劉宏霞 徐佳雯 陳廷

摘 要：為了研究碳納米管纖維在氣相沉積法反應(yīng)器內(nèi)的運(yùn)動形態(tài)，并分析纖維運(yùn)動形態(tài)對生成碳納米管纖維的影響，首先采用數(shù)值模擬的方法對氣相沉積法反應(yīng)器內(nèi)的氣體流場進(jìn)行數(shù)值求解，得到反應(yīng)器內(nèi)的氣體流場的速度;然后在此氣體流場中建立碳納米管纖維模型并對其進(jìn)行受力分析，得到纖維動力學(xué)方程，與氣體流場控制方程組聯(lián)立得纖維/氣體兩相流動模型;最后利用求解得到反應(yīng)器內(nèi)的氣體速度，再對纖維動力學(xué)方程進(jìn)行數(shù)值求解，從而得到碳納米管纖維在反應(yīng)器內(nèi)的運(yùn)動形態(tài)。模擬結(jié)果表明：氣相沉積法反應(yīng)器內(nèi)的氣體流場呈層流狀態(tài);由于氣體從中心流入，纖維反應(yīng)器中心軸線附近有較大波動，中心軸線附近氣體流動區(qū)域逐漸擴(kuò)大，加速度方向也產(chǎn)生改變，使得氣體速度方向、大小均發(fā)生改變，纖維通過波動糾纏可以增加纖維束中纖維的連接，使之不易分散開來;而靠近壁面的氣體流動逐漸穩(wěn)定，導(dǎo)致靠近壁面的纖維運(yùn)動形態(tài)逐漸平緩。通過模擬得到的纖維運(yùn)動形態(tài)對形成碳納米管纖維束有良好的促進(jìn)作用。

關(guān)鍵詞：氣相沉積法;氣體流場;纖維模型;數(shù)值模擬;纖維運(yùn)動形態(tài)

中圖分類號：TS101.2

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1009-265X（2022）02-0106-07

收稿日期：20210416 網(wǎng)絡(luò)出版日期：20210708

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51303121）;南通市基礎(chǔ)科學(xué)研究項(xiàng)目（JC2019008）。

作者簡介：劉宏霞（1994-），女，江西萍鄉(xiāng)人，碩士研究生，主要從事數(shù)字化紡織技術(shù)、產(chǎn)業(yè)用紡織品方面的研究。

通信作者：陳廷，E-mail：tingchen@suda.edu.cn

Motion simulation of carbon nanotube fibers in a vapor deposition reactor

LIU Hongxia， XU Jiawen， CHEN Ting

（College of Textile and Clothing Engineering， Soochow University， Suzhou 215021， China）

Abstract： In order to study the motion morphology of carbon nanotube fibers in a vapor deposition reactor and the impact of motion morphology on the formation of carbon nanotube fibers， this paper first employs the method of numerical simulation to solve the gas flow field in the vapor deposition reactor numerically and then figures out the velocity of gas flow field in the reactor. After that， a carbon nanotube fiber model is built in this gas flow field and a force analysis is conducted to obtain a fiber dynamics equation. Combined with the gas flow field control equation set， we can get a fiber/gas two-phase flow model. Finally， the fiber dynamics equation is solved numerically， with the gas velocity in the reactor obtained through calculation， so as to get the motion morphology of carbon nanotube fibers in the reactor. The simulation results indicate that the gas flow field in the vapor deposition reactor presents a laminar flow state. Since the gas flows in from the center， there is a great fluctuation near the central axis of the fiber reactor. The gas flow area near the central axis gradually expands， and the direction of acceleration changes， making the direction and magnitude of gas velocity change accordingly. The undulating entanglement of fibers can increase the bond of fibers in the fiber bundle， making it difficult to spread out. The gas flow near the wall gradually becomes stable， making the fiber motion near the wall gradually flatten out. The motion morphology of fibers obtained through simulation has a good promoting effect on the formation of carbon nanotube fiber bundles.

Key words： chemical vapor deposition; gas flow field; fiber model; numerical simulation; motion morphology of fiber

碳納米管纖維的開發(fā)開拓了紡織學(xué)術(shù)研究與商業(yè)應(yīng)用的全新領(lǐng)域。氣相沉積法可以實(shí)現(xiàn)碳納米管纖維一步法制備，該工藝程序簡單、紡絲速度快、成本較低[1]。碳納米管纖維的運(yùn)動形態(tài)與碳納米管纖維的生成品質(zhì)有著重大的聯(lián)系，因此研究碳納米管纖維在氣相沉積法反應(yīng)器內(nèi)的運(yùn)動是非常有必要的。

碳納米管纖維在反應(yīng)器中生成、運(yùn)動符合流體力學(xué)中經(jīng)典的兩相流問題，隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展，數(shù)值模擬方法成為研究纖維/氣體兩相流動問題的重要手段[2]，這極大地節(jié)省了實(shí)驗(yàn)時(shí)間，并且能夠避免一些實(shí)驗(yàn)危險(xiǎn)。許多研究者通過建立纖維/氣體兩相流動模型，經(jīng)過數(shù)值模擬得到纖維在氣流中的運(yùn)動形態(tài)，進(jìn)而研究纖維的成紗機(jī)理。近年來很多運(yùn)用數(shù)值模擬方法研究高速氣流的新型紡紗技術(shù)如噴氣紡[3]、噴氣渦流紡[4]等，也有運(yùn)用數(shù)值模擬方法獲得轉(zhuǎn)杯紡紗通道內(nèi)纖維運(yùn)動規(guī)律[5]，而氣相沉積法制備碳納米管纖維反應(yīng)器內(nèi)部是高溫、低速環(huán)境，且充滿易燃?xì)怏w，實(shí)驗(yàn)研究存在很大的局限性，缺乏有關(guān)于碳納米管纖維在反應(yīng)器內(nèi)運(yùn)動的研究。

纖維/氣流兩相流動的主要研究重點(diǎn)是纖維動力學(xué)方程的建立，纖維不同于其他剛性物體，它具有剛性和柔性的特征，因此對其受力分析時(shí)不能簡單的只考慮剛性受力，在進(jìn)行纖維運(yùn)動模擬之前需要對纖維進(jìn)行簡化，建立纖維模型。根據(jù)以往的研究，纖維模型主要包括以下3類：第一類是球鏈模型[6]，后面又發(fā)展了珠-簧鏈模型[7]、針-鏈模型[8-9];第二類是珠-桿模型[10-11]，后面又延伸出珠-彈性桿[12];第三類是將纖維有限元?jiǎng)澐?，再研究整體的纖維運(yùn)動[13-15]。

本文在建立氣相沉積法反應(yīng)器內(nèi)氣體流場數(shù)值模型的基礎(chǔ)上，采用單向耦合方法建立碳納米管纖維在氣體流場中的動力學(xué)方程并進(jìn)行求解，以此來探究纖維在反應(yīng)器內(nèi)的運(yùn)動形態(tài)，為碳納米管纖維的制備生成奠定了基礎(chǔ)。

1 氣相沉積法反應(yīng)器內(nèi)氣體流場數(shù)值模擬

1.1 反應(yīng)器幾何模型

反應(yīng)器由一個(gè)上下兩節(jié)的圓柱體構(gòu)成，上節(jié)圓柱體代表進(jìn)氣口，下節(jié)圓柱體代表反應(yīng)器主體爐管。反應(yīng)器只有一個(gè)進(jìn)氣口，并且是軸向?qū)ΨQ結(jié)構(gòu)，為了方便計(jì)算，可以只截取其徑向剖面構(gòu)建二維幾何模型，并對反應(yīng)器其他部件進(jìn)行適當(dāng)簡化。載氣從進(jìn)氣管（x軸方向）進(jìn)入反應(yīng)爐內(nèi)，進(jìn)氣管長度為5cm，內(nèi)徑為1cm，隨后進(jìn)入內(nèi)徑為9cm、長度為140cm、壁面厚度為1.5cm的反應(yīng)器主腔室，其中，加熱段為90cm的銅電熱體，提供約為1500K的反應(yīng)溫度，上下為30、20cm的石英爐管。幾何模型如圖1所示。

網(wǎng)格劃分：采用結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格（即Map方法）劃分，網(wǎng)格形式為四邊形網(wǎng)格（Quad），網(wǎng)格間距（interval size）取0.00125，就可以得到54080個(gè)1.25mm×1.25mm的矩形小網(wǎng)格。

入口邊界：速度入口，載氣速度為1.2 m/s，方向與x軸平行，入口溫度為600K。

出口邊界：壓力出口，為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓，出口溫度為室溫。

壁面邊界：流體區(qū)域介質(zhì)為氫氣，3、5區(qū)的介質(zhì)為石英，4區(qū)的介質(zhì)為銅。

1.2 求解控制參數(shù)

反應(yīng)器入口的氣體速度不大，根據(jù)雷諾數(shù)小于2300，選擇層流模式，根據(jù)本文氣體流動的工作狀況選擇壓力-速度耦合求解，采用PISO算法處理，對于動量方程和能量方程的離散方法采用二階迎風(fēng)格式（Second order upwind）。

1.3 模擬結(jié)果

根據(jù)所建立的模型，對反應(yīng)器內(nèi)的氣體流場進(jìn)行計(jì)算，得到氣體流場速度矢量圖，如圖2所示。從速度分布云圖可以看到氣流以1.2 m/s的速度進(jìn)入反應(yīng)器爐體之后，一直保持比較穩(wěn)定的層流狀態(tài)，進(jìn)入主體爐管之后氣體流動區(qū)域稍變大，氣流的速度方向在反應(yīng)器內(nèi)部大都是向前并且速度大小無很大的變化，這也符合層流模型的規(guī)律，在近壁區(qū)可以觀察到一些細(xì)微的回流區(qū)。

圖3為不同y位置的氣體速度分布曲線，氣流在x軸坐標(biāo)0～0.15 m的范圍內(nèi)有一個(gè)加速過程，這是由于氣體受到與x軸方向平行的重力加速度，加速可達(dá)到2.25 m/s，之后受到流場的作用力，速度開始下降，最后趨于平衡且速度大于0。

2 碳納米管纖維在反應(yīng)器內(nèi)的運(yùn)動模擬

2.1 纖維模型的建立

本文采用珠-彈性桿纖維模型，由n個(gè)球狀珠子和n-1根與珠子同直徑的彈性桿連接而成，如圖4所示。當(dāng)纖維在氣流場中運(yùn)動時(shí)，為了簡化模型，假設(shè)纖維的質(zhì)量和所受的合力全在珠子上，而纖維產(chǎn)生的拉伸彎曲變形在彈性桿上。纖維通過改變兩珠的距離產(chǎn)生彈性伸長，這表現(xiàn)為珠子上所受的伸長回復(fù)力，沿纖維桿伸長的方向;改變彈性桿的彎曲撓度產(chǎn)生彎曲，珠上受到彎曲回復(fù)力，沿纖維桿的法向方向。

在纖維模型中，第i個(gè)珠子與珠i-1和珠i+1連接，則珠i的質(zhì)量m i定義：

m i=ρ f2l i-1，i+l i，i+1（1）

式中：ρ f為纖維的線密度，l i-1，i，l i，i+1為纖維段（i-1，i）（i，i+1）的長度。對于第一顆和最后一顆珠子的質(zhì)量，要根據(jù)鏡面反射形成虛擬珠，即虛擬珠1和虛擬珠n，則m 1=ρ f2l 0.1+l 1，2，m n=ρ f2l n-1，n+l n，n+1。

2.2 纖維受力

2.2.1 伸長回復(fù)力

由于受到氣流的牽伸，纖維產(chǎn)生伸長回復(fù)力，假設(shè)珠i-1和珠i受到伸長回復(fù)力，兩珠的距離被拉伸，則珠i所受的伸長回復(fù)力為：

F ei=πd2E4lΔl（2）

式中：E為纖維的彈性模量，d為纖維直徑，l為纖維長度， Δl為纖維的伸長，F(xiàn) ei的方向是沿纖維段的拉伸長度方向。

2.2.2 彎曲回復(fù)力

纖維被彎曲時(shí)，當(dāng)如圖5，纖維段（i，i+1）與（i，i-1）彎曲成θ i，珠i受到彎曲回復(fù)力F bi的作用：

F bi=2EI bl2 （i，i+1）·θ（3）

式中：E為纖維的彈性模量，I b為慣性矩，由于纖維是長柱體，因此采用圓形截面的慣性矩，如下：

I b=πd4 f64（4）

d f為纖維直徑，θ i可以通過兩珠的位置確定大小，即：

cosθ i=e i·e i+1（5）

e i和e i+1為珠桿（i-1，i），（i，i+1）的單位向量。

2.2.3 氣流曳力

纖維在氣流場中所受外力主要是流場施加的，這種外力主要表現(xiàn)為氣流曳力F di。這種曳力又表現(xiàn)為兩部分：一部分是由于纖維與流場交界的邊界層的黏性剪切應(yīng)力產(chǎn)生的，叫摩擦曳力F f i-1，i，方向沿著纖維表面的切向方向;另外一部分是由于流場沿y軸方向上的壓力都不同而產(chǎn)生壓力差，使得纖維的徑向方向上產(chǎn)生壓差而受到壓差曳力F p i-1，i，方向沿纖維表面法向方向。在計(jì)算曳力時(shí)，每個(gè)珠受到的曳力是由該珠的前后兩根連接桿所受的曳力矢量合成的，即

F di=12F d i-1，i+F d i，i+1（6）

式中：F d i-1，i和F d i，i-1分別為桿（i-1，i）和桿（i，i+1）所受的曳力。單獨(dú)對纖維段（i-1，i）分析，桿所受的曳力等于摩擦曳力和壓差曳力之和：

F d i-1，i=F f i-1，i+F p i，i+1（7）

式中：F f i-1，i，F(xiàn) p i，i+1分別為作用在纖維段（i-1，i）上的摩擦曳力和壓差曳力。

具體曳力公式如下：

F f i-1，i=π2c fρdl i-1，iv2 rti（8）

F p i-1，i=π2c pρdl i-1，iv2 rni（9）

式中：v rti，v rni 分別為珠i處的相對速度沿纖維表面切向和法向的分量，氣流與纖維的相對速度（V a i-V f i）; l i-1，i為纖維段的長度，ρ為氣流場的密度。c f為切向曳力系數(shù)，c p為法向曳力系數(shù)。切向曳力系數(shù)與雷諾數(shù)有關(guān)，本文所處的工況雷諾數(shù)約為128，本文可以根據(jù)“標(biāo)準(zhǔn)阻力系數(shù)曲線”來確定法向曳力系數(shù)c p。

2.3 材料特性及初始條件

根據(jù)牛頓第二定律，珠i在氣體流場中的動力學(xué)方程為：

m i=d2r idt2=F ei+F bi+F di（11）

式中：r i表示珠i在流場中的位置，通過求解珠i的動力學(xué)方程，可得到不同時(shí)刻珠子在流場中的位置，最后匯總可以得到纖維的運(yùn)動形態(tài)。

本文是對氣相沉積反應(yīng)器內(nèi)的纖維運(yùn)動進(jìn)行二維模擬，纖維直徑d f=38μm，長度L f=37.5mm彈性模量E=500GPa。選取三個(gè)坐標(biāo)點(diǎn)作為纖維運(yùn)動的頭端位置，纖維具有一定的初速度，假設(shè)該初速度等于反應(yīng)器內(nèi)該坐標(biāo)的氣流平均速度。纖維的總長度不發(fā)生變化，當(dāng) （r i-r i-1）=L f 時(shí)，停止計(jì)算。

3 結(jié)果與討論

根據(jù)上述初始條件和氣體流場模擬的結(jié)果來計(jì)算纖維動力學(xué)方程，選?。?.400，0.001）、（0.400，0.005）、（0.400，0.010）、（0.400，0.015）、（0.400，0.200）、（0.400，0.250）、（0.400，0.300）7個(gè)纖維頭端位置，根據(jù)氣體流場的模擬，得到這7個(gè)位置上y軸的速度曲線，氣流在0～0.5 m 的范圍內(nèi)都有一個(gè)加速過程，然后速度逐漸降低直至達(dá)到穩(wěn)定，這與徐子超等[16]模擬的碳納米管纖維反應(yīng)器內(nèi)的氣體流場速度分布一致，這是由于氣體受到與其初速度同方向的重力作用，獲得加速，后受到的流場曳力使氣體速度下降至穩(wěn)定。

從頭端位置釋放纖維，運(yùn)用MATLAB軟件計(jì)算得到該位置纖維的運(yùn)動形態(tài)，如圖6所示?？拷行妮S線上（0.400，0.001）位置釋放的纖維前端呈平緩狀態(tài)，后端發(fā)生波動，根據(jù)速度曲線圖，可以觀察到靠近中心軸線上的氣流速度起伏較大;而（0.400，0.005）位置與（0.400，0.010）位置的氣流速度浮動變小，使纖維運(yùn)動變平緩;（0.400，0.015）處于速度變化的交界處，從速度云圖可以看到速度大小的顏色發(fā)生改變，導(dǎo)致纖維運(yùn)動起伏變大。以上4個(gè)位置的減速過程的加速度很大，方向指向反應(yīng)器前端，因此這些位置的纖維往反應(yīng)器前端運(yùn)動。從（0.400，0.200）到（0.400，0.300）的纖維運(yùn)動形態(tài)都比較平緩，該區(qū)域的氣流速度穩(wěn)定，符合氣體流場層流[17]狀態(tài)，使得纖維運(yùn)動方向逐漸與x軸平行，從反應(yīng)器軸向觀察得到纖維是較平直的，這與Fiona等[18]從反應(yīng)器得到的碳納米管纖維運(yùn)動衍射照片中觀察到碳納米管纖維的纖維軸是垂直的現(xiàn)象是相符合的，如圖7所示。

4 結(jié) 論

運(yùn)用數(shù)值模擬的方法模擬了碳納米管纖維在氣相沉積法反應(yīng)器內(nèi)的運(yùn)動形態(tài)，得到了以下結(jié)論。

a）對氣相沉積法反應(yīng)器內(nèi)的氣體進(jìn)行模擬，得到氣體速度矢量圖，結(jié)果表明氣體速度進(jìn)入反應(yīng)器爐管后，一直保持穩(wěn)定的層流狀態(tài)，速度大小沿軸線先有一段加速過程再不斷減小直至穩(wěn)定。

b）建立的珠-彈性桿纖維模型模擬反應(yīng)器內(nèi)纖維運(yùn)動是可行的，纖維在反應(yīng)器內(nèi)中心軸線位置附近有波浪形運(yùn)動，頭端位置越靠上，由于氣體速度保持穩(wěn)定，纖維運(yùn)動方向逐漸與氣體流動方向一致。

c）通過對反應(yīng)器內(nèi)不同位置釋放的纖維運(yùn)動形態(tài)進(jìn)行分析，總體上纖維的運(yùn)動形態(tài)比較平順，這驗(yàn)證了碳納米管纖維束的形成機(jī)理。

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