王澤，李學森，盧光輝，徐海棚，姚雙秋，尹本純，黎家龍，周業(yè)泉

廣西平果沉積型鋁土礦成礦物質來源及沉積環(huán)境：稀土元素地球化學制約

王澤1，李學森1，盧光輝2，徐海棚2，姚雙秋2，尹本純2，黎家龍2，周業(yè)泉2

（1.桂林理工大學地球科學學院，廣西 桂林 541004；2.廣西壯族自治區(qū)二七四地質隊，廣西 北海 536005）

廣西平果沉積型鋁土礦產出于上二疊統(tǒng)合山組底部，上覆于中二疊統(tǒng)茅口組灰?guī)r之上。本文對廣西平果教美、太平、那豆沉積型鋁土礦和茅口組灰?guī)r、領薅組沉凝灰?guī)r進行地球化學分析，研究其稀土地球化學特征，探索鋁土礦的物質來源及沉積環(huán)境。結果表明廣西平果上二疊統(tǒng)沉積型鋁土礦稀土元素地球化學配分模式與中二疊統(tǒng)茅口組灰?guī)r和上二疊統(tǒng)合山組凝灰?guī)r趨勢一致，均具有ΣREE富集、LREE與HREE分異且LREE相對更加富集、Eu負異常等顯著特征，沉積型鋁土礦下部的Ce異常特征與茅口組灰?guī)r一致，均表現(xiàn)為負異常，沉積型鋁土礦上部的Ce正異常則與凝灰?guī)r一致，認為平果下部鋁土礦來源于底板茅口組灰?guī)r風化，上部鋁土礦物質來源與凝灰?guī)r相同，為火山灰風化沉積的產物。平果沉積型鋁土礦顯示出被動大陸邊緣典型特征，沉積環(huán)境逐漸由海相向海陸過渡相轉變，氧化還原環(huán)境由弱還原環(huán)境向氧化環(huán)境轉變。

廣西平果；鋁土礦；地球化學；稀土元素

1 引言

鋁土礦是重要的戰(zhàn)略資源，而桂西地區(qū)是我國鋁土礦的重要產地之一。自然資源部2020年發(fā)布實施的《礦產地質勘查規(guī)范 鋁土礦》（DZ/T 0202-2020）將我國鋁土礦礦床分為沉積型、堆積型、紅土型三種。廣西平果地區(qū)分布有堆積型鋁土礦和沉積型鋁土礦兩種類型，其中主要工業(yè)利用的為堆積型鋁土礦，但如今平果地區(qū)堆積型鋁土礦已面臨資源枯竭的局面，沉積型鋁土礦可作為平果地區(qū)鋁產業(yè)的后備資源，研究沉積型鋁土礦物源及沉積環(huán)境對未來指導勘查開發(fā)該類型鋁資源有重大意義。

廣西平果沉積型鋁土礦物質來源的研究是鋁土礦理論研究中的難點部分（王慶飛等，2012），眾多學者對桂西沉積型鋁土礦物源進行了研究，但至今仍存在不同的認識，主要有“基底說”、“古陸說”和“火成巖說”三種?！盎渍f”的學者根據茅口組灰?guī)r風化厚度和部分化學樣品的分析結果認為沉積型鋁土礦的物源為下伏茅口組灰?guī)r形成的古風化殼（曹信禹和唐通疆，1986；戴塔根等，2003），但是茅口組灰?guī)r中的Al2O3含量平均約0.1%，且桂西地區(qū)東吳運動的活動時間很短，茅口組灰?guī)r不足以風化足量的含鋁溶蝕物為沉積型鋁土礦提供物質來源（陳其英和蘭文波，1991）；“古陸說”根據鋁土礦礦石全巖地球化學特征認為附近的古陸為鋁土礦提供一定的物源物質（王力等，2004），平果地區(qū)附近存在“大明山古陸”和“大新古陸”，“大明山古陸”由志留紀末郁南運動形成，泥盆紀末期由于海侵加劇使“大明山古陸”被海水淹沒，直至印支運動之后才得以出露，因此在晚二疊紀鋁土礦成礦期間“大明山古陸”仍處于海相沉積環(huán)境，不具備風化剝蝕的條件，無法為鋁土礦提供物源物質（李啟津等，1996；蘇煜，1985；李普濤和張起鉆，2008），而“大新古陸”實為茅口組灰?guī)r構成的古巖溶平原，其與“基底說”所指的成礦物質一致，區(qū)別只在于成礦物質有沒有經過搬運沉積；近年來持“火成巖說”觀點的研究越來越多，但在火成巖的源區(qū)上存在分歧，主要有峨眉山大火成巖省玄武巖來源（陳其英和蘭文波，1991）、與峨眉山地幔柱相關的酸性巖漿巖來源（Deng et al.，2010）、古特提斯二疊紀島弧酸性巖漿巖來源（侯瑩玲等，2014）和火山灰來源（黃國有等，2021；許箭琪等，2021）等觀點。從古地理上分析，桂西地區(qū)毗鄰峨眉山大火成巖省和古特提斯北緣，陳其英和蘭文波（陳其英和蘭文波，1991）通過對比玄武巖和鋁土礦的鈦率（Al2O3/TiO2）、不活動微量元素特征和稀土元素地球化學特征提出平果鋁土礦的成礦物質來源為峨眉山玄武巖紅土化，但是前人通過測試得出峨眉山玄武巖εHf(t)值為-0.2～7.7（Fu et al.,2021），無法解釋沉積型鋁土礦的εHf(t)值為負的現(xiàn)象，而攀西地區(qū)的峨眉山酸性巖和特提斯北緣巖漿弧中Hf為負值，與沉積型鋁土礦的Hf同位素特征相符，由于峨眉山酸性巖規(guī)模相對較小，難以為鋁土礦提供足量的成礦物質，因此侯瑩玲等據此提出特提斯北緣巖漿弧為鋁土礦的主要物質來源(侯瑩玲等，2014;黃國有等，2021；許箭琪等，2021），但是特提斯北緣巖漿弧距平果臺地較遠，且平果臺地較為封閉，且臺地周圍被生物礁隔絕，無法解釋特提斯的風化物質如何經長距離搬運至平果臺地沉積。平果臺地周圍的斜坡-盆地相環(huán)境中沉積有大量的凝灰?guī)r，前人通過對比凝灰?guī)r與鋁土礦的時空關系提出沉凝灰?guī)r可能為鋁土礦提供了主要物質來源（Fu et al.,2021）。隨著對桂西二疊系鋁土礦物質來源問題的不斷深入，單一物源的觀點已無法充分解釋鋁土礦的成因，底板灰?guī)r與鋁土礦關系密切，風化物質不可避免地會成為鋁土礦成礦物質的一部分，中二疊世末期至晚二疊世，桂西地區(qū)火山活動強烈，凝灰?guī)r在桂西地區(qū)大規(guī)模沉積，火山灰也極有可能為鋁土礦提供物質來源，但是，為平果沉積型鋁土礦提供物質來源的主要母巖究竟是火山灰還是灰?guī)r？灰?guī)r來自于底板還是“大新古陸”？不同來源對沉積型鋁土礦成礦的貢獻程度如何？這些問題值得進一步研究。

目前對于二疊系鋁土巖沉積時水體環(huán)境，主要有海相環(huán)境、陸相環(huán)境和海陸過渡環(huán)境等觀點。持海相成因觀點的研究者根據鋁土巖的微觀構造及稀土元素研究，認為鋁土巖中的豆鮞狀構造和粒序層理是高能淺水帶的產物，平果地區(qū)鋁土礦總體上形成于淺海環(huán)境（李啟津等，1981），但沉積型鋁土礦含礦巖系中存在典型沼澤相環(huán)境沉積的煤系地層，這與海相沉積相駁。有學者通過野外調查和結合地球化學分析認為鋁土礦形成于陸相沉積環(huán)境，且在鋁土巖層中發(fā)現(xiàn)的植物化石和沖刷面也有力的支持陸相沉積的觀點（蘇煜，1985；張啟連等，2016；張啟連等，2020），但是單純的陸相沉積無法解釋豆鮞狀構造和粒序層理。部分學者根據鋁土礦的結構特征分析和鏡下觀察以及鋁土礦沉積特征認為原生礦的沉積環(huán)境為海陸過渡相沉積（楊斌等，2007；錢利軍等，2016）。前人研究沉積型鋁土礦成礦環(huán)境主要針對含礦巖系整體，很少涉及縱向剖面上的環(huán)境變化，本文通過鋁土礦剖面上Ce異常變化情況對沉積環(huán)境進行研究。

稀土元素具有獨特的地球化學習性，其在自然遷移過程中具有穩(wěn)定物理化學性質，很少受沉積期后作用的影響，能夠提供母巖物質、成礦環(huán)境與成礦過程等較多的地質和地球化學信息，因此常被當作地球化學作用的指示劑廣泛應用（毛光周和劉池洋，2011；陳曉薇等，2021）。本文對平果沉積型鋁土礦、底板茅口組灰?guī)r和上二疊統(tǒng)凝灰?guī)r樣品進行地球化學分析，分析其剖面上稀土元素地球化學特征的變化規(guī)律，對本區(qū)鋁土礦物源和成礦環(huán)境進行探討和研究。

2 區(qū)域地質背景

桂西地區(qū)位于揚子板塊西南部右江盆地（圖1a），右江盆地為被動大陸邊緣盆地，北部為遼闊的華南腹地。平果臺地在東吳運動抬升為陸地遭受剝蝕，晚二疊世又逐漸下沉，使上二疊統(tǒng)合山組與下伏茅口組呈平行不整合接觸，廣西平果沉積型鋁土礦形成于茅口組灰?guī)r凹凸不平的古侵蝕面上（Metcalfe et al., 2006; Lepvrier et al. , 2008; Wu et al. , 1999; 姚雙秋等，2021）。

區(qū)域地層出露泥盆系、石炭系、二疊系、三疊系、古近系以及第四系。出露的巖石基本為沉積巖，除古近系、第四系以及白堊系為陸相沉積外，出露的中晚泥盆統(tǒng)、石炭系、二疊系、早中三疊統(tǒng)屬海相沉積，其中寒武系、下泥盆統(tǒng)下部、中三疊統(tǒng)百逢組為海相陸源碎屑巖沉積，而其余的地層均為海相碳酸鹽巖沉積（圖1b）。

區(qū)域內構造極其發(fā)育，構造變形復雜，褶皺主要為NW向、近EW向背斜或向斜，大多發(fā)育平緩。斷裂主要為NW-SE向和NE-SW向，也有少量近東西向斷裂發(fā)育，斷層縱橫交錯，使得本區(qū)地層被切割破碎，鋁土礦礦體的規(guī)模、形態(tài)也因此受到影響。

區(qū)域內的巖漿活動相對而言較弱，火成巖發(fā)育較少，也較少露出，分布零星。在教美西北部和那豆南部發(fā)育有二疊系生物礁灰?guī)r。

平果地區(qū)沉積型鋁土礦產出于二疊統(tǒng)合山組（P3）底部、中二疊統(tǒng)茅口組（P2）之上，礦體通常為單一礦層，主要以層狀、似層狀、透鏡狀產出。礦石呈青灰色且普遍具有豆狀或鮞狀構造。整個含礦層序呈現(xiàn)“鐵—鋁—泥”結構自下而上表現(xiàn)為鐵鋁巖（或褐鐵礦、硫鐵礦）、鋁土礦、鋁土巖（鋁質泥巖）、碳質泥巖（或煤層）的組合。

圖1 （a）華南西南部大地構造簡圖；（b）桂西平果地區(qū)鋁土礦地質及鉆孔位置圖（姚雙秋等，2021Yu et al, 2016）

3 樣品采集與測試方法

本研究在平果地區(qū)那豆那端礦區(qū)、太平新圩礦區(qū)、舊城教美礦區(qū)共系統(tǒng)采集鋁土礦樣品21個、底板茅口組灰?guī)r樣品3個、凝灰?guī)r樣品4個（圖1 b），樣品均采自于鉆孔，樣品巖性特征見表1。樣品測試在廣州澳實礦物實驗室完成，稀土元素測試方法為電感耦合等離子體質譜法（ICP-MS），測試儀器為Agilent 7900。

4 實驗結果

對稀土元素地球化學測試結果進行整理，并計算δCe和δEu，計算公式為δCe=2×CeN/(LaN×PrN)，δEu=2×EuN/(SmN×GdN)（林宇等，2014），帶有下標N指該元素的球粒隕石標準化值，分析結果見表1。

4.1 稀土元素地球化學特征

平果沉積型鋁土礦樣品的ΣREE值為303.65×10-6～2297.27×10-6（平均值1046.36×10-6），ΣLREE為252.62×10-6～2079.90×10-6（平均值929.15×10-6），ΣHREE為44.6×10-6～223.01×10-6（平均值117.21×10-6），ΣLREE/ΣHREE比值3.58～20.73（平均值8.06＞1）。其中，教美鋁土礦樣品ΣREE值為303.65×10-6～1696.51×10-6（平均值830.67×10-6），ΣLREE為252.62×10-6～1593.88×10-6（平均值767.26×10-6），ΣHREE為44.63×10-6～102.63×10-6（平均值63.43×10-6），ΣLREE/ΣHREE比值4.95～20.73（平均值11.16＞1）；太平鋁土礦樣品ΣREE值為331.12×10-6～2297.27×10-6（平均值1000.30×10-6），ΣLREE為258.89×10-6～2079.90×10-6（平均值882.31×10-6），ΣHREE為52.90×10-6～222.68×10-6（平均值117.99×10-6），ΣLREE/ΣHREE比值3.58～9.57（平均值6.64＞1）；那豆鋁土礦樣品ΣREE值為1108.91×10-6～1644.21×10-6（平均值1283.88×10-6），ΣLREE為983.07×10-6～1421.20×10-6（平均值1121.47×10-6），ΣHREE為125.84×10-6～223.01×10-6（平均值162.40×10-6），ΣLREE/ΣHREE比值5.77～8.22（平均值7.01＞1）。茅口組灰?guī)r樣品的ΣREE為121.03×10-6，ΣLREE為98.52×10-6，ΣHREE為22.51×10-6，ΣLREE/ΣHREE比值為4.47。平果鋁土礦樣品與茅口組灰?guī)r相比，明顯富集ΣREE、ΣLREE及ΣHREE。凝灰?guī)r樣品的ΣREE為204.63×10-6，ΣLREE為174.46×10-6，ΣHREE為30.18×10-6，ΣLREE/ΣHREE比值為6.16，總體上看，盡管平果鋁土礦ΣREE變化范圍較大，但都表現(xiàn)為ΣREE富集，ΣLREE含量高于ΣHREE，表現(xiàn)為LREE富集，LREE與HREE分異明顯。

各類礦石樣品以球粒隕石標準化，繪制REE配分曲線（圖2），對比分析可以看出，礦石樣品REE配分模式具有普遍特征：三個礦區(qū)礦石樣品REE配分曲線總體形狀相似、位置相近，REE配分曲線總體右傾明顯，LREE部分右傾更大，而HREE部分則相對平緩，顯示出ΣREE富集、LREE與HREE分異明顯且LREE相對富集的特征。平果沉積型鋁土礦礦石樣品和茅口灰?guī)r、凝灰?guī)r的REE配分模式基本相同。REE配分曲線形狀相似，而與古陸差異較大。

圖2 平果各地區(qū)鋁土礦、灰?guī)r、凝灰?guī)r及古陸稀土元素配分圖（古陸數據來源于參考文獻（王力等，2004））

4.2 δCe特征

平果沉積型鋁土礦δCe為0.54～2.22（平均值1.14>1）。教美鋁土礦樣品δCe為0.90～2.22（平均值1.38>1）；太平鋁土礦樣品δCe為0.54～1.76（平均值1.10>1）；那豆鋁土礦樣品δCe為0.85～1.09（平均值0.99>1）。灰?guī)r樣品的δCe平均值為0.67，凝灰?guī)r樣品的δCe平均值為1.01。平果沉積型鋁土礦礦石樣品中Ce正負異常均存在，結合各鉆孔Ce異常值變化圖（圖3）可以看出各鉆孔自下而上δCe值增大，但總體表現(xiàn)為Ce正異常。

4.3 δEu特征

平果沉積型鋁土礦δEu為0.41～0.60（平均值0.51<1）。教美鋁土礦樣品δEu為0.48～0.58（平均值0.52<1）；太平鋁土礦樣品δEu為0.41～0.56（平均值0.47<1）；那豆鋁土礦樣品δEu為0.51～0.60（平均值0.54<1）?；?guī)r樣品的δEu平均值為0.61，凝灰?guī)r樣品的δEu平均值為0.52。三個地區(qū)鋁土礦樣品中Eu均為負異常且異常值接近。

5 討論

5.1 平果沉積型鋁土礦成礦物質來源

由稀土配分模式圖可知，平果地區(qū)沉積型鋁土礦與茅口組灰?guī)r和凝灰?guī)r的REE配分曲線基本相同（圖2），三者的REE配分曲線趨勢一致且形狀相近，均顯現(xiàn)出LREE相對富集、都具有Eu負異常，僅∑REE含量不同而造成配分曲線在圖中位置高低不同的特征，而與大新古陸（砂頁巖、泥灰?guī)r、白云灰?guī)r、凝灰?guī)r）的稀土配分曲線差異較較明顯，且古陸的Ce、Eu異常相對不明顯。

圖3 鋁土礦Ce異常值變化

稀土元素δEu值可以作為判別物質來源的重要指標。平果鋁土礦的δEu值與茅口組灰?guī)r和凝灰?guī)r的δEu值相近，而與靖西古陸樣品的δEu值差異明顯。故大新古陸不是沉積型鋁土礦的物源。平果沉積型鋁土礦除一個鉆孔數據外均表現(xiàn)為底部Ce負異常，上部Ce正異常，且下部表現(xiàn)為Ce負異常的鋁土礦與下伏茅口組灰?guī)r的δCe均值更加相近，上部鋁土礦則更加接近凝灰?guī)r，表明下部鋁土礦Ce負異常可能是其繼承源區(qū)的特征。平果地區(qū)沉積型鋁土礦成礦物質具有多源性，下部鋁土礦物源為下伏茅口組灰?guī)r，上部鋁土礦與凝灰?guī)r同源。

5.2 平果沉積型鋁土礦沉積環(huán)境

平果沉積型鋁土礦樣品都顯示出∑REE富集、LREE與HREE分異且LREE相對富集等沉積巖具有的典型特征。

Ce是稀土元素家族中的特殊成員，作為一個較為靈敏的地球化學參數，利用它獨特的地球化學特征，可以對沉積巖的古海洋氧化-還原條件、沉積環(huán)境進行判斷和示蹤。在海水中，Ce停留時間為50年，遠遠小于其它REE的停留時間（200～400年），因此在海相沉積物中常常強烈虧損Ce，從而表現(xiàn)為Ce負異常（謝宏，2012）；稀土元素Ce有+3和+4兩種價態(tài)，氧化條件下，Ce3+可氧化成Ce4+，而Ce4+易生成絡合物，很難溶解，從而導致沉積物中Ce富集，出現(xiàn)Ce正異常的現(xiàn)象。在次氧化或缺氧的條件下，Ce4+則會還原成Ce3+，沉積物中Ce元素虧損，出現(xiàn)Ce負異常的現(xiàn)象（謝宏，2012）。Berry等（Berry and Wilde，1978）指出Ce異常程度與海水深度存在一定的關系，Ce異常的大小可以指示海水深度，δCe值越小，說明水體越深，環(huán)境越缺氧，反之，值越大，說明水體就越淺，越富氧。平果沉積型鋁土礦δCe自下而上逐漸增大的特征表明鋁土礦成礦過程中環(huán)境的變化情況（圖3），因此說明該礦床的沉積環(huán)境由弱還原環(huán)境向氧化環(huán)境轉變,同時也，表明在鋁土礦沉積過程中，顯示沉積環(huán)境由淺海相向海陸過渡相的轉變。

Eu異常受沉積構造環(huán)境和氧化還原條件制約，大洋島弧、大陸島弧、活動大陸邊緣及被動大陸邊緣的雜砂巖和泥巖的δEu分別為1.04±0.11、0.79±0.13、0.60和0.56(倪志耀和莫懷毅，1998)。平果沉積型鋁土礦樣品的δEu值為0.41～0.60，平果沉積型鋁土礦的δEu值與被動大陸邊緣的雜砂巖和泥巖的δEu相近，因此平果沉積型鋁土礦的成礦環(huán)境應位于被動大陸邊緣。

根據Ce和Eu的地球化學特征，可以認為平果沉積型鋁土礦是在被動大陸邊緣沉積，且沉積環(huán)境發(fā)生了變遷，由海相環(huán)境逐漸向海陸過渡環(huán)境轉變。

6 結論

（1）平果沉積型鋁土礦的REE具有∑REE富集、LREE與HREE分異且LREE相對富集、Eu負異常等顯著特征，其稀土配分模式圖與茅口組灰?guī)r和凝灰?guī)r基本相同而與古陸差異明顯，表明古陸不是鋁土礦物源物質。Ce異常下負上正的分布情況及其在鋁土礦成礦過程中逐漸增大的變化情況，說明下部鋁土礦物源為下伏茅口組灰?guī)r，上部鋁土礦物源為凝灰?guī)r。

（2）平果沉積型鋁土礦顯示出被動大陸邊緣地帶海相沉積的典型特征，平果沉積型鋁土礦自下而上δCe值逐漸增大的特征表明鋁土礦在成礦過程中沉積環(huán)境由海相向海陸過渡相的轉變，氧化還原環(huán)境由弱還原環(huán)境向氧化環(huán)境轉變。

致謝：本研究得到廣西壯族自治區(qū)二七四地質隊科研基金的資助，感謝廣西地質調查院韋訪高工、廣西區(qū)域地質調查研究院吳立河高工在野外工作中給予的大力幫助。

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Ore-forming Material Source and Sedimentary Environment of Sedimentary Bauxite Deposits in Pingguo, Guangxi:Constraints of REE Geochemistry

WANG Ze1LI Xue-sen1LU Guang-hui2XU Hai-peng2YAO Shuang-qiu2YIN Ben-chun2LI Jia-long2ZHOU Ye-quan2

(1-School of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin, Guangxi 541006; 2-The 274th Geological Team, Bureau of Geology and Mineral Resources of Guangxi Zhuang Autonomous Region, Beihai, Guangxi 536005)

Thesedimentarybauxite deposits in Pingguo, Guangxi are confined to the bottom of the Upper Permian Heshan Formation and unconformably overlie on the limestone of the Middle Permian Maokou Formation. This paper has a discussion on REE geochemistry of the bauxite ore, the limestone of the Maokou Formation and tuffite of the Linghao Formation in Jiaomei, Taiping and Nadou in order to make an approach to ore-forming material source and sedimentary environment of the bauxite deposits. The results show that REEdistribution pattern of the bauxite ore consistent with that of the limestone and tuffite with LREE enrichment and negative Eu anomaly. The negative δCe values for the ore in the lower part are similar to those of the limestone of the Maokou Formation and positive δCe values for the ore in the upper part are similar to those of the tuffite which indicate ore-forming material for the bauxite ore in the lower part derived from the limestone of the Maokou Formation, while ore-forming material for the bauxite ore in the upper part arine facies to marine continental transitional facies on the typical passive continental margin.

Pingguo, Guangxi; bauxite; ore-forming material source; sedimentary environment; REE geochemistry;

P595

A

1006-0995（2022）01-0109-08

10.3969/j.issn.1006-0995.2022.01.022

2021-10-13

王澤（1996— ），男，河北人，碩士研究生，地質資源與地質工程

李學森（1970— ），男，廣西人，博士，教授，研究方向：古地磁