郭華明，高志鵬，修 偉

（1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）地下水循環(huán)與環(huán)境演化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/水資源與環(huán)境學(xué)院,北京100083；2.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）科學(xué)研究院,北京 100083）

天然高砷地下水（＞10 μg/L）在全球范圍內(nèi)廣泛分布，粗略估計(jì)有近1～2 億人直接或間接受到高砷地下水毒害，其中約94%的人口分布在亞洲[1]。中國(guó)是世界上高砷地下水分布最廣的國(guó)家之一[2-3]，在柴達(dá)木盆地、準(zhǔn)格爾盆地[4]、貴德盆地[5]、銀川平原[6-7]、河套平原[8-11]、呼和浩特盆地[12]、大同盆地[13-14]、松嫩平原[15]、江漢平原[16]、珠江三角洲[17-18]等地區(qū)均有分布，粗略估計(jì)受威脅人數(shù)達(dá)到1 960 萬(wàn)[19]。長(zhǎng)期飲用高砷地下水會(huì)引起皮膚角質(zhì)化、皮膚及多種內(nèi)臟器官癌變等疾病[20]，因此高砷地下水形成機(jī)理研究是國(guó)內(nèi)外持續(xù)關(guān)注的主要環(huán)境地質(zhì)問(wèn)題[21-22]。

地下水中銨氮和砷的共存是一個(gè)普遍現(xiàn)象[27-31]。高砷地下水主要分布在地勢(shì)平坦、地下水流滯緩、富含有機(jī)質(zhì)的內(nèi)陸盆地與河流三角洲地區(qū)[10,21]，這些沉積平原同樣有利于銨氮在地下水中的富集。以世界上高砷地下水影響最嚴(yán)重的地區(qū)—孟加拉盆地為例，其淺層含水層中接近一半（44%；n=2 988）的管井砷濃度大于10 μg/L，這些地下水濃度平均值也大于2 mg/L[32]。在柬埔寨的湄公河三角洲，超過(guò)半數(shù)的地下水樣品（n=207）濃度大于2 mg/L，超半數(shù)地下水的砷濃度大于50 μg/L[33]。對(duì)河套盆地近300 組地下水樣品統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，河套盆地57%的地下水樣品濃度大于0.5 mg/L，35%的地下水樣品砷濃度大于10 μg/L[34]。由于氮和砷均為氧化還原敏感元素，二者共存的情況下必然會(huì)發(fā)生一系列的氧化還原反應(yīng)，從而對(duì)砷的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程造成一系列影響。

本文在調(diào)研國(guó)內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，結(jié)合筆者的研究經(jīng)驗(yàn)，對(duì)地下水氮循環(huán)過(guò)程及影響因素、地下水氮循環(huán)功能微生物及特征、地下水砷富集的水文地球化學(xué)過(guò)程、不同氮循環(huán)過(guò)程對(duì)砷遷移轉(zhuǎn)化的影響等進(jìn)行系統(tǒng)分析和總結(jié)，并提出了地下水氮循環(huán)與砷遷移轉(zhuǎn)化耦合研究的發(fā)展趨勢(shì)。

1 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀

1.1 地下水氮循環(huán)過(guò)程及影響因素

地下水中氮循環(huán)是含水層中重要的生物地球化學(xué)過(guò)程[35]，涉及到的過(guò)程主要包括有機(jī)物（有機(jī)氮）礦化、硝化作用、反硝化作用、異化還原產(chǎn)（DNRA）、厭氧銨氧化（Anammox）、鐵銨氧化（Feammox）、吸附等。在氧化條件下，有機(jī)物（有機(jī)氮）礦化生成，并進(jìn)一步通過(guò)硝化作用氧化為

[36]。在還原條件下，則通過(guò)反硝化作用生成乃至N2

[37]，特定條件下也可以通過(guò)異化還原產(chǎn)（DNRA）的方式被還原[38]。的反硝化作用通常發(fā)生在DOC 含量或活性較低的地下水中，而在DOC/摩爾比較高的地下水中DNRA 則更易發(fā)生[39]。在厭氧銨氧化菌存在的情況下，由反硝化作用產(chǎn)生的與發(fā)生Anammox[40]。然而，鐵還原菌則可以介導(dǎo)Feammox 過(guò)程的發(fā)生[41]。

15N 示蹤的沉積物室內(nèi)培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)、15N 野外示蹤劑（如15和15）實(shí)驗(yàn)、氮穩(wěn)定同位素（δ15N-NO3、δ18O-NO3、δ15N-NH4）是研究地下水氮循環(huán)過(guò)程的三種最主要的方法[25,42]。使用15N 示蹤的沉積物室內(nèi)培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)計(jì)算反硝化作用、DNRA、Feammox、Anammox 等過(guò)程的反應(yīng)速率，通常是設(shè)置不同的對(duì)照實(shí)驗(yàn)組，其中實(shí)驗(yàn)組A 不加15和15，實(shí)驗(yàn)組B 加入15，實(shí)驗(yàn)組C加入15；實(shí)驗(yàn)B 與實(shí)驗(yàn)A 中生成的30N2之差通常來(lái)自Feammox 過(guò)程；實(shí)驗(yàn)C 與實(shí)驗(yàn)A 中生成的30N2、29N2、15NH4之差分別來(lái)自反硝化作用、Anammox 和DNRA 過(guò)程[42]。15N 野外示蹤劑實(shí)驗(yàn)則是將15NH4[43]或15NO2[44]注入含水層中，據(jù)此研究含水層中氮的循環(huán)過(guò)程。使用氮穩(wěn)定同位素則主要是基于不同的氮同位素分餾模式來(lái)甄別可能發(fā)生的氮循環(huán)過(guò)程，如有機(jī)氮的礦化作用通常不會(huì)造成明顯的氮同位素分餾；硝化作用、Feammox、Anammox 會(huì)使得δ15N-NH4升高；DNRA 和的吸附作用則降低δ15N-NH4；反硝化作用和DNRA 會(huì)導(dǎo)致δ15N-NO3升高；硝化作用則會(huì)降低δ15N-NO3（圖1）。

圖1 氮素（有機(jī)氮、、、）循環(huán)的生物地球化學(xué)過(guò)程及其同位素分餾模式Fig.1 Biogeochemical process and isotopic fractionation of nitrogen (organic nitrogen,,,) cycling

基于15N 示蹤的沉積物室內(nèi)培養(yǎng)和野外示蹤實(shí)驗(yàn)，已有較多的研究驗(yàn)證了自然界生態(tài)系統(tǒng)中DNRA、Anammox、Feammox 等過(guò)程的存在[41,45-46]。這些過(guò)程對(duì)表層生態(tài)系統(tǒng)氮循環(huán)的貢獻(xiàn)是不容忽視的（圖2）。國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究海洋沉積物、河口沉積物、稻田土壤等系統(tǒng)中的氮循環(huán)過(guò)程時(shí)發(fā)現(xiàn)，DNRA 對(duì)還原的貢獻(xiàn)最高可達(dá)100%[47]。在河岸帶系統(tǒng)中，F(xiàn)eammox的占比則可超過(guò)80%[48]。此外，河口沉積物中DNRA的速率可達(dá)反硝化作用的3 倍以上[49]。盡管反硝化作用是地下水中還原的主要路徑[25]，近期的研究表明，地下水系統(tǒng)中也存在Anammox 過(guò)程。Wang 等[50]通過(guò)高通量測(cè)序的方法研究了全球尺度含水層中Anammox 細(xì)菌的含量，指出Anammox 過(guò)程對(duì)或還原的貢獻(xiàn)可達(dá)80%；Smith 等[44]基于15野外示蹤實(shí)驗(yàn)計(jì)算得到美國(guó)Cape Cod 含水層中Anammox對(duì)N2生成的貢獻(xiàn)可高達(dá)90%。然而，目前尚無(wú)地下水DNRA、Feammox 過(guò)程的直接證據(jù)。很少有研究利用和氮同位素特征為地下水Anammox[43]、Feammox、DNRA[38]等過(guò)程的發(fā)生提供直接的野外證據(jù)。

圖2 不同系統(tǒng)中（a）DNRA 對(duì)還原的貢獻(xiàn)、（b）Anammox 對(duì)N2 生成的貢獻(xiàn)和（c）Feammox 對(duì)N2 生成的貢獻(xiàn)（數(shù)據(jù)來(lái)源于文獻(xiàn) [41,45,47-48,50-51]）Fig.2 (a) Proportion of -reduction via the DNRA pathway,(b) proportion of N2 production via the Anammox pathway and (c) proportion of N2 production via the Feammox pathway in varied ecosystems

根據(jù)培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)，自養(yǎng)型DNRA 的速率與溶解態(tài)Fe(II)濃度呈明顯的正相關(guān)，而反硝化作用速率則與Fe(II)濃度呈負(fù)相關(guān)[56]。此外，稻田土壤的培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)表明，F(xiàn)eammox 速率與土壤中活性鐵氧化物的含量成正相關(guān)，活性鐵氧化物（如水鐵礦）含量越高，F(xiàn)eammox 速率也越高[45]。

1.2 地下水氮循環(huán)功能微生物及特征

1.2.1 硝化微生物

1.2.2 反硝化微生物

1.2.3 厭氧銨氧化微生物

厭氧銨氧化(anaerobic ammonium oxidation,Anammox)菌為自養(yǎng)型細(xì)菌，可在厭氧或缺氧條件下以亞硝酸鹽為電子受體，氧化銨轉(zhuǎn)化成氮?dú)獾倪^(guò)程。已發(fā)現(xiàn)的厭氧銨氧化菌均屬于Planctomycetales 目的Anammoxaceae 科，共6 個(gè)屬，分別為Candidatus Brocadia屬、Candidatus Kuenenia屬、Candidatus Anammoxoglobus屬、CandidatusJettenia屬、Candidatus Anammoximicrobium moscowii屬及Candidatus Scalindua屬。其中浮霉?fàn)罹康腃andidatus Brocadia屬和Candidatus Jettenia屬的細(xì)菌已在地下水微生物群落中被發(fā)現(xiàn)[68-69]，但目前并沒(méi)有地下水中分離的相關(guān)純菌培養(yǎng)的報(bào)道。

1.2.4 異化硝酸鹽還原微生物

1.2.5 鐵銨氧化微生物

鐵銨氧化微生物即厭氧條件下，以Fe(III)作為電子受體，作為電子供體，將氧化為N2、或的微生物。目前，對(duì)于鐵銨氧化菌的研究方法主要有培養(yǎng)分離法和分子生物法，如16S rRNA 高通量測(cè)序、宏基因組技術(shù)等。有研究表明，Geobacteraceae 科和Shewanella屬的細(xì)菌不僅參與鐵還原過(guò)程，可能還直接參與了銨的氧化過(guò)程，其鐵銨氧化速率與Geobacteraceae科和Shewanella屬細(xì)菌的豐度有顯著的相關(guān)性[51]。然而，目前只有一種純培養(yǎng)鐵銨氧化微生物，即Acidimicrobiaceaesp.A6[75]。Acidimicrobiaceaesp.A6 的分離和鑒定，從微生物的角度為鐵銨氧化過(guò)程的研究提供了基礎(chǔ)，具有十分重大的意義。地下水中鐵銨氧化過(guò)程也被認(rèn)為是影響砷遷移的關(guān)鍵過(guò)程之一，但是目前關(guān)于地下水系統(tǒng)中純培養(yǎng)的鐵銨氧化微生物未見(jiàn)報(bào)道。

1.3 地下水砷富集的水文地球化學(xué)過(guò)程

地下水砷的富集主要由以下三個(gè)過(guò)程主導(dǎo)：硫化物的氧化、鐵氧化物的還原性溶解和砷的解吸[10]。其中，后兩個(gè)過(guò)程被認(rèn)為是還原性含水層中高砷地下水的主要成因[76-77]。

鐵氧化物是含水系統(tǒng)中砷的主要載體，含水層中的砷一般以強(qiáng)吸附態(tài)、弱吸附態(tài)或者結(jié)合態(tài)的形式在鐵氧化物礦物表面賦存[78]。在適當(dāng)?shù)乃牡厍蚧瘜W(xué)條件下，特別是有機(jī)物作為電子供體時(shí)，含水介質(zhì)中鐵氧化物會(huì)發(fā)生還原性溶解，并釋放出表面吸附或結(jié)合的砷，使砷在地下水中富集[77,79]。在此過(guò)程中，有機(jī)物的活性是一個(gè)非常重要的因素。如果有機(jī)物的生物活性強(qiáng)、易被微生物利用，鐵氧化物的還原和砷的釋放就更容易發(fā)生[80]。此外，鐵氧化物礦物相和結(jié)晶度也是影響鐵氧化物礦物還原的決定因素。一般來(lái)說(shuō)，結(jié)晶度越好，鐵氧化物礦物越穩(wěn)定，越不易被還原。研究表明，相對(duì)于赤鐵礦和針鐵礦，水鐵礦在高砷地下水環(huán)境中更易發(fā)生還原性溶解，并釋放出其表面吸附的砷[81]。再者，微生物在這個(gè)過(guò)程中也能起到催化作用，特別是鐵還原菌，這些微生物能介導(dǎo)鐵氧化物還原和有機(jī)物氧化過(guò)程，大大提高該氧化還原反應(yīng)的速率[68,82]。

砷的解吸被認(rèn)為是干旱-半干旱還原性含水層中高砷地下水形成的另一個(gè)重要過(guò)程。該過(guò)程一般發(fā)生在高pH、高HCO-3、高DOC 的地下水中。在高pH環(huán)境中，特別是pH 高于固體的pHzpc時(shí)，固體表面帶負(fù)電荷，不利于帶負(fù)電的砷絡(luò)陰離子的吸附；高濃度的HCO-3與吸附在固體表面的砷之間產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)吸附，結(jié)果是HCO-3被吸附，而砷釋放出來(lái)，脫離固體表面[83-84]；在一定的情況下，DOC（特別是類腐殖酸組分）和砷也能形成競(jìng)爭(zhēng)吸附[85]。此外，吸附態(tài)五價(jià)砷還原為三價(jià)砷時(shí)，也能發(fā)生砷的解吸過(guò)程[81]。主要原因是，在地下水的pH 范圍內(nèi)（7.0～8.5），三價(jià)砷不帶電荷，而五價(jià)砷帶負(fù)電，因而三價(jià)砷更不易被吸附，從而解吸出來(lái)進(jìn)入地下水中[10]。

1.4 地下水氮循環(huán)過(guò)程對(duì)砷遷移轉(zhuǎn)化的影響

氮的循環(huán)過(guò)程主要是通過(guò)參與鐵氧化物-溶解態(tài)Fe(II)之間的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化而對(duì)地下水中砷的富集過(guò)程造成影響（圖3）。在這些氮循環(huán)過(guò)程中，有機(jī)氮礦化[80]、鐵銨氧化[86-87]、異養(yǎng)型反硝化作用[29]、異養(yǎng)型DNRA[87]等過(guò)程可能有利于地下水中砷的富集，而硝化作用、自養(yǎng)型反硝化作用、自養(yǎng)型DNRA 不僅將Fe(II)氧化為鐵氧化物吸附砷，而且抑制鐵氧化物的還原性溶解，通常會(huì)降低地下水中的砷濃度。

圖3 氮循環(huán)參與下地下水砷富集機(jī)制示意圖Fig.3 Schematic diagram of arsenic enrichment mechanism in groundwater under the involvement of nitrogen cycling

1.4.1 硝化過(guò)程

硝化過(guò)程主要發(fā)生在有氧含水層中，在硝化細(xì)菌的作用下地下水中的被氧氣氧化為。因此，以硝化作用為主的地下水中的氮主要以為主。該環(huán)境中，硝化作用產(chǎn)生的能抑制含砷鐵氧化物的異化還原，且含水層中的砷主要以As(V)的形態(tài)存在，因此地下水中的砷濃度通常較低[29,87-88]。

1.4.2 反硝化過(guò)程

反硝化過(guò)程主要發(fā)生在厭氧條件下，在反硝化細(xì)菌的作用下地下水中的按照→→NO→N2O→N2的順序發(fā)生還原。根據(jù)其反應(yīng)類型不同，反硝化過(guò)程對(duì)地下水砷濃度的影響也不同。自養(yǎng)反硝化細(xì)菌可以利用地下水中的無(wú)機(jī)還原性物質(zhì)（如Fe(II)、Mn(II)、H2S 等）使發(fā)生反硝化作用。在這個(gè)過(guò)程中Fe(II)會(huì)被氧化為鐵氧化物，促進(jìn)地下水中砷的吸附，從而降低地下水中的砷濃度[28,89]。正因如此，有學(xué)者長(zhǎng)期致力于研究氧化Fe(II)為穩(wěn)定的磁鐵礦來(lái)去除地下水中的砷[90]。異養(yǎng)型反硝化過(guò)程則主要是由含水層中的有機(jī)物降解促進(jìn)的，其對(duì)地下水中砷濃度的影響根據(jù)反應(yīng)所處的階段也有所差異。當(dāng)反硝化過(guò)程處于初始狀態(tài)時(shí)，地下水中的濃度較高，不利于含水層中含砷鐵氧化物的還原性溶解，因此地下水中的砷濃度也通常較低[91]；當(dāng)反硝化過(guò)程處于后期，地下水中的濃度較低（通常低于0.5 mg/L），即可發(fā)生鐵氧化物的還原[92]，在這種情況下地下水中的砷濃度較高。

在地表水-地下水水位季節(jié)性波動(dòng)帶，可能同時(shí)發(fā)生自養(yǎng)型反硝化作用及初始態(tài)的異養(yǎng)型反硝化作用。在此區(qū)域，富含的地表水季節(jié)性補(bǔ)給相鄰淺層地下水時(shí)，會(huì)打破含水層原有的氧化還原平衡狀態(tài)，發(fā)生氧化Fe(II)的反應(yīng)，亦即自養(yǎng)型反硝化作用，從而降低地下水中的砷濃度[93]。對(duì)于無(wú)外界物質(zhì)輸入的深層含水層，在地下水徑流方向上會(huì)形成自上而下的O2、、鐵氧化物、SO24

-還原的氧化還原分帶。在還原區(qū)，濃度沿地下水徑流方向逐漸降低，δ15N-NO3值則逐漸升高，地下水砷濃度也逐漸升高。因此，基于δ15N-NO3同位素指示的反硝化過(guò)程有利于揭示高砷地下水的形成過(guò)程[29,87]。

1.4.3 鐵銨氧化過(guò)程

鐵銨氧化過(guò)程通常發(fā)生在還原性含水層中，含水層中的鐵氧化物在微生物（如鐵還原菌）作用下被地下水中的還原。在這個(gè)過(guò)程中，吸附在鐵氧化物表面的砷會(huì)隨之釋放，從而形成高砷地下水[86-87]。由于鐵銨氧化過(guò)程伴隨著的消耗和Fe(II)的釋放，濃度降低、Fe(II)濃度升高、δ15N-NH4值升高是識(shí)別地下水中鐵銨氧化過(guò)程的重要指標(biāo)[87]。

由于鐵銨氧化過(guò)程在陸生生態(tài)系統(tǒng)的氮循環(huán)過(guò)程中起著重要作用（圖2），國(guó)內(nèi)外對(duì)該系統(tǒng)中的鐵銨氧化研究較多[41,45,48,51,94]，然而其在鐵循環(huán)乃至高砷地下水形成過(guò)程中的作用仍未有系統(tǒng)研究。前人基于熱帶森林土壤[41]、水稻田土壤[45]、海岸帶沉積物[51]、湖泊沉積物[94]、河流沉積物[48]的培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，鐵銨氧化過(guò)程的速率可達(dá)0.17～0.59 mg N/(kg·d)。根據(jù)每反應(yīng)1 mol N 消耗3～6 mol 鐵氧化物的比例計(jì)算[41]，鐵銨氧化過(guò)程中鐵氧化物還原的速率為0.03～0.24 mmol/(kg·d)；按照沉積物中鐵氧化物的As/Fe（摩爾比）為1.2 mmol/mol[95]、孔隙度0.3 及顆粒密度2.65 g/cm3計(jì)算，鐵銨氧化過(guò)程中砷的釋放速率可達(dá)0.22～1.8 μmol/(L·d)。這個(gè)速率與有機(jī)物降解驅(qū)動(dòng)下河床沉積物釋放砷的速率接近（0.1～1.0 μmol/(L·d)）[96-98]，且明顯大于含水層沉積物中砷的釋放速率[83]。盡管上述計(jì)算過(guò)程不是證明鐵銨氧化過(guò)程具有較大釋砷能力的直接證據(jù)，但也間接指出了鐵銨氧化過(guò)程在高砷地下水形成中的作用不容忽視。

1.4.4 厭氧銨氧化過(guò)程

2 存在的科學(xué)問(wèn)題及發(fā)展趨勢(shì)

綜上所述，結(jié)合作者在該領(lǐng)域的研究經(jīng)驗(yàn)，提出幾條與地下水氮循環(huán)-砷遷移轉(zhuǎn)化耦合有關(guān)的重要科學(xué)問(wèn)題。

（1）精確甄別不同氧化還原環(huán)境的含水層中氮循環(huán)過(guò)程、相對(duì)重要程度及其影響因素是探究地下水氮循環(huán)與砷遷移轉(zhuǎn)化耦合的必要條件。相關(guān)的科學(xué)問(wèn)題包括：如何區(qū)分含水層中的反硝化作用、DNRA、Anammox、Feammox 等氮循環(huán)過(guò)程；不同氧化還原環(huán)境的含水層中氮遷移轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵路徑是什么；它們的主控微觀（微生物群落特征、有機(jī)物分子特征）和宏觀環(huán)境因子（DOC/摩爾比、pH、溫度、HCO-3、PO34-、沉積物鐵氧化物形態(tài)和含量、沉積物有機(jī)碳/氮活性及含量等）是什么；這些過(guò)程在不同氧化還原環(huán)境的含水層中隨水文地質(zhì)條件如何演化等。

（2）Fe(III)-Fe(II)的循環(huán)體系是地下水氮循環(huán)與砷遷移轉(zhuǎn)化耦合的中間橋梁。相關(guān)的科學(xué)問(wèn)題包括：在不同氧化還原環(huán)境中多種共存的氮循環(huán)過(guò)程如何影響含水層中Fe(III)-Fe(II)的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化；Feammox還原鐵氧化物釋放砷的動(dòng)力學(xué)機(jī)制是什么，對(duì)含水層中鐵循環(huán)的影響如何；有機(jī)物礦化和Feammox 過(guò)程導(dǎo)致的鐵氧化物還原均會(huì)釋放砷進(jìn)入地下水中，這兩種機(jī)理對(duì)地下水砷富集影響的相對(duì)貢獻(xiàn)大小如何；影響兩種機(jī)理貢獻(xiàn)大小的環(huán)境因子是什么（如微生物群落特征、有機(jī)物和鐵氧化物活性及含量、濃度等）。

（3）地表水-地下水相互作用帶是公認(rèn)的氧化還原敏感地帶，在地下水氮、鐵、砷的循環(huán)中起著重要作用。相關(guān)的科學(xué)問(wèn)題包括：地表水-地下水相互作用帶氮循環(huán)關(guān)鍵過(guò)程及強(qiáng)度，其如何影響地下水中氮素濃度；地表水-地下水相互作用帶，沉積物釋放砷的強(qiáng)度及其影響因素是什么，其如何控制地下水中的砷濃度；在地表水-地下水相互作用帶，氮循環(huán)與砷的遷移轉(zhuǎn)化如何耦合；在地表水-地下水相互作用帶，氮、鐵、砷的循環(huán)過(guò)程對(duì)人類活動(dòng)的響應(yīng)等。

3 結(jié)論

（1）地下水中銨氮和砷的共存是存在于還原性含水層中的一個(gè)普遍現(xiàn)象。作為含水層中重要的生物地球化學(xué)過(guò)程，地下水中氮循環(huán)深刻影響著地下水系統(tǒng)中砷的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程。

（2）氮的循環(huán)過(guò)程主要是通過(guò)參與鐵氧化物-溶解態(tài)Fe(II)之間的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化而對(duì)地下水中砷的富集過(guò)程造成影響。在這些氮循環(huán)過(guò)程中，有機(jī)氮礦化、鐵銨氧化、異養(yǎng)型反硝化作用、異養(yǎng)型DNRA 等過(guò)程可能有利于地下水中砷的富集，而硝化作用、自養(yǎng)型反硝化作用、自養(yǎng)型DNRA 不僅將Fe(II)氧化為鐵氧化物吸附砷，而且抑制鐵氧化物的還原性溶解，通常會(huì)降低地下水中的砷濃度。

（3）該領(lǐng)域目前存在的重要科學(xué)問(wèn)題包括：不同氧化還原環(huán)境的含水層中氮循環(huán)的過(guò)程、地下水氮循環(huán)與砷遷移轉(zhuǎn)化耦合機(jī)理、Fe(III)-Fe(II)的循環(huán)-地下水氮循環(huán)-砷遷移轉(zhuǎn)化之間的相互作用過(guò)程、地表水-地下水相互作用帶氮-鐵-砷的循環(huán)過(guò)程及其對(duì)人類活動(dòng)的響應(yīng)等。