王 剛，李艷青，劉世民，李懷興，商犖真，陳 建

（1.山東科技大學(xué)礦山災(zāi)害預(yù)防控制省部共建國家重點實驗室培育基地，山東 青島 266590；2.山東科技大學(xué)安全與環(huán)境工程學(xué)院，山東青島 266590；3.賓夕法尼亞州立大學(xué)地球與礦物科學(xué)學(xué)院，賓夕 法尼亞州斯泰特科利奇 16802）

0 引 言

煤層注水是煤礦降塵防突的重要技術(shù)措施之一［1-3］。 煤作為一種孔裂隙發(fā)達(dá)的多孔介質(zhì)，宏觀尺度下液體在煤中的運移過程和規(guī)律已被廣泛研究。 但低滲透儲層中存在著大量的微納米孔隙和孔喉，基于宏觀尺度的Darcy 滲流定律已不能完全適用［4］。 因此，研究微觀尺度下煤體孔隙特征，確定微觀孔隙液體滲流機(jī)理，具有十分重要的科研價值和現(xiàn)實意義。

微尺度是一個相對的概念，在不同的場合和領(lǐng)域有著不同的定義。 一般認(rèn)為特征尺度為0.1 ～10 μm 時可以稱為微尺度［5-7］。 目前，微尺度下的孔裂隙中液體滲流研究仍停留在模擬層面。 綜合國內(nèi)外研究學(xué)者對煤體孔隙模型重構(gòu)及模擬滲流過程，大致可以分為2 類，一類是基于CT 掃描后所獲得圖像進(jìn)行處理并建模。 孟祥曦［8］對煤塊進(jìn)行CT 掃描后，構(gòu)建了煤體骨架模型，利用COMSOL 模擬軟件探究了滲流水的運動規(guī)律。 筆者團(tuán)隊［4，9-10］運用CT掃描和三維重建技術(shù)建立了含有孔裂隙的三維煤體骨架結(jié)構(gòu)模型，進(jìn)行了煤層內(nèi)水和氣的滲流模擬研究。 KARIMPOULI［11］將微型CT 掃描所建模型和考慮裂隙非均質(zhì)性的離散裂隙網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行對比，研究了不同模型下的滲透率。 一類是基于建模后的煤孔裂隙結(jié)構(gòu)進(jìn)行數(shù)值模擬研究。 朱斌等［12］建立了裂隙-孔隙雙重介質(zhì)模型，研究了時間和空間上的孔隙水壓變化過程。 JING［13］建立了一種裂縫-微孔混合網(wǎng)絡(luò)模型（FM-PNM），研究了壓裂煤中瓦斯隨時間的變化過程。 張渤［14］建立了煤層瓦斯運移的流-固耦合數(shù)學(xué)模型，研究了裂隙結(jié)構(gòu)特征對煤巖滲透性的影響。 盡管微觀尺度液體滲流研究已取得了一定成果，但從試驗角度進(jìn)行液體滲流過程的可視化研究仍較為空白。

隨著微流控技術(shù)的發(fā)展，微觀尺度下的液體滲流可視化試驗研究似乎有望得到突破。 微流控技術(shù)是專門用于研究微尺度范圍流體間相互作用的技術(shù)，對研究微觀結(jié)構(gòu)內(nèi)復(fù)雜流體的滲流規(guī)律具有很好的適用性，微流控芯片良好的透光性能使?jié)B流過程易于實現(xiàn)可視化［15-16］。 國內(nèi)已有很多學(xué)者利用微流控技術(shù)促進(jìn)了流體滲流機(jī)理的深入研究。 李登偉等［17］利用激光刻蝕技術(shù)制備了均質(zhì)微觀孔隙模型，開展了低滲透油氣藏巖心氣水兩相滲流試驗。錢自衛(wèi)等［18］以真實砂巖為基礎(chǔ)，制備了透明微細(xì)孔隙試驗?zāi)Ｐ?，利用微流控技術(shù)研究了微觀尺度松散砂層內(nèi)流體非線性滲流的機(jī)理。

上述研究表明，煤體微尺度下流體滲流規(guī)律具有重要意義已經(jīng)成為共識，但是受到儀器材料和檢測手段等限制，低滲煤層微尺度下液體滲流規(guī)律仍未明晰。 微流控技術(shù)能夠精確控制和操控微尺度流體，清晰直觀地觀察到流體的滲流特性，是一種很有發(fā)展前景的研究手段。 因此，本文以微流控技術(shù)為基礎(chǔ)，制作可替代煤體孔隙的毛管束模型，構(gòu)建了微觀滲流可視化試驗平臺，進(jìn)行了微觀尺度下等效毛管束模型中液體初始滲流特性的可視化試驗研究，進(jìn)一步揭示煤體微觀滲流特性。

1 毛管束模型定義與制備

1.1 毛管束模型的定義

根據(jù)儲層多孔介質(zhì)的性質(zhì)建立相應(yīng)的物理模型是常用的研究手段之一，其中最常用的經(jīng)典模型為毛管束滲流模型［19-20］。 為了數(shù)學(xué)上的簡便計算和更加形象地表征多孔介質(zhì)的孔隙空間，選用等徑的毛管束模型代替煤體孔隙空間來研究流體滲流。

1.2 透明毛管束模型制備

孔隙模型為達(dá)到微小孔隙管道的要求，采用光刻技術(shù)，能比較精準(zhǔn)地實現(xiàn)微小通道的制備，降低誤差。 制作模型時首要考慮的是材料具有透明性，便于觀察微尺度下流體的滲流狀態(tài)。 其次，在微觀尺度下，微觀力起主導(dǎo)作用，而表面力對微觀力有著極其重要的影響，在選擇材料時應(yīng)充分考慮潤濕性的影響。 最后，材料應(yīng)具有良好的穩(wěn)定性，能夠被刻蝕成一定的形狀。 因此，充分考慮各種因素的影響后，選擇無毒無害且與硅片之間有良好黏附性的聚二甲基硅氧烷（PDMS）作為物理模型的材料。

物理模型如圖1 所示，孔隙模型外觀為T 型，厚度為2 mm，包括孔隙結(jié)構(gòu)體、緩沖艙和出入口。 孔隙結(jié)構(gòu)體為長方體狀，長為1.1 mm，寬為0.3 mm；緩沖艙分列于孔隙結(jié)構(gòu)體兩側(cè)，為梯形狀，上邊長為0.09 mm，下邊長為0.6 mm；出入口為圓管狀，直徑為0.09 mm。 根據(jù)毛管束孔隙半徑分布概率［5］，孔隙通道直徑分別刻蝕為4、7、10 μm，通道數(shù)目皆為100，等距均勻分布。

圖1 透明毛管束微孔隙模型Fig.1 Transparent capillary bundle micropore model

1.3 模型可行性驗證

液體的潤濕性或潤濕能力與兩相流系統(tǒng)的組分構(gòu)成和接觸壁面有直接關(guān)系，接觸角是潤濕程度的主要度量，為探究毛管束模型能否等效真實環(huán)境下的煤層微孔隙，分別測試毛管束模型和煤樣壓片的接觸角，結(jié)果如圖2 所示。 毛管束模型的接觸角為78°，煤樣壓片的接觸角為71°，誤差小于10%，在誤差允許范圍內(nèi)。

圖2 煤樣與模型接觸角測量Fig.2 Measurement diagram of contact angle between coal sample and model

此外，通過拉伸試驗機(jī)分別在室溫下對純PDMS 基體和渝陽煤礦的無煙煤型煤進(jìn)行準(zhǔn)靜態(tài)單向拉伸試驗。 試驗控制加載速率為5 mm／min，每個樣品測量5 次取平均值。 純基體與型煤的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖3 所示。 從圖3 可以看出，純PDMS 基體的應(yīng)力應(yīng)變與型煤煤樣的變化趨勢具有一定相似性。

圖3 純PDMS 基體和型煤的應(yīng)力應(yīng)變曲線Fig.3 Stress-strain curve of pure PDMS matrix and briquette

對比分析PDMS 與煤的潤濕性及力學(xué)性能，可以得知二者在界面力學(xué)與宏觀力學(xué)上具有一定的相似性。 因此可以選擇毛管束模型作為煤層微孔隙的代替品進(jìn)行微觀尺度下的流體滲流研究。

2 滲流試驗平臺及試驗方案

2.1 試驗平臺

為研究微尺度下煤層孔隙流體流動特性，構(gòu)建了如圖4 所示的微觀滲流可視化試驗平臺，包括注液系統(tǒng)、壓力監(jiān)控系統(tǒng)、模擬孔隙模型、可視化觀測與數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)和連接各系統(tǒng)的管閥件5 部分。 壓力驅(qū)動系統(tǒng)主要由實驗室注水泵、注射器以及管閥件組成，其主體為實驗室TYD01 型注水泵，可以對其進(jìn)行注水流量設(shè)置。 壓力監(jiān)控系統(tǒng)由液體壓力傳感器、Sensor Reader 傳感器數(shù)據(jù)采集卡和Elveflow?Smart Interface 智能采集軟件組成，測量范圍為0～689.5 kPa。 微流體壓力傳感器可以監(jiān)測各種微流體產(chǎn)生的壓力，通過數(shù)據(jù)采集卡獲取數(shù)據(jù)，在ESI中記錄和輸出所有壓力傳感器產(chǎn)生的壓力數(shù)據(jù)。 可視化觀測與數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)主要是由光學(xué)電子顯微鏡和電腦組成，顯微鏡型號為Leica DVM 2500，可以實時觀察反應(yīng)過程中微液體的狀態(tài)變化。

2.2 試驗方案

試驗時模型水平放置，采用多參量對比分析法進(jìn)行試驗。 試驗時先連接好微觀滲流可視化平臺各個設(shè)備，再通過調(diào)節(jié)液體注入流量來觀察壓力梯度的變化。 流量變化范圍根據(jù)試驗要求可自主設(shè)置，流量變化梯度為1 μL／min，注水壓力采集頻率為1 次／s，具體參數(shù)見表1。 不同孔徑測量時步驟相同。 為更好地在顯微鏡下觀察流體滲流過程，將流體處理成顯色度更好的紅色，在顯微鏡下觀察流體的滲流過程。

表1 模型試驗條件Table 1 Experimental conditions of the model

正式試驗前先開展管路同等流量梯度的注水滲流試驗，獲取注水壓力值平均值。 孔隙模型滲流壓力為注水壓力減去管路滲流壓力，孔隙模型滲流流量為注入流量減去管路滲流流量，后文如無特殊說明，壓力表示孔隙模型滲流壓力，流量表示孔隙模型滲流流量。 為保證試驗結(jié)果的準(zhǔn)確性，分別進(jìn)行3次平行試驗取平均值。

3 滲流試驗結(jié)果分析

3.1 滲流過程分析

根據(jù)等效毛管束模型的定義，微尺度下的液體孔隙滲流呈現(xiàn)一定的規(guī)律，以下簡稱微流動。 設(shè)置梯度變化的滲流初始流量，在流體到達(dá)緩沖區(qū)域時停止注射泵，靜置10 min，觀察滲流過程。 待滲流完全停止后，通過光學(xué)數(shù)碼顯微鏡觀察參與滲流的孔道數(shù)目，獲取圖片并使用圖像處理軟件計算實際滲流孔隙體積，然后得到孔隙模型內(nèi)初始流量與參與滲流通道數(shù)目及滲流體積占比的關(guān)系曲線。

圖5 為滲流初始流量為1 μL／min 的去離子水在直徑為10 μm 的孔隙模型中孔隙滲流過程觀測圖。 32 s 時流體到達(dá)緩沖區(qū)域，停止注射泵后，流體在緩沖區(qū)域內(nèi)先是混合流動，然后逐漸變?yōu)閷恿?，滲流到毛細(xì)管內(nèi)。 12 min 左右滲流幾乎停止，圖5 最下方2 個圖為滲流過程停止時中間區(qū)域的滲流情況。 從圖5 可以看出，不同位置滲流活躍性差異較大，比如中間位置滲流時流體動能較大，滲流發(fā)生較早；兩邊位置滲流時流體動能已降低或消失，無法滲流至毛細(xì)管中。

圖5 孔隙滲流過程觀測Fig.5 Observation of pore seepage process

進(jìn)一步探究發(fā)現(xiàn)，隨著初始流量梯度的增加，在卸載壓力后，參與滲流的孔隙通道數(shù)逐漸增加，毛細(xì)管內(nèi)滲流的孔隙體積增加，呈線性增長趨勢，如圖6所示。 自發(fā)滲流過程中，初始流量越大，流體流速越大，根據(jù)力學(xué)平衡方程，能夠克服啟動壓力梯度的毛管數(shù)也越多［20-21］；同時，隨著初始流量梯度的增加，滲流通道增加的速度逐漸小于滲流體積的增加速度，說明在微觀孔隙中，流體克服毛細(xì)管力滲流的速度小于在管內(nèi)的滲流速度。

圖6 孔隙滲流實驗監(jiān)測數(shù)據(jù)Fig.6 Experimental monitoring data of pore seepage

3.2 滲流壓力對微流動的影響

圖7 為滲流流量為1～4 μL／min 的去離子水在直徑為10 μm 的孔隙模型中滲流壓力梯度與流量曲線關(guān)系圖。 從圖7 中可以看出，在一個恒定流速下，滲流壓力隨時間增加增大；當(dāng)流量為1 μL／min時，390 s 內(nèi)壓力達(dá)到了近5×104Pa，流量為4 μL／min 時，390 s 內(nèi)壓力達(dá)到了8×104Pa，表明流量越大，體系滲流壓力越大。 壓力和流量變化關(guān)系與流動理論較為符合，說明在宏觀方面上去離子水與壓力的關(guān)系符合Hagen-Poiseuille 流動規(guī)律。

圖7 滲流壓力與流量曲線關(guān)系Fig.7 Relationship between seepage pressure and flow curve

微觀角度上，在試驗設(shè)置流量下，壓力隨時間先快速增長，然后出現(xiàn)一個較為平緩的階段，緊接著又快速升高。 產(chǎn)生該現(xiàn)象可能是因為，去離子水要進(jìn)入毛細(xì)管內(nèi)，首先要克服毛細(xì)管內(nèi)壁面流體層相對于壁面的摩擦力，由于流體應(yīng)力應(yīng)變的關(guān)系，去離子水發(fā)生彈性形變而產(chǎn)生的彈性勢能逐漸積累，直至達(dá)到壁面流體層克服毛細(xì)管內(nèi)壁面所需要的最大摩擦力，這一階段表現(xiàn)為壓力不斷上升。當(dāng)毛管束模型中去離子水第一次通過毛細(xì)管時，通過毛細(xì)管的去離子水恢復(fù)形變，出現(xiàn)泄壓效應(yīng)，這一階段對應(yīng)壓力增長較為平緩階段。 隨著首端的去離子水的彈性形變持續(xù)發(fā)生，后續(xù)流動階段的去離子水壓縮性較小，應(yīng)力應(yīng)變不是線性關(guān)系，很小的彈性形變產(chǎn)生較大的彈性應(yīng)力，因此壓力時間曲線在平緩上升依舊會以斜率增大的形式繼續(xù)迅速攀升［22-23］。

3.3 孔徑尺度對微流動的影響

3 種孔徑尺度的毛管束模型中去離子水的平均流量與壓力關(guān)系如圖8 所示。 從圖中可以看出，在孔徑尺度小于或等于10 μm 時，滲流壓力與流量相對趨勢不變，但3 種尺度下壓力和流量都呈現(xiàn)出不同程度的非線性特征，且孔徑尺度越小，非線性程度越強(qiáng)。

圖8 滲流壓力與孔徑尺度關(guān)系Fig.8 Relationship between seepage pressure and pore size

究其原因，主要是由于微米尺度下，體積力的作用下降，流體分子間作用力以及固體表面與流體分子間作用力的作用上升。 黏性力的作用增強(qiáng)，慣性力降低，且越靠近毛細(xì)管壁面這種作用規(guī)律越明顯。此外，毛細(xì)管中面積與體積比都增大，與微管道表面積呈比例的表面力可能成為主導(dǎo)力，此時Hagen-Poiseuille 方程不再完全適用，流體流動有向非線性轉(zhuǎn)變的特征，且微管半徑越小，非線性特征越明顯，說明半徑越小，分子間作用力對微尺度流動影響越大［24］。

3.4 潤濕性對微流動的影響

流體在煤體中的滲流其實是其在若干不同量級的孔隙中流動的宏觀表現(xiàn)，潤濕性對孔隙中微流動的影響將導(dǎo)致煤體滲流特性的變化。 使用20 ℃下表面張力為16 mN／m 的增滲流體（低表面張力納米流體）和去離子水（72 mN／m）進(jìn)行對比試驗，得到圖9 所示結(jié)果。

圖9 滲流壓力梯度與潤濕性關(guān)系Fig.9 Relationship between seepage pressure gradient and wettability

由圖9 可知，在小于10 μm 的微尺度下，增滲溶液表面張力低，流體對壁面的潤濕性更好，滲流壓力整體更小。 這是由于煤層對去離子水具有吸附作用力，邊界附近的流體吸附在毛細(xì)管內(nèi)壁上，形成吸附水膜不參與流動，表面張力越大水膜厚度越大，這種水膜在流動中表現(xiàn)為流動阻力［25］，在宏觀尺度下這種水膜可以忽略不計，但在微尺度下，固液相互作用力放大，水膜帶來的阻力作用凸顯，因此，表面張力越大水膜越厚，流體流動阻力變大，通過毛細(xì)管時的滲流壓力也變大。

從圖9 還可以看出，表面張力的影響隨著流量增加效果增強(qiáng)。 在流量較小時，不同孔徑下去離子水和增滲溶液的滲流壓力十分接近，隨著流量增加，低表面張力流體滲流壓力更小。

4 結(jié)論與展望

1）微觀尺度下等效毛管束模型可視化試驗過程中不同位置的滲流活躍度不同；中間區(qū)域的滲流活躍度大于邊緣區(qū)域滲流活躍度；滲流初始流量與參與滲流通道數(shù)目及毛細(xì)管內(nèi)滲流體積占比成正比。

2）滲流流量不變時，滲流壓力和時間呈正相關(guān)，隨著滲流流量增加，體系滲流壓力增大；毛管束內(nèi)滲流速率波動變化，存在非線性滲流特征。

3）不同孔徑尺度下壓力和流量相對關(guān)系基本不變，呈正比關(guān)系；3 種尺度的模型中流量和壓力都呈現(xiàn)非線性特征，且孔徑越小，非線性程度越強(qiáng)烈。

4）相同流量下，表面張力較低的增滲液體產(chǎn)生的滲流壓力更小；不同孔徑下，流量值的大小與不同液體滲流壓差成正比，即流量值較大時，表面張力不同的液體滲流壓力差距也會逐漸增大。

由于時間和條件限制，本文研究內(nèi)容仍較為有限，后續(xù)將進(jìn)一步進(jìn)行穩(wěn)態(tài)滲流研究及嘗試構(gòu)建考慮迂曲度和粗糙度的物理模型。