吳 瑾，秦 飛，李向平

暨南大學光子技術研究院，廣東省光纖傳感與通信重點實驗室，廣東 廣州 511443

1 引 言

基于光學衍射效應的平面透鏡具有平面構型、輕量化、方便制備等顯著優(yōu)勢，得益于緊湊的結構設計和獨特的光學性能，平面衍射透鏡已經在空間望遠鏡系統(tǒng)、高性能顯微物鏡、光學投影照明系統(tǒng)，以及光譜分析系統(tǒng)等領域中得到廣泛應用[1-3]。與傳統(tǒng)基于折射效應的體材料透鏡相比，平面衍射透鏡還具有光場調控靈活的獨特優(yōu)勢，基于平面超透鏡的超衍射極限光場調控效應也被廣泛研究，并在遠場無標記光學超分辨顯微成像[4-7]，超分辨望遠成像[8-9]，以及高精度激光加工和光存儲等領域展示了應用價值[10-14]。常用的構建平面衍射透鏡的三種結構類型主要包括同心圓環(huán)式的波帶片結構[15-17]，亞波長孔陣式的光子篩結構[18-19]和亞波長散射單元的超表面結構[20-22]。光子篩結構和超表面結構的設計都基于亞波長的結構單元，加工制備需要用到深紫外曝光技術或者電子束直寫工藝，工藝復雜?；诮饘俦∧せ蛘吒哒凵渎孰娊橘|材料的二元強度或者相位型波帶片結構目前仍是平面衍射透鏡領域研究和應用最廣泛的類型。然而，受材料體系的限制，目前已驗證的平面衍射透鏡仍難以實現與其他主被動光學器件同平臺集成的可能，一定程度上制約了集成光子系統(tǒng)的發(fā)展。開發(fā)一種基于新材料體系的平面衍射透鏡是構建全光集成系統(tǒng)的必然需求，而有效的相位調控能力是構建平面衍射透鏡的先決條件。

近年來，基于二維半導體材料的光子器件得到人們的廣泛關注[23-25]。其中，以MoS2為代表的過渡金屬硫化物(transition metal dichalcogenide,TMD)二維半導體材料在構建超薄光電集成應用中展現了巨大潛力。當MoS2從體材料體系變?yōu)樯賹由踔羻螌芋w系時，其能帶結構將從間接帶隙變?yōu)橹苯訋叮@為構建基于單層MoS2材料的發(fā)光器件和光電探測器件提供了便利，相關工作已經有大量的報道[26-30]。然而，單層MoS2材料的厚度一般只有0.65 nm 左右，受限于趨于物理極限的厚度特性和有限的折射率實部(n)，傳統(tǒng)基于光程累積效應導致的光學相位調控能力較差，成為制約MoS2二維半導體材料構建全光集成系統(tǒng)的主要因素[23,31]。最近，研究人員提出一種基于損耗輔助的相位調控機制[32-33]，利用光學相位奇點效應，在單層MoS2材料體系實現了對可見光的π 的相位調控幅度，這為光子可集成器件的制備提供了一個嶄新的平臺。

為進一步驗證光學相位奇點效應的物理機理，本文利用飛秒激光直寫技術在單層和雙層MoS2薄膜上制備了可見光區(qū)工作的菲涅爾波帶片。與已報道的單原子層平面超臨界透鏡具有固定的環(huán)帶寬度不同，本文展示的菲涅爾波帶片具有從內到外顯著變化的環(huán)帶寬度。與理論預期一致的光學聚焦效果表明，損耗輔助的相位調控機制只與材料體系及界面特性有關，而與環(huán)帶的寬度等器件結構參數無關。得益于MoS2二維半導體材料顯著的損耗色散特性，在多層MoS2體系中獲得了對可見光的寬譜相位調控?；陔p層MoS2體系的菲涅爾波帶片，在理論和實驗中獲得了從藍光到紅光寬譜區(qū)域內的近衍射受限光學聚焦焦斑。

2 理論設計

傳統(tǒng)基于高折射率電介質材料的相位調控主要依賴于與材料厚度相關的傳輸相位和與亞波長散射單元結構參數相關的散射相位兩類，對應于可見光波段，有效光場調控所需要的材料厚度一般都在百納米量級，而基于損耗輔助的相位調控機制與以上方法顯著不同。本文所采用的材料結構體系如圖1(a)所示，為單層MoS2/電介質緩沖層/Si 襯底的三層結構體系，該結構體系也是利用二維TMD 材料構建發(fā)光器件和光電探測器件的常用模型。這是一種典型的單端口耗散體系，當激光從MoS2二維材料一側垂直照明到樣品上反射回來時，其損耗主要包括與襯底結構相關的輻射損耗和與二維材料特性相關的吸收損耗兩部分。當輻射損耗和吸收損耗相平衡的時候，反射光的強度消失，此時將伴隨產生一種光學奇點現象(phase singularity)?？缭狡纥c兩側將產生顯著的Heaviside 相位突變?；隈詈夏＠碚摚ㄟ^合理設計結構參數可以得到，當中間電介質緩沖層的折射率和厚度分別為1.98 和65 nm 時，對應有單層MoS2覆蓋和沒有MoS2覆蓋兩種狀態(tài)，結構共振系統(tǒng)將分別處于相位奇點兩側，對應過耦合(over-coupling)和欠耦合(under-coupling)狀態(tài)，針對目標波長535 nm，可以產生π 的相位躍變。這為我們制備原子層厚度的二元相位型衍射光學元件提供了便利。為驗證這種相位調控能力，圖1(b)為利用時域有限差分方法(Lumerical FDTD solution)模擬的結果，其中左半邊表示535 nm 平面波從折射率和厚度分別為1.98 和65 nm 的ZnO 薄膜上反射時的電場強度分布，而右側表示同等條件下535 nm 波長平面波從單層MoS2/65 nm ZnO/Si 材料體系上反射光的電場強度分布。從圖中可以明顯看到，在有單層MoS2覆蓋(右半部分)和沒有MoS2覆蓋(左半部分)兩種結構狀態(tài)下，反射光的相位剛好相差半個周期，即實現了利用厚度僅為0.65 nm 的單層MoS2獲得了對535 nm 波長π 的相位調制能力。

圖1 損耗輔助的相位調制機制。(a) 樣品結構示意圖；(b) 利用時域有限差分方法模擬結果顯示，單層MoS2 二維材料對535 nm 波長可見光的π 相位調控特性Fig.1 Schematical shown of the loss-assisted phase shift mechanism.(a) The structure configuration used in our work;(b) FDTD simulation result of the π phase shift come from the monolayer MoS2 sheet

與傳統(tǒng)結構共振散射效應的相位調制機制不同，基于損耗輔助的相位調控只與界面特性相關，與二維材料的橫向結構尺寸無明顯關系，這為我們構建變參數結構的光子器件提供了便利。為了驗證這點，我們基于單層MoS2薄膜設計并制備了二元相位型菲涅爾波帶片結構。該波帶片的結構參數滿足如下相長干涉條件公式：

其中：rm為第m個環(huán)帶的半徑，透鏡焦距f設定為43 μm，設計波長λ為535 nm。最大環(huán)的外徑約為19 μm，有效數值孔徑約為0.4。詳細結構參數如表1 所示。

3 實驗制備和結果分析

在如上理論的指導下，我們實驗制備了相關二元相位波帶片型的平面衍射透鏡。首先采用原子層沉積技術(atomic layer deposition，Cambridge Nanotech ALD Fiji F200)在Si 襯底材料上生長ZnO 薄膜，通過調節(jié)沉積條件，可以精確控制ZnO 的折射率和厚度分別為我們所需要的1.98 和65 nm。在獲得高質量的襯底體系后，利用化學氣相沉積技術(chemicalvapor deposition，CVD)在SiO2/Si 襯底上分別生長單層和雙層的MoS2的薄膜，然后利用濕法轉移技術轉移到ALD 制備的ZnO/Si 襯底上，得到所需的初始樣品。為表征所制備二維材料薄膜的相位調控能力，利用相位干涉儀(Veeco NT9100 phase-shifting interferometer)對所得樣品的相位調控能力進行了測試，測試結果顯示，對應于535 nm 波長入射光從MoS2層反射和從ZnO 襯底反射的光具有大于0.9π 的相位差，與理論值相符。在獲得高質量的MoS2樣品后，利用飛秒激光直寫技術把設計環(huán)帶區(qū)域的MoS2薄膜剝離，從而得到所設計的波帶片式平面衍射透鏡。圖2(a)為所加工的平面衍射透鏡的光學照片。從掃描電鏡照片(圖2(b))可以看出，結構參數與設計具有較高的符合度。為了驗證激光刻寫和未刻寫區(qū)域的材料對比，利用掃描Raman 成像技術(Renishaw RL532C50)對所加工的透鏡結構進行了成像表征，Raman 成像結果(圖2(c))顯示，激光刻寫區(qū)域的MoS2薄膜已被全部剝離，而未刻寫區(qū)域的MoS2則未受影響。使得在刻寫和未刻寫區(qū)域可以形成有效的相位對比。

表1 原子層厚度菲涅爾波帶片的結構參數Table 1 Parameters of the atomic thin Fresnel zone plate

圖2 (a) 激光直寫技術加工制備的原子層厚度菲涅爾波帶片的光學照片；(b) 掃描電鏡照片；(c) 掃描拉曼成像結果Fig.2 (a) The optical image;(b) SEM image;(c) Raman mapping image of the atomical thin Fresnel zone plate fabricated by laser scribing technique

圖3 原子層厚度菲涅爾波帶片光學測試系統(tǒng)Fig.3 Schematic diagram of the optical characterization system

為了測試所制備的單層二維材料平面衍射透鏡的光場調控特性，我們利用自制的顯微成像系統(tǒng)對聚焦光場進行了表征測量。圖3 為相應的測量系統(tǒng)光路示意圖。其中綠色光線表示入射光，紅色光線表示經平面透鏡調制后的反射光。利用波長選擇器從超連續(xù)激光器(Fianium WL-SC-400-4-PP)中選出535 nm 波長的激光，經準直后利用焦距為100 mm 的平凸透鏡(Thorlabs)聚焦到顯微物鏡(Olympus)的后焦面上，再經顯微物鏡調制后以近平面波的波前照射到所制備的原子層厚度平面衍射透鏡上。系統(tǒng)中使用的顯微物鏡的數值孔徑為NA=0.45，大于所設計平面衍射透鏡0.40 的數值孔徑，以保證全部衍射空間頻率都可以被有效收集。樣品的對準和位置掃描由承載平面衍射透鏡的三維納米平移臺(PI，P-545.3R8S)來完成。經平面衍射透鏡調制聚焦后的反射光場可以用同一個物鏡收集，成像于高性能相機(Nikon，DS-Ri2)，從而獲得對應XY平面的光場強度分布圖。通過沿光軸方向以200 nm 為間隔進行樣品掃描獲得聚焦場的三維強度分布，聚焦場XZ平面的強度分布可以從三維強度分布中提取XZ向的截面分布圖得到。

圖4 為測量得到的原子層厚度菲涅爾波帶片對目標波長535 nm 的聚焦光場。其中圖4(a)為焦平面z=43 μm 處的強度分布，可以看出，在焦平面上的強度分布呈現出完美的艾里斑圖樣，同時具有良好的對稱性，這證明了基于單層MoS2材料的損耗輔助相位調控機制的有效性。聚焦焦斑沿x方向的強度分布如圖4(b)所示，其中黑色點線為實驗測量結果，而紅色實線為高斯線型擬合結果。擬合結果顯示，焦斑半徑約為0.84 μm，略大于衍射受限的艾里斑半徑0.81 μm的尺寸。微小的偏差來源于飛秒激光加工過程中結構參數的不完美。圖4(c)為在XZ平面內沿光軸方向從z=30 μm 到z=50 μm 范圍內實驗獲得的光場強度分布。由圖可以看出，透鏡的焦距與設計值z=43 μm 完全一致，光場能量也主要集中在焦斑區(qū)域，沒有明顯的次級衍射影響，使得該原子層厚度菲涅爾波帶片具有與傳統(tǒng)平面衍射透鏡相同量級的能量利用效率。實驗測量在535 nm 波長處的聚焦效率約5%左右，遠大于已報道的單層TMD 材料基于激子共振誘導相位所制備菲涅爾波帶片0.08%的對應值[31]。此外，從表1 的結構參數中可以看出，該菲涅爾波帶片的環(huán)帶具有從內向外漸變減小的環(huán)帶寬度。與理論預期一致的聚焦效果充分證明了MoS2膜層的相位調控能力與環(huán)帶寬度等結構參數無關，只與界面特性導致的損耗輔助的相位奇點效應有關。這為我們基于該體系設計復雜的光場調控器件提供了便利。

圖4 單層菲涅爾波帶片在535 nm 波長處的聚焦特性。(a) 實驗測量的焦平面光場分布圖；(b) 焦斑強度分布曲線；(c) 沿XZ 平面的光場分布圖Fig.4 The focusing property in 535 nm wavelength of the monolayer Fresnel zone plate.(a) Experimental measured intensity distribution in the focal plane of z=43 μm;(b) Intensity line profile of the focal spot;(c) The experimental measured intensity distribution along the propagation distance in the region between z=30 μm and z=50 μm

圖5 二維MoS2 薄膜的寬帶相位調控特性。(a) 二維MoS2 材料的折射率實部和虛部隨波長的變化關系；(b) MoS2 薄膜的寬譜相位調制特性隨薄膜層數的變化關系，其中陰影區(qū)域對應雙層MoS2 薄膜相位調控大于0.2π 的波長范圍Fig.5 Broadband response of the phase modulation property of the 2D MoS2 sheet.(a) The real and imaginary parts of the refractive index of the MoS2 sheet;(b) The dependence of phase modulation property with the thickness of MoS2 sheet.The shadow region represents the phase modulation region above 0.2π

區(qū)別于傳統(tǒng)電介質材料，MoS2二維材料的折射率和吸收損耗具有顯著的色散特性。如圖5(a)所示，在波長400 nm 到650 nm 的可見光頻譜范圍內，其折射率的虛部k值從5.12 顯著變化到1.2 左右[34]。劇烈的折射率虛部變化為基于該材料體系的損耗輔助相位調控機制提供了額外的自由度。得益于此，原子層厚度MoS2薄膜不僅可以在設計波長535 nm 處產生π的相位躍變，其顯著的相位調控能力可以擴展到寬譜波段。圖5(b)中的黑色曲線為單層MoS2薄膜的寬譜相位調控曲線。更特別之處在于，當我們把MoS2薄膜的厚度從單層增加到多層時，其相位調控帶寬將極大地擴展，如圖5(b)所示。從圖中可以看出，對于厚度僅有1.3 nm 的雙層MoS2體系，在從藍光到紅光的幾乎整個可見光范圍都可以達到0.2π 以上的相位調控能力，這為我們構建寬譜響應的平面衍射透鏡提供了便利。圖6 為基于瑞利索末菲衍射積分模擬的同結構參數菲涅爾波帶片的寬譜聚焦結果。其中圖6(a)為對應不同波長聚焦場沿光軸上的強度分布曲線，當波長從415 nm 的藍光增加到635 nm 的紅光時，其焦距從55 μm 逐漸減小到35 μm，體現出與傳統(tǒng)衍射透鏡一致的負色散特性。同時，從圖6(b)的焦斑強度分布曲線可以看出，在焦距隨波長變化的過程中，焦斑尺寸基本不變，始終保持在8 00 nm±20 nm 之內。

為驗證原子層厚度平面衍射透鏡的寬譜聚焦特性，我們在雙層MoS2結構體系上，利用飛秒激光直寫技術加工了如表1 所示同樣結構參數的平面衍射透鏡，圖7 為實驗測得的不同波長焦斑強度分布圖，結果顯示其焦斑位置和焦斑半徑與模擬值基本一致，這為我們構建基于波長掃描的光學層析成像系統(tǒng)提供了可行的方案。

圖6 寬帶聚焦特性的模擬結果。(a) 不同波長聚焦場沿光軸上的強度分布曲線；(b) 焦斑強度分布隨波長的變化關系Fig.6 Simulation results of the broadband focusing properties.(a) Intensity profile along the optical axis for the wavelength region from 415 nm to 635 nm;(b) The dependence between the focal spot size with working wavelength

圖7 實驗測量的寬帶聚焦特性。標尺：1000 nmFig.7 Measured broadband focusing property of the atomic thin planar diffractive lens.Scalebar:1000 nm

4 結 論

本文設計并實驗驗證了一種原子層厚度的菲涅爾波帶片。該透鏡基于MoS2-ZnO-Si 的三層結構體系，通過調控系統(tǒng)的輻射損耗和吸收損耗的競爭關系，利用單層MoS2二維半導體材料薄膜，在有二維材料覆蓋和沒有二維材料覆蓋區(qū)域，成功地實現了對可見光顯著的相位調控。理論和實驗結果顯示，在設計波長535 nm 處可以實現π 的相位突變，相位調控能力比MoS2的物理厚度高350 倍。同時，得益于原子層厚度MoS2材料顯著的損耗色散特性，當把MoS2薄膜從單層增加到多層時，其相位調控能力可以顯著擴展，在從藍光到紅光的寬譜波段獲得大于0.2π 的相位調控能力?；诖耍覀冊O計并用飛秒激光加工技術在原子層厚度的MoS2材料上加工制備了菲涅爾波帶片結構，在實驗上獲得了衍射受限的聚焦焦斑。與單層MoS2二維半導體材料的直接帶隙特性相結合，該工作為集成光子系統(tǒng)的構建提供了一條可行的途徑。