王江瑋 顧衛(wèi)國(guó) 楊 檜 王德忠

（上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院 上海 200240）

根據(jù)我國(guó)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)［1］，核電廠放射性廢物桶在進(jìn)行貯存或最終處置前需要進(jìn)行測(cè)量，明確桶內(nèi)所含放射性核素的種類(lèi)及其活度。對(duì)廢物桶進(jìn)行無(wú)損測(cè)量一般選用γ能譜解析法，利用多道譜儀可以獲得γ射線能譜，通過(guò)γ能譜全能峰對(duì)應(yīng)的能量和計(jì)數(shù)率，可識(shí)別核素并計(jì)算其活度。

對(duì)廢物桶進(jìn)行γ能譜解析，關(guān)鍵在于桶內(nèi)放射性核素種類(lèi)的準(zhǔn)確識(shí)別和活度的精確計(jì)算。傳統(tǒng)的γ能譜解析方法首先需要對(duì)譜線進(jìn)行平滑預(yù)處理，然后根據(jù)γ能譜中特征峰的峰位能量來(lái)確定放射性核素的種類(lèi)，從而實(shí)現(xiàn)定性分析；再根據(jù)特征峰的峰面積計(jì)算出對(duì)應(yīng)放射性核素的活度，從而實(shí)現(xiàn)定量分析［2］。我國(guó)核電廠放射性廢物桶內(nèi)典型的γ放射性核 素 有60Co、137Cs、54Mn、58Co、95Nb、110mAg、51Cr和125Sb等［3］。

目前多數(shù)尋峰方法均采用Mariscotti［4］提出的二階導(dǎo)數(shù)尋峰法。解譜時(shí)預(yù)先建立樣品核素庫(kù)，在二階導(dǎo)數(shù)尋峰法的基礎(chǔ)上，將尋峰得到的峰位能量值與核素庫(kù)中各核素的特征γ射線能量值進(jìn)行比對(duì)，從而確定核素種類(lèi)［5］。此方法簡(jiǎn)單有效，能識(shí)別弱峰，但易識(shí)別出假峰，從而造成核素誤識(shí)別，例如實(shí)際解譜中發(fā)現(xiàn)商用解譜軟件會(huì)將137Cs的661.66keV能峰識(shí)別為110mAg的657.76keV能峰。劉永剛等［6］提出了聯(lián)合尋峰法，即先用一階導(dǎo)數(shù)法進(jìn)行全能峰峰區(qū)邊界確定；然后用二階導(dǎo)數(shù)法確定峰位；再用斜寬尋峰法尋峰，與二階導(dǎo)數(shù)法找到的峰位對(duì)照。此方法結(jié)合了各種尋峰方法的優(yōu)點(diǎn)，靈敏度高，但依然存在核素誤識(shí)別的問(wèn)題。Li等［7］提出了基于序列貝葉斯的核素快速識(shí)別方法，此方法基于環(huán)境本底輻射和目標(biāo)核素輻射的事件模態(tài)序列（EventMode Sequence，EMS）建立了兩個(gè)概率模型，通過(guò)后驗(yàn)?zāi)Ｐ偷男蛄袡z測(cè)來(lái)識(shí)別目標(biāo)核素。此方法能滿足不同測(cè)量條件下核素快速識(shí)別的要求，但僅對(duì)137Cs和60Co兩種目標(biāo)核素進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

目前商用解譜軟件對(duì)于峰面積計(jì)算普遍采用函數(shù)擬合法，且均用簡(jiǎn)單的高斯函數(shù)描述峰形［8］。通過(guò)確定峰函數(shù)的各個(gè)參數(shù)，計(jì)算峰區(qū)范圍內(nèi)峰函數(shù)的定積分即可求得峰面積，但此方法對(duì)于有嚴(yán)重拖尾的峰形計(jì)算精度較差。Siegert等［9］用高斯函數(shù)對(duì)γ譜峰進(jìn)行分段擬合，并根據(jù)實(shí)際峰形修正峰函數(shù)的各個(gè)參數(shù)，此方法更好地描述了峰形，并提高了計(jì)算精度，但依然不適用于非高斯峰的峰面積計(jì)算。Qin等［10］對(duì)γ能譜信號(hào)卷積得到一種新的小波信號(hào)，提出了基于小波分析的峰面積計(jì)算方法，提高了計(jì)算精度。但此方法對(duì)γ能譜中的弱峰信號(hào)計(jì)算精度不佳。

近幾年隨著人工智能技術(shù)迅速發(fā)展，國(guó)內(nèi)外也有學(xué)者將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等機(jī)器學(xué)習(xí)方法用于γ能譜解析。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是一種模仿生物神經(jīng)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)與功能的，由多層網(wǎng)絡(luò)節(jié)點(diǎn)連接組成的模型。各層節(jié)點(diǎn)之間有連接權(quán)重，通過(guò)對(duì)輸入數(shù)據(jù)進(jìn)行加權(quán)求和后，再利用激活函數(shù)處理產(chǎn)生輸出。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在各個(gè)領(lǐng)域都有廣泛應(yīng)用，對(duì)非線性模型有較好的擬合能力。Sahiner等［11］利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)人體腎結(jié)石的中子活化γ譜進(jìn)行解析，識(shí)別了腎結(jié)石的元素組成。Samolov等［12］利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)不同時(shí)間段空氣樣本中7Be的γ譜進(jìn)行解析，實(shí)現(xiàn)了對(duì)空氣中7Be濃度的預(yù)測(cè)。核電廠廢物桶內(nèi)的典型γ放射性核素種類(lèi)確定，理論上可以用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法進(jìn)行識(shí)別。但由于廢物桶內(nèi)介質(zhì)密度與核素分布存在差異，測(cè)得的γ能譜計(jì)數(shù)率可能相差很大；且相比于腎結(jié)石樣本和空氣樣本，廢物桶內(nèi)核素種類(lèi)更多，組成更復(fù)雜。目前未見(jiàn)報(bào)道有將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法應(yīng)用于廢物桶能譜解析。為了彌補(bǔ)傳統(tǒng)方法在廢物桶解譜上的不足，本文提出了基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的放射性廢物桶γ能譜解析方法。

1 實(shí)驗(yàn)與模擬

1.1 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)使用美國(guó)ORTEC公司生產(chǎn)的型號(hào)為DSPEC-502的數(shù)字γ射線光譜儀以及GEM系列同軸高純鍺（HPGe）探測(cè)器。譜儀的量程設(shè)定為2.9845MeV，全譜道數(shù)劃分設(shè)定為16384道。探測(cè)器探頭的尺寸參數(shù)如表1所示。

表1 探頭尺寸參數(shù)Table1 Probesizeparameters

準(zhǔn)直器外層為1cm厚的不銹鋼，內(nèi)層灌鉛。準(zhǔn)直口為方形，長(zhǎng)20 cm，高9 cm。探測(cè)器探頭前端距離準(zhǔn)直口25 cm。實(shí)驗(yàn)使用秦山一期提供的200 L鋼桶，桶高為85 cm，桶內(nèi)徑為56 cm，桶壁厚為0.15 cm。桶內(nèi)介質(zhì)分別為空氣、水和沙子。秦山一期 能 提供的放 射 源僅有241Am、133Ba、137Cs、60Co和152Eu，且均為各向同性的小體源，實(shí)驗(yàn)操作時(shí)可視為點(diǎn)源。

實(shí)驗(yàn)前首先對(duì)實(shí)驗(yàn)場(chǎng)地測(cè)1 h的環(huán)境本底，得到本底譜的計(jì)數(shù)率。實(shí)驗(yàn)時(shí)把5個(gè)放射源分為單源、雙源和多源的不同組合，隨機(jī)放于桶內(nèi)不同位置，每種組合都測(cè)10 s、30 s、60 s、100 s、300 s工況，共獲得75個(gè)實(shí)驗(yàn)γ能譜，并根據(jù)已得的本底譜計(jì)數(shù)率對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V進(jìn)行環(huán)境本底扣除的處理。

1.2 蒙特卡羅模擬

根據(jù)上文ORTEC探測(cè)器、準(zhǔn)直器和鋼桶的尺寸參數(shù)，建立蒙特卡羅模型，如圖1所示。

圖1 測(cè)量系統(tǒng)蒙特卡羅模型圖Fig.1 Monte Carlo model diagram of measurement system

由于存在統(tǒng)計(jì)漲落的影響，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的γ能譜存在一定的展寬。因此利用蒙特卡羅方法模擬γ能譜時(shí)需要設(shè)定相應(yīng)的展寬系數(shù)。實(shí)驗(yàn)使用的ORTEC探測(cè)器出廠時(shí)測(cè)定的γ射線能量與半高寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）對(duì)應(yīng)關(guān)系如表2所示。

半高寬與入射γ射線能量之間的關(guān)系可以用式（1）表示［13］：

式中：a、b、c為展寬系數(shù)；E為入射γ射線能量。根據(jù)表2已知的能量及其所對(duì)應(yīng)的半高寬，利用Orgin進(jìn)行非線性擬合，擬合圖線如圖2所示。得到擬合值a為0.000 68，b為0.000 62，c為1.07，并將其用于蒙特卡羅模擬的能譜展寬中。

圖2 能量-半高寬擬合曲線Fig.2 Energy-FWHM fitting curve

表2 γ射線能量與半高寬對(duì)應(yīng)關(guān)系Table 2 Correspondence betweenγray energy andFWHM

實(shí)驗(yàn)測(cè)得的137Cs譜線和模擬得到的137Cs譜線如圖3所示。

圖3 137Csγ能譜曲線 (a)實(shí)驗(yàn)曲線,(b)模擬曲線Fig.3 137Csγenergy spectrum curve (a)Experimental curve,(b)Simulation curve

在峰值計(jì)數(shù)基本相同的情況下，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的譜線峰位能量為0.661 37 MeV，半高寬為0.001 53 MeV；模擬得到的譜線峰位能量為0.661 92 MeV，半高寬為0.001 64 MeV。模擬譜線與實(shí)測(cè)譜線的相關(guān)性系數(shù)為0.94，其中使用的相關(guān)系數(shù)計(jì)算公式為式（2）：

式中：相關(guān)系數(shù)r描述模擬譜線和實(shí)驗(yàn)譜線的線性相關(guān)程度；x i表示模擬譜線各道址的計(jì)數(shù)；y i表示實(shí)測(cè)譜線各道址的計(jì)數(shù)；-x表示模擬譜線計(jì)數(shù)平均值；-y表示實(shí)測(cè)譜線計(jì)數(shù)平均值。r越接近于1，表示模擬譜線與實(shí)測(cè)譜線相關(guān)度越高。

由此可見(jiàn)，利用蒙特卡羅方法生成的模擬γ能譜與實(shí)驗(yàn)γ能譜基本一致，在計(jì)算中可以用模擬譜線替代實(shí)驗(yàn)譜線。秦山一期提供用于實(shí)驗(yàn)的放射源僅有5種，無(wú)法涵蓋廢物桶內(nèi)典型γ放射性核素，故實(shí)驗(yàn)以外的其他核素能譜用蒙特卡羅方法模擬生成。

2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

2.1 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)解譜原理

本文使用的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型共有6層。輸入層有1 024個(gè)節(jié)點(diǎn)，以全譜16 384道每道的計(jì)數(shù)作為輸入數(shù)據(jù)，降維后輸入到1 024個(gè)節(jié)點(diǎn)中。隱藏層1有512個(gè)節(jié)點(diǎn)，隱藏層2有256個(gè)節(jié)點(diǎn)，隱藏層3有128個(gè)節(jié)點(diǎn)，隱藏層4有64個(gè)節(jié)點(diǎn)，輸入層和隱藏層1、隱藏層1和隱藏層2、隱藏層2和隱藏層3以及隱藏層3和隱藏層4之間都采用ReLU函數(shù)作為激活函數(shù)。隱藏層4和輸出層之間采用Sigmoid函數(shù)作為激活函數(shù)。輸出層有11個(gè)節(jié)點(diǎn)，對(duì)應(yīng)11種核素，如果存在某種核素則相應(yīng)的節(jié)點(diǎn)輸出為1，不存在則輸出為0。以此方法即可實(shí)現(xiàn)核素識(shí)別。11個(gè)節(jié)點(diǎn)的輸出構(gòu)成一個(gè)輸出向量，不同核素的特征γ射線能量及其能譜對(duì)應(yīng)的輸出向量如表3所示。由于γ譜儀是線性時(shí)不變系統(tǒng)，多核素混合譜線的輸出向量即為對(duì)應(yīng)的單核素譜線輸出向量的線性疊加［13］。

表3 核素輸出向量及其主要特征γ射線能量Table 3 Output vector and main characteristicγrayenergy of nuclides

根據(jù)該ORTEC高純鍺探測(cè)器使用手冊(cè)可知，全能峰峰位左右各1.5倍半高寬即為峰區(qū)左右邊界［8］。由于蒙特卡羅方法模擬的能譜不存在環(huán)境本底的影響，在得到神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出向量后，即根據(jù)輸出為1的核素對(duì)應(yīng)的特征γ射線能量以及上文擬合得到的半高寬FWHM與射線能量E的關(guān)系式，求得特征峰的半高寬并確定峰區(qū)邊界，對(duì)峰區(qū)內(nèi)所有道址上的計(jì)數(shù)相加求和即為該特征峰的峰面積。

2.2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練方法

利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行解譜需要大量能譜數(shù)據(jù)構(gòu)造數(shù)據(jù)集，而實(shí)驗(yàn)獲取譜線費(fèi)時(shí)費(fèi)力，因此訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的γ能譜數(shù)據(jù)集是根據(jù)上文所述的蒙特卡羅方法模擬生成的。

根據(jù)上文所述的11種核素以及實(shí)驗(yàn)所用的3種不同介質(zhì)，利用蒙特卡羅軟件模擬生成γ能譜，包括單核素譜線及多核素混合譜線?？紤]到實(shí)驗(yàn)里如果γ射線在介質(zhì)中經(jīng)過(guò)較長(zhǎng)徑跡長(zhǎng)度的衰減，得到的譜線中可能沒(méi)有低能峰；以及實(shí)驗(yàn)里如果測(cè)量時(shí)間過(guò)短，得到的譜線中會(huì)有弱峰。因此在模擬譜線時(shí)放射源設(shè)置在相對(duì)于桶中心在-20~20 cm，一共9個(gè)與探測(cè)器晶體在同一軸線但距離不同的位置上，如圖1所示；模擬譜線的發(fā)射粒子數(shù)設(shè)置為六次方、七次方和八次方三個(gè)不同數(shù)量級(jí)。去掉計(jì)數(shù)為0沒(méi)有譜線的情況，一共模擬生成了2 139個(gè)γ能譜，隨機(jī)選取其中2 000個(gè)γ能譜作為數(shù)據(jù)集用于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練。

本文使用的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型在訓(xùn)練中使用的損失函數(shù)是交叉熵函數(shù)。使用的優(yōu)化函數(shù)是Adam函數(shù)，學(xué)習(xí)率設(shè)置為0.001。訓(xùn)練過(guò)程中把數(shù)據(jù)集按照七比三的比例隨機(jī)分為訓(xùn)練集和測(cè)試集兩部分。模型訓(xùn)練的迭代次數(shù)設(shè)為500次。

3 結(jié)果分析

訓(xùn)練得到的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠快速收斂，核素識(shí)別準(zhǔn)確率達(dá)到96.47%。核素識(shí)別準(zhǔn)確率定義為測(cè)試集能譜在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中的輸出向量和其真實(shí)輸出向量一致的比例。準(zhǔn)確率隨迭代次數(shù)變化曲線如圖4所示。

圖4 預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率隨迭代次數(shù)變化Fig.4 Prediction accuracy-epochs curve

選取部分實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V和部分未經(jīng)訓(xùn)練的模擬能譜作為驗(yàn)證集，輸入到訓(xùn)練好的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行驗(yàn)證。其 中241Am、60Co、137Cs、241Am+137Cs、60Co+137Cs和241Am+60Co+137Cs 6種不同核素組合的能譜是實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V；137Cs+110mAg、95Nb+110mAg和54Mn+95Nb+51Cr三種不同核素組合的能譜是模擬能譜。核素識(shí)別結(jié)果如表4所示，峰面積計(jì)算結(jié)果如表5所示。表5中真實(shí)峰面積是打開(kāi)譜線文件將全能峰附近道址的計(jì)數(shù)手動(dòng)相加求和得到的，傳統(tǒng)方法峰面積計(jì)算采用高斯函數(shù)擬合法。

表4 核素識(shí)別結(jié)果Table 4 Results of nuclide identification

由表5可得，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法和傳統(tǒng)方法的峰面積計(jì)算誤差都與峰面積本身大小相關(guān)。為了進(jìn)一步確認(rèn)誤差與峰面積的關(guān)系，選取了不同強(qiáng)度的137Cs實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V，分別用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法和傳統(tǒng)方法計(jì)算峰面積并比較誤差。結(jié)果如表6所示。

由表4可得，訓(xùn)練后的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測(cè)的輸出向量和真實(shí)輸出向量之間誤差很小，不會(huì)產(chǎn)生核素誤識(shí)別。由表6可得，由于傳統(tǒng)方法的峰面積計(jì)算采用高斯函數(shù)擬合法，當(dāng)譜線計(jì)數(shù)較低，峰面積較小時(shí)，峰形偏離高斯分布，計(jì)算誤差較大；當(dāng)譜線計(jì)數(shù)較高，峰面積較大時(shí)，峰形接近高斯分布，計(jì)算誤差較小。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法識(shí)別核素后根據(jù)半高寬確定峰區(qū)邊界，將峰區(qū)內(nèi)所有計(jì)數(shù)相加即為峰面積。因此誤差來(lái)源僅是真實(shí)峰的峰區(qū)邊界與根據(jù)半高寬確定的峰區(qū)邊界之間相差的道址計(jì)數(shù)，對(duì)于不同強(qiáng)度的137Cs實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V，峰面積計(jì)算誤差基本在1%左右，對(duì)于弱峰的峰面積計(jì)算誤差也控制在10%以內(nèi)。由表5可得，對(duì)于不同核素的能譜，基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)核素識(shí)別后計(jì)算的特征峰峰面積，計(jì)算精度均高于傳統(tǒng)方法。尤其對(duì)于弱峰的峰面積計(jì)算，相比傳統(tǒng)方法計(jì)算精度有很大提高。

表5 峰面積計(jì)算結(jié)果Table 5 Results of peak area calculation

表6 不同強(qiáng)度137Cs能譜峰面積計(jì)算結(jié)果Table 6 Peak area calculation results of different intensity 137Cs energy spectrum

4 結(jié)語(yǔ)

本文利用深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行γ能譜解析，模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率達(dá)96.47%。且解決了傳統(tǒng)解譜方法存在的核素誤識(shí)別和峰面積計(jì)算精度不佳的問(wèn)題，并用實(shí)驗(yàn)γ譜線驗(yàn)證了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法的有效性。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)只對(duì)經(jīng)過(guò)訓(xùn)練的核素產(chǎn)生正確的輸出，因此用于訓(xùn)練的核素要包含所有用于驗(yàn)證的核素。若要識(shí)別更多的核素，則需要修改數(shù)據(jù)集加入新核素的信息重新訓(xùn)練模型。由于實(shí)驗(yàn)中獲取大量核素能譜數(shù)據(jù)費(fèi)時(shí)費(fèi)力，故可以用蒙特卡羅方法模擬所得的能譜數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練。

作者貢獻(xiàn)聲明王江瑋：直接參與論文研究，負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)與模擬，負(fù)責(zé)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型搭建并撰寫(xiě)論文；顧衛(wèi)國(guó)：指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)操作和論文修改；楊檜：提供技術(shù)支持；王德忠：提供技術(shù)支持。