郭 輝，顧漢洋，馮快源，于 超

新型吸收劑與局部慢化劑相結(jié)合的快堆控制棒設(shè)計研究

郭 輝1，顧漢洋1，馮快源1，于 超2

（1. 上海交通大學核科學與工程學院，上海 200240；2. 中廣核研究院有限公司，廣東深圳 518026）

新一代快堆對其控制棒的安全性、使用壽命和經(jīng)濟性提出了更高的要求。傳統(tǒng)快堆控制棒以碳化硼（B4C）為吸收劑，但B4C的氣體釋放、吸收力損失、高溫包殼碳化失效及輻照膨脹限制了其安全使用壽命。本文利用能有效處理控制棒空間自屏蔽現(xiàn)象的確定論計算方法，設(shè)計并分析了基于替代吸收劑與局部慢化劑的快堆新型控制棒。本文從中子吸收能力、安全特性及廢物處理等方面考察了硼化物、氫化物、稀土金屬氧化物及金屬四大類多種吸收劑。結(jié)果表明在不同吸收力區(qū)間，都有相應新型吸收劑可替代傳統(tǒng)B4C。大型快堆控制棒所需吸收力較低，可利用稀土金屬氧化物作為長壽期吸收材料；中型快堆可考慮使用導熱性優(yōu)異的TiB2或中子特性良好的HfH1.62；小型模塊化快堆可考慮使用HfB2作為超長壽期吸收劑。本文還介紹了吸收劑與慢化劑相結(jié)合的新型控制棒，結(jié)果表明局部慢化劑可加強控制棒吸收能力或節(jié)約吸收劑使用。本文結(jié)果將為快堆新型控制棒的研發(fā)提供重要參考。

快堆；控制棒；吸收劑；慢化劑

快中子反應堆能夠有效提高鈾資源利用率、嬗變高水平放射性廢物并提高燃料循環(huán)靈活性[1,2]?？熘凶臃磻咽菄H上重點關(guān)注的第四代核能系統(tǒng)技術(shù)，也是我國重點發(fā)展的先進堆型之一[3]。我國快堆發(fā)展按照“實驗堆、示范堆和商用堆”三階段進行[1]。截至目前，國內(nèi)外共建造了近二十臺實驗、模型及商業(yè)快中子反應堆，共積累了四百余堆年的運行經(jīng)驗，其中主要為使用钚鈾氧化物混合（MOX）燃料的鈉冷快堆[4,5]。

傳統(tǒng)快堆通過插入和提出控制棒進行反應性控制[6]。傳統(tǒng)控制棒如圖1所示，控制棒棒體是一束可移動的吸收劑元件棒。

圖1　傳統(tǒng)控制棒示意圖

有兩方面的因素限制了控制棒的數(shù)量[4]：一方面，除了微型反應堆和實驗堆以外，控制棒主要在裂變區(qū)中有效；另一方面，反應堆容器外的控制棒驅(qū)動器安裝空間有限。圖2總結(jié)了已有快堆中控制棒組件與燃料組件數(shù)量間的比值。由于早期的快堆主要為實驗堆，不同反應堆間比值存在較大差異。隨經(jīng)驗的積累與設(shè)計迭代，該比值逐步收斂于6%～10%。

注：反應堆后數(shù)值為其熱功率MWth；反應堆按其臨界時間先后排序

已有快中子堆吸收劑材料如圖3所示，經(jīng)過探索發(fā)展，絕大多數(shù)快堆以碳化硼（B4C）為吸收劑。B4C的有效吸收成分為10B，其天然豐度約為20%。相比于其他元素，10B在快中子能譜下的吸收力較強，同時可以通過富集10B來調(diào)節(jié)控制棒的吸收能力。

圖3　傳統(tǒng)快堆控制棒吸收劑材料

快堆控制棒系統(tǒng)需要實現(xiàn)多種功能?？於淹ǔ２捎萌N控制棒進行堆芯反應性控制，包括安全棒、調(diào)節(jié)棒和補償棒。所有棒的全部插入需要保證堆芯在正常工況與事故工況下的次臨界狀態(tài)。在反應堆運行過程中，安全棒一般位于活性區(qū)外，調(diào)節(jié)棒與補償棒部分插入活性區(qū)中以實現(xiàn)功率水平和分布的調(diào)節(jié)，同時補償棒隨燃耗增加而逐步提出以補償堆芯反應性損失。相比于壓水堆，快堆燃耗反應性損失比較小，但是受堆芯尺寸、運行周期長度、燃料選擇與钚的同位素組成影響較大[7]。如圖4所示，周期內(nèi)燃耗反應性損失的大小是確定補償棒和調(diào)節(jié)棒所需10B富集度的決定因素。一般大型快堆增殖性較好，組件位置多，可以靈活調(diào)整控制棒位置，天然B4C基本可以滿足反應堆停堆與運行功能。隨著堆芯尺寸變小，中子泄漏比例增加，增殖能力趨于減小，燃耗反應性損失不斷擴大。因此，中型快堆需要30%～50%10B富集度的B4C作為控制棒吸收劑，而小型快堆需要90%10B富集度的B4C作為控制棒吸收劑。

圖4　鈉冷快堆控制棒所需10B富集度隨周期燃耗反應性損失的變化

傳統(tǒng)吸收劑B4C的吸收能力較強，同時可以通過調(diào)節(jié)10B富集度來滿足不同反應堆的需求。然而B4C存在以下突出缺點[8]：

（1）10B主要通過（n，α）反應性吸收中子，因此有氣體釋放問題，由于B4C與鈉的相容性較好，在鈉冷快堆中可以通過氣孔排出氣體。但如圖5所示，10B次反應（n，t+2α）在快中子能譜反應概率明顯增加，其所產(chǎn)生的放射性物質(zhì)（氚，半衰期12.43年）將污染冷卻劑。

圖5　10B反應截面隨中子能量的變化

（2）10B的消耗鏈簡單，天然B4C輻照后吸收能力下降較快。

（3）對于高10B富集度B4C，其熱導率隨輻照加深而減小，因此需要防止B4C與包殼在高溫下的反應。

（4）B4C輻照腫脹嚴重，其安全使用壽命有限。

在傳統(tǒng)快堆中，以B4C為吸收劑的控制棒幾乎是唯一的反應性控制系統(tǒng)。但在新一代快堆要求更高安全性、更強經(jīng)濟性、更長堆芯壽期、簡化操作性的背景下，傳統(tǒng)控制棒受限于B4C固有物化缺點，難以滿足新的需求。比如，小型模塊化快堆為滿足多種用途與偏遠地區(qū)環(huán)境，往往需要超長壽期，因此要求控制棒具備同等長度安全使用壽命。

本文將基于快堆空間自屏蔽現(xiàn)象與改進后的中子輸運計算方法，評估多種新型材料的吸收能力與作為快堆控制棒吸收劑的潛力。同時本文將介紹基于局部慢化的快堆新型控制棒，包括慢化劑的引入方式、慢化劑對控制棒吸收能力與安全性的作用及慢化劑在極端情況下解離的影響。本文結(jié)果將為快堆新型控制棒的研發(fā)提供重要參考。

1　控制棒物理與數(shù)值計算

如圖6所示，快堆控制棒內(nèi)的中子通量與吸收率分布極不均勻。“抵達”控制棒組件的中子首先會被外層吸收劑吸收，從而導致控制棒內(nèi)部的中子通量分布較低且能譜硬化，最終導致控制棒內(nèi)部的有效吸收能力比其外部低。

圖6　CFV-1500反應堆四分之一控制棒吸收率分布（單位：absorption/cm3/s）

該空間上的屏蔽現(xiàn)象隨著吸收劑吸收能力的提升而增加。如圖7所示，控制棒的有效微觀吸收截面隨10B的濃度升高而降低。因此，90%10B富集的B4C其10B濃度是天然B4C的4.5倍，而其吸收能力僅約為天然B4C的2.3倍。另一方面，隨著控制棒外部的吸收劑被逐漸消耗，會引發(fā)吸收率分布變化和有效吸收截面的變化。

蒙特卡羅方法能較為準確地計算該空間自屏蔽現(xiàn)象，但是蒙特卡羅方法計算效率有限，尤其是計算吸收劑隨時間的演化時難以實現(xiàn)全堆芯中控制棒局部吸收率的收斂。

傳統(tǒng)確定論方法采用物理或工程的修正因子計算控制棒在空間自屏蔽現(xiàn)象下的有效截面。對于特定堆芯和控制棒該方法較為有效，但是難以適應新一代堆芯與新型控制棒設(shè)計的變化。

圖7　10B有效吸收微觀截面隨碳化硼中10B濃度的變化

確定論快堆控制棒計算可以基于以下三點進行改進：

（1）在柵元計算時，采用特征線（MOC）方法對控制棒進行無簡化描述，并且在吸收劑中劃分更多更薄的區(qū)。

（2）在堆芯計算時，對吸收劑棒體進行局部非均勻計算。

（3）在演化計算時，需要根據(jù)吸收劑輻照深度的變化而不斷更新有效吸收截面。

經(jīng)過數(shù)值對標與實驗驗證[9-12]，以上三點能有效改進確定論方法在快堆控制棒輸運計算與燃耗計算方面的精確度。

2　新型吸收劑

為解決B4C作為快堆吸收劑的突出問題，本研究初步評估了多種替代吸收劑的中子學特性、安全性、廢物處理和經(jīng)濟性。本文將重點闡述新型吸收劑的吸收能力及輻照后的吸收能力的變化。

不同材料在MOX鈉冷快堆快中子能譜下宏觀吸收截面如圖8所示。該宏觀截面為不同材料在WPRS快堆對標[13]中SFR-3600的主控制棒計算結(jié)果。實線為不同10B富集度的B4C在未受輻照情況下的宏觀吸收截面。未受輻照的替代吸收劑標識在實線上，其縱坐標為該吸收劑的宏觀吸收截面，橫坐標為該吸收劑的等價10B富集度，如氧化銪（Eu2O3）其宏觀吸收截面為0.04 cm-1而其吸收能力與17.5%10B富集度的B4C相當。如圖3所示，現(xiàn)行快堆多采用B4C為控制棒吸收劑，因此該等價10B富集度對比有助于為現(xiàn)有堆芯設(shè)計快速發(fā)現(xiàn)可替代吸收劑。

圖8虛線為B4C經(jīng)2 000天輻照后的宏觀吸收截面。輻照所處堆芯平均中子通量密度為2.4×1015n/（cm2·s），經(jīng)過2 000天輻照后驅(qū)動燃料平均燃耗深度為100 GW?d/t。替代吸收劑經(jīng)同等輻照后的吸收力標識在虛線上。如Eu2O3由于具有長消耗鏈，長時間輻照后其吸收力變化極小。輻照末后，Eu2O3吸收能力與受輻照的29.5%10B富集度B4C相當。

圖8　不同材料吸收劑宏觀吸收截面

國內(nèi)外對潛在的第四代反應堆吸收劑進行了廣泛的研究，總體上可以分為四大類：

第一類為含硼吸收劑，如碳化硼（B4C），硼化鈦（TiB2）及硼化鉿（HfB2）。這一類吸收劑可以通過調(diào)節(jié)10B富集度滿足不同反應堆的反應性控制需求，但存在氣體釋放問題。在鈉冷快堆中這些吸收材料與鈉相容性較好，可采用氣孔釋放產(chǎn)生的氦氣。而在鉛冷快堆中則需要設(shè)計氣室以防止吸收劑包殼應力過載。低10B富集度的含硼吸收劑在輻照后吸收能變化較大，對于超長壽期的快堆必須嚴格計算含硼吸收劑的消耗。B4C的10B濃度較高，但輻照后熱傳導能力較差且膨脹嚴重，在高溫下有包殼碳化問題。TiB2熱傳導能力較好，沒有包殼化學損壞問題，但其輻照膨脹較明顯，需要進一步輻照實驗以明確包殼-吸收劑物理接觸后元件性能。HfB2熱導性能好且輻照膨脹小，適合作為長壽命周期控制棒，但是HfB2價格較高?？梢钥紤]以HfB2作為超長壽期小型模塊化快堆吸收劑使用。

第二類為稀土金屬元素（REE）氧化物，REE主要通過（n，γ）反應吸收中子，因此沒有氣體釋放問題，且其耐輻照能力優(yōu)于硼化物。REE具有較長消耗鏈，故輻照后吸收能力損失較小。然而REE在快中子能譜下吸收能力較弱，僅Eu2O3與天然B4C相當。Eu2O3可以在長時間內(nèi)保持穩(wěn)定吸收力和材料特性，因此適合在行波堆等長時間運行的大型快堆中使用。2 000天輻照后的Eu2O3放射水平與100 GW?d/t快堆乏燃料相當，但衰減速度較乏燃料慢?？刂瓢粑談?shù)量遠小于燃料，因此快堆乏燃料處理能力可初步涵蓋深度輻照Eu2O3的管理。REE一般在超熱中子能譜區(qū)域有共振吸收峰，第3節(jié)將討論通過局部慢化來加強REE吸收能力。

第三類為含氫吸收劑，如HfH1.62。金屬Hf的吸收能力遠低于天然B4C，但HfH1.62的吸收能力與60%10B富集度的B4C相當。輻照后HfH1.62的輻射水平略高于乏燃料，但是衰減速度較快，經(jīng)200天冷卻后低于同等冷卻時長的乏燃料。HfH1.62表現(xiàn)出良好的中子特性，在中等工業(yè)快堆中將有潛在應用前景。但是在高溫（800～1 000 ℃）情況下，HfH1.62具有氫解離問題，從而降低其吸收能力[14]。因此，必須深入研究含氫吸收劑的高溫安全問題。

第四類為金屬或合金吸收劑。金屬Hf與鈉相容性好，熔點較高。而金屬Gd等熔點低，化學活性強。前三類吸收劑基本采用包殼元件模式，而金屬Hf等由于其力學性質(zhì)較好，可以考慮無包殼模式，從而提高控制棒內(nèi)吸收劑的體積比，但仍需進一步研究。金屬Hf等吸收能力較弱，可以考慮作為大型增殖快堆的調(diào)節(jié)棒或補償棒進行使用。為增強這一類控制棒的停堆能力，可以考慮采用軸向非均勻設(shè)計。

通過以上分析，在不同吸收力區(qū)間，都有相應新型吸收劑可替代傳統(tǒng)B4C，綜合對比圖4與圖8可知，大型快堆控制棒所需吸收力較低，REE氧化物可作為長壽期吸收材料。對于中型快堆，可考慮使用TiB2與HfH1.62。對于小型模塊化快堆，可考慮使用HfB2作為超長壽期吸收劑。

3　局部慢化劑

物質(zhì)吸收截面隨中子能量提高而總體上趨于減小，因此吸收劑在快堆中的吸收效率遠低于壓水堆。通過在控制棒中加入慢化成分，可軟化局部中子從而提高吸收劑的使用效率。本工作設(shè)計與評估了基于局部慢化原理的控制棒。

如圖9所示，控制棒內(nèi)部分吸收劑元件棒被相同尺寸的慢化劑元件棒替代。此設(shè)計可最大程度地利用已有吸收劑元件的生產(chǎn)經(jīng)驗，最大程度地減小對已有控制棒落棒性能的影響。慢化劑元件棒采用獨立含包殼棒體設(shè)計，以充分利用慢化劑在快堆嬗變次錒系元素方面所積累的經(jīng)驗[15]，減少對其它結(jié)構(gòu)的影響。

注：fm為慢化劑體積與吸收劑慢化劑總體積之比

快堆慢化劑有氫化鋯（ZrH）、氫化鈣（CaH）、氫化釔（YH）、金屬鈹（Be）、氧化鈹（BeO）、氧化鎂（MgO）、碳化鋯（ZrC）、碳化硅（SiC）等多種材料形式。此外，HfH既可做吸收劑也可做慢化劑，雖然其不適合作為嬗變次錒元素慢化劑，但可以作為控制棒慢化劑。

本工作重點對比Be，MgO，ZrH1.62，HfH1.62作為控制棒慢化劑的效果。含慢化劑控制棒的吸收能力隨慢化劑比例的變化如圖10所示。慢化劑的引入可以提高單位吸收劑的吸收能力，但同時也減少了吸收劑的體積，故慢化劑對控制棒吸收能力的影響是這兩方面的平衡。使用吸收劑宏觀吸收截面與（1-m）的乘積作為對比，對比ZrH1.62可知慢化劑對弱吸收劑如Hf、Gd2O3及Eu2O3控制棒的吸收力增強效果優(yōu)于對強吸收劑如90%10B富集HfB2的增強效果。ZrH1.62無法有效增強90%10B富集HfB2的吸收力，但可以提升HfB2使用效率。由于鉿與其它吸收劑的競爭吸收關(guān)系，HfH1.62的吸收力增強效果僅略優(yōu)于ZrH1.62。含氫慢化劑的吸收力增強效果遠好于其它吸收劑。Be作為慢化劑僅適用于節(jié)約弱吸收劑的用量。

如圖11所示，慢化劑的引入，一方面提高了吸收劑的平均吸收反應率。另一方面，中心吸收率低，因此偏向?qū)⒙瘎┌惭b于控制棒中心，從而減少控制棒空間自屏蔽效應，使控制棒內(nèi)的吸收反應率分布更加均勻。綜合兩方面因素，慢化劑的引入僅略微提高吸收劑的反應率峰值，對吸收劑的安全性和使用壽命的影響有限。

圖10　吸收劑與慢化劑組合的吸收能力隨慢化劑比例的變化

圖11　控制棒內(nèi)吸收反應率的分布

金屬氫化物的慢化能力較強，但是存在高溫氫解離風險。如圖12所示，控制棒的吸收能力隨著氫鋯比的下降而減小。在極端情況下，即氫完全解離的情況下，含慢化劑控制棒的吸收能力下降了30%。因此需要特別考察局部慢化控制棒的氫解離現(xiàn)象及事故情況下的停堆深度。

圖12　71%vol HfB2+29%vol ZrHx設(shè)計的吸收能力隨氫鋯比的變化

本研究結(jié)果證明可以通過慢化劑改變局部能譜，提高控制棒的吸收能力或節(jié)約昂貴吸收劑的使用。局部慢化劑在快堆嬗變次錒系元素領(lǐng)域已經(jīng)積累了較為豐富的經(jīng)驗，有助于發(fā)展局部慢化的控制棒，但對于含氫慢化劑需進一步明確其氫解離現(xiàn)象。

4　結(jié)論

新一代快堆對其控制棒的安全性、使用壽命和經(jīng)濟性提出了更高的要求。傳統(tǒng)快堆控制棒使用B4C為吸收劑，但B4C的氣體釋放、吸收力損失、高溫包殼碳化失效及輻照膨脹限制了其安全使用壽命。基于對傳統(tǒng)控制棒的量化分析與改進后的確定論計算方法，本研究初步評估了多種替代吸收劑的中子學特性，發(fā)現(xiàn)在不同吸收力區(qū)間，都有相應新型吸收劑可替代傳統(tǒng)B4C，大型快堆控制棒所需吸收力較低，REE氧化物可作為長壽期吸收材料。對于中型快堆，可考慮使用TiB2與HfH1.62。對于小型模塊化快堆，可考慮使用HfB2作為超長壽期吸收劑。同時通過對吸收劑與慢化劑相結(jié)合的新型控制棒進行分析，發(fā)現(xiàn)可以通過慢化劑改變局部能譜，提高控制棒的吸收能力或節(jié)約昂貴吸收劑的使用，但含氫吸收劑與慢化劑的高溫解離現(xiàn)象有待進一步研究。

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Innovative Control Rods for Fast Reactors with New Absorbers and Local Moderators

GUO Hui1，GU Hanyang1，F(xiàn)ENG Kuaiyuan1，YU Chao2

（1. School of Nuclear Science and Engineering，Shanghai Jiao Tong University，Shanghai 200240，China；2. China Nuclear Power Research Institute，Shenzhen of Guangdong Prov. 518026，China）

The control rod in sodium fast reactors is a cluster of open pins with boron carbide（B4C）as the absorber. The enrichment of10B can be adjusted to satisfy different requirements on the reactivity control. However，irradiation effects such as gas release，heat production，and pellet swelling limit the safety performance and service time of conventional control rods. The spatial self-shielding effect and its variation is the decisive factor in the modeling of control rods in fast reactors. This paper uses an improved deterministic calculation scheme to improve and assess control rod designs in next-generation fast reactors. Various alternative absorbers are assessed according to their neutronic performance，safety performance，and waste management. The results show that there are alternative choices to conventional absorber at different absorption levels. The large fast reactors，such as commercial reactors，usually exhibit reduced reactivity loss and require long operating life of control rods. In this case，Eu2O3would be very suitable thanks to their small worth loss under irradiation. In medium-size fast reactors，TiB2can be considered for its high thermal conductivity. HfH1.62proves excellent neutronic performance，while its hydrogen desorption issues should be further verified. In small modular fast reactors，HfB2can be used with an extra-long operating lifetime because of its high melting point and limited swelling under irradiation. The combination of absorbers and moderators is also considered in this work. The use of moderators may save investment by reducing the use of absorber and increase the reactivity worth of the control rod. The moderator is able to homogenize the capture reaction spatial distribution and hence reduces the absorption peak.

Fast reactors；Control rods；Absorbers；Moderators

TL371

A

0258-0918（2022）01-0044-09

2020-05-26

上海市揚帆計劃（20YF1420700），上海交通大學優(yōu)秀青年教師啟動項目

郭輝（1991—），男，福建福清人，講師，博士，現(xiàn)主要從事核反應堆物理方面研究