了閾值之外，Q值也是衡量GaN 基微盤諧振腔性能優(yōu)劣的一個重要的參數(shù)。Q值的定義為諧振腔內總存儲能量除以光場在振蕩周期2π 弧度上的能量損失［40］。可通過諧振腔模式線寬進行計算

式中，λ是模式中心波長，Δλ是模式半高寬。高Q值意味著更小的模式損耗、諧振腔內更長的光子壽命以及更好的時間相干性，可以促進腔內光與物質的相互作用。高Q值諧振腔也對窄線寬激光器至關重要，在相干光通信系統(tǒng)和光學測量系統(tǒng)中有著重要應用［41］。為了表征本工作中GaN微盤腔的Q值，測量了器件在閾值附近409 nm 處諧振模式的高分辨率發(fā)光光譜，并對其進行了多峰洛倫茲擬合，如圖6。可以看出模式半寬低至0.039 nm，已接近光譜儀最高分辨率（0.03 nm），計算得到諧振腔Q值為10 487。本文中GaN 基微盤腔的高Q值主要歸因于腔內極低的散射和吸收損耗。半導體微腔的Q值與其中各項損耗的關系可表示為

圖6 微腔高分辨率發(fā)光光譜Fig.6 High resolution emission spectrum of the GaN based microcavity

式中，Qth是從電磁理論所計算得出的Q值，Qabs與諧振腔內部吸收損耗相關，Qscant則與由表面以及側壁粗糙度引起的散射損耗相關［41］。微盤側壁的粗糙度難以準確測量，但是通過優(yōu)化ICP 蝕刻工藝，可以在器件制備中得到較為光滑的側壁，如圖3 中SEM 圖所示。通過優(yōu)化拋光工藝，微盤器件表面均方根粗糙度可以降低至0.4 nm 以下，因此可極大降低器件的散射損耗。因此本工作中，限制Q值的主要因素是內部吸收損耗Qabs，其可近似為

式中，α為平均吸收系數(shù)，neff為介質的有效折射率，λ為所考慮模式的波長。在具有高缺陷/位錯密度的GaN外延層中，由于帶邊和缺陷態(tài)之間的電子躍遷，其內部的吸收損耗非常顯著［36］。NEYSHA L 等通過光熱偏轉光譜法研究了具有不同缺陷和位錯密度的GaN 外延層的吸收特性，發(fā)現(xiàn)其主要來源于靠近表面或靠近成核層的少部分區(qū)域［42］。此外，也有較多外延層中缺陷吸收主要來自高缺陷密度成核層的相關報道［43-44］。本文中，成核層以及其附近的高缺陷密度的外延層被去除，因此與直接在Si 襯底上生長的微盤相比，可以實現(xiàn)更低的外延層平均吸收系數(shù)，進而實現(xiàn)更高的Q值。這種方法在傳統(tǒng)的Si 基GaN微盤諧振腔中是難以實現(xiàn)的。

在實際應用中，能夠實現(xiàn)高溫工作是光電器件一個重要的優(yōu)勢，為了探究器件在高溫下的工作特性，在20 ℃～100 ℃范圍內對器件進行了變溫測試，其不同溫度下閾值特性曲線如圖7（a）?？梢钥闯觯骷?00 ℃仍能保持激射。隨著溫度增加，器件發(fā)光強度有所下降，但是激射閾值僅表現(xiàn)出小幅度增加。器件閾值隨溫度變化曲線如圖7（b）。當環(huán)境溫度從20 ℃增加至100 ℃時，相應閾值能量由5.2 nJ/pulse 增加至10 nJ/pulse。這表明在器件在高溫下仍有著良好的激射特性，主要歸因于高質量的晶體材料與低損耗諧振腔的制備。

圖7 微盤器件變溫激射特性Fig.7 Ariable temperature maser characteristics of microdisk devices

3 結論

本文提出了一種在Si 襯底上制備低閾值、高Q值GaN微諧振腔的新方法，避免了傳統(tǒng)Si 基GaN微腔中質量較差的外延層對器件的影響，在光泵浦條件下實現(xiàn)了高Q值的低閾值激射。閾值能量低至5.2 nJ/pulse，諧振腔Q值高達10 487。由于良好的晶體質量以及低損耗諧振腔，器件在100 ℃高溫下仍能保持優(yōu)異的激射特性。