邱鈺峰,陳 萍,鄭康琪,丁曉青,徐 輝

利用土著微生物處理焚燒飛灰及資源化初探

邱鈺峰,陳 萍*,鄭康琪,丁曉青,徐 輝

(浙江理工大學建筑工程學院,浙江 杭州 310018)

利用從自然界花壇土壤中篩選的土著脲酶微生物開展了微生物誘導碳酸鹽沉淀作用(MICP)處理垃圾焚燒飛灰試驗,通過顆粒級配、無側限抗壓強度、重金屬浸出毒性測試對固化/穩(wěn)定化效果進行了評價.結果表明,在土著微生物附著劍菌()的MICP作用及飛灰火山灰性的共同作用下,飛灰固化、穩(wěn)定化效果明顯;在較優(yōu)工況下,無側限抗壓強度可達205.2kPa,彈性模量可達200MPa,主要重金屬元素Cd、Cr、Pb、Zn、Cu的浸出濃度滿足《地表水環(huán)境質量標準》Ⅲ類要求.在此基礎上,利用有限元軟件ABAQUS分析了將固化飛灰用作道路路面和路基之間填料后,對瀝青路面性能的影響.結果表明:在路面碎石基層與路基之間設置固化飛灰層,可有效降低瀝青路面底部拉應變,延長疲勞壽命,有效減輕車轍損傷,可作為大量消納飛灰的處理途徑之一.

生活垃圾焚燒飛灰；土著脲酶微生物；固化/穩(wěn)定化；火山灰性

焚燒法是目前世界上處理城市生活垃圾的常用方法,可減少生活垃圾約70%的重量和90%的體積[1].但垃圾焚燒會產生大量灰渣,包括焚燒爐中的底灰和煙氣凈化系統(tǒng)中收集的飛灰,其中底灰約占垃圾總重量的20%～30%,飛灰約占3%～5%[2].據(jù)《中國計年鑒》報告,2019年我國垃圾總焚燒量達45.65萬t/d,年產飛灰量約為800萬t[3].飛灰富含鈣及多種重金屬元素[4],呈強堿性,一般經無害化處理后進入衛(wèi)生填埋場填埋處置或資源化利用[4].

傳統(tǒng)的固化/穩(wěn)定化處理方式主要包括水泥固化法[5]、高溫熔融穩(wěn)定法[6]、藥劑穩(wěn)定化法[7].但現(xiàn)有的飛灰穩(wěn)定化處理處置工藝存在效果不穩(wěn)定、成本偏高、二次污染等問題[8-10].

微生物誘導碳酸鹽沉淀技術(MICP)可通過對重金屬的碳酸鹽化、膠結和包裹作用實現(xiàn)對重金屬的固化穩(wěn)定化處理[11].研究發(fā)現(xiàn),在MICP反應過程中,重金屬陽離子與尿素水解產生的CO32-形成重金屬碳酸鹽沉淀[12-13];重金屬離子也可進入到MICP反應形成的方解石的晶格中,有效降低重金屬向周圍環(huán)境遷移的可能性[14-15];此外生成的碳酸鈣沉淀可將松散土顆粒膠結成一個整體,從而降低重金屬的浸出風險.

在利用MICP技術處理重金屬污染的研究中發(fā)現(xiàn)MICP可高效地固定多種重金屬離子,包括銅(Cu)[16-17]、鉛(Pb)[18-19]、鋅(Zn)[20]、鉻(Cr)[21]、鎘(Cd)[22-23]、砷(As)[24]、鍶(Sr)[25]、鈷(Co)[15]等.Chen等[26]和Xu等[27]通過嘗試利用巴氏芽孢桿菌對飛灰進行穩(wěn)定化處理,結果顯示該菌種在飛灰環(huán)境中可以進行正常的MICP作用,為MICP處理飛灰提供了理論基礎,證明了可行性.但由于飛灰具有重金屬元素種類多、含量高并含有一定有機污染物的特點,生化環(huán)境較為復雜,在脲酶菌種、固化效果及工藝、固化飛灰的資源化利用方面仍需要深入研究.

本文擬利用飛灰富含鈣源及具有一定火山灰性的特點,篩選土著微生物開展MICP固化穩(wěn)定化飛灰的試驗研究.考慮到飛灰高堿性、富含多種重金屬元素等生化環(huán)境的復雜性,利用從自然界土壤中篩選的更具適應性的土著脲酶菌種,開展多因素影響的MICP處理垃圾焚燒飛灰試驗,通過顆粒級配、無側限抗壓強度、重金屬浸出毒性測試對固化/穩(wěn)定化效果進行評價;基于處理后飛灰粒徑增粗、重金屬浸出毒性無環(huán)境風險的前提下,將其用作道路路面基層和路基之間填料,利用有限元軟件ABAQUS分析其對瀝青面層的影響,探究在道路工程應用的可行性.

1 材料與方法

1.1 材料

垃圾焚燒飛灰,取自杭州市某生活垃圾焚燒廠,焚燒工藝為循環(huán)流化床,呈黃褐色粉末狀(圖1).其化學組成見表1,含有較多的CaO、SiO2、Al2O3等物質,具有火山灰特性;富含鈣元素,可以為MICP過程提供鈣源.顆粒級配曲線見圖2,飛灰粒徑較小,平均粒徑d50僅為0.02mm.重金屬毒性測試結果見表2,飛灰中存在高含量的重金屬Cd、Cr、Cu、Pb、Zn,其浸出毒性均超過《生活垃圾填埋場污染控制標準》(GB 16889-2008)[28]中的限值要求.

圖1 飛灰樣品

土著脲酶菌,從某綠化花壇土壤中分離篩選得到,對其純化培養(yǎng)后進行16Sr DNA分子鑒定,將DNA測序結果與Ezbiocloud庫進行Blast比對,以MEGALIGN軟件對比序列的差異和相似度,得到一株土著產脲酶菌與ITTGR7 (DQ411930)處于同一分支,最終鑒定為附著劍菌,簡稱,其生化特性見表3.從表3中可見,Ea脲酶活性與MICP研究常用的巴氏芽胞桿菌接近,具有較強的尿素分解作用.值得注意的是,Ea胞外多糖含量是巴氏的300倍,一般認為細菌胞外多糖含量越高對復雜的生化環(huán)境適應性更強[29],同時高含量的胞外多糖更易吸附飛灰中的重金屬離子,因此更適合在飛灰高堿性、高重金屬含量的環(huán)境中發(fā)揮MICP作用.

表1 生活垃圾焚燒飛灰化學組成(%)

圖2 生活垃圾焚燒飛灰顆粒級配曲線

表2 生活垃圾焚燒飛灰重金屬毒性

注:重金屬總量,按照《土壤環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 166-2004)用四酸消解法[31]對飛灰進行完全消解,利用ICP光譜儀(Thermo icap 6300)對消解液進行檢測;重金屬浸出,浸出液按照《固體廢物浸出毒性浸出方法 水平振蕩法》(HJ557-2010)制備[32],利用光譜儀(Thermo icap 6300)對浸出液重金屬進行定量分析.

Ea液體培養(yǎng)基,由(NH4)2SO410g/L、酵母提取物 20g/L和蒸餾水構成,為微生物生長繁殖提供生長因子、營養(yǎng)物質和水分.

表3 脲酶菌生化特性

1.2 MICP處理飛灰試驗

微生物濃度、養(yǎng)護條件、液固比、材料孔隙比等因素均會對MICP過程中生成物碳酸鈣的晶體類型、形貌和尺寸產生影響,進而影響膠結效果[33].根據(jù)上述影響條件設計試驗工況,見表4.

表4 MICP固化/穩(wěn)定化垃圾焚燒飛灰試驗工況

圖3 固化飛灰養(yǎng)護模具

按比例將飛灰、菌液(或去離子水,作為對照組)、尿素充分混合后,裝入內徑36mm、高100mm的PVC模具(圖3)進行養(yǎng)護(恒溫恒濕:溫度(20±1)℃、濕度>95%),24h后拆模,繼續(xù)恒溫恒濕養(yǎng)護6d.共成型試樣12組,見表4,其中A1、B2、C3為統(tǒng)一工況,A3、B5、C6為統(tǒng)一工況.每組試樣制備3個平行樣.

1.3 固化效果評價

固化效果通過無側限抗壓強度和顆粒分析試驗進行檢驗,按《土工試驗方法標準》(GB/T 50123-2019)[34]進行.首先對固化試樣進行無側限抗壓強度試驗,然后將破碎的固化試樣用橡皮錘敲碎成顆粒狀態(tài),再使用搖篩機進行篩分試驗.

1.4 穩(wěn)定化效果評價

穩(wěn)定化效果采用重金屬浸出毒性試驗進行檢驗.浸出液按照《固體廢物浸出毒性浸出方法水平振蕩法》(HJ557-2010)[32]制備,利用雙向觀測電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(Thermo icap 6300)對浸出液中重金屬進行定量分析.

1.5 固化飛灰用作道路路面基層和路基間填料的評價

將固化飛灰用作瀝青路面基層和路基之間的填料,建立瀝青路面有限元模型,通過ABAQUS軟件分析瀝青路面底部拉伸應力、應變以及路基的壓縮應變,評估固化飛灰的結構能力.

1.5.1 模型建立 如圖4(a)所示,模擬道路由15cm熱拌瀝青(HMA)面層、25cm碎石基層和1.5m路基組成.對設有固化飛灰的路面,在碎石基層與路基之間分別設置5cm、10cm、15cm固化飛灰層,如圖4(b)所示.

1.5.2 分析方法 美國交通研究委員會(TRB)發(fā)布的《力學-經驗路面設計指南》(2004)[35]指出:瀝青路面底部的拉伸應變是影響路面疲勞壽命的關鍵因素;周志剛等[36]通過試驗研究不同荷載下瀝青混合料的疲勞壽命,提出了“荷載—疲勞壽命”模型,發(fā)現(xiàn)瀝青路面底部的拉伸應力是影響路面疲勞壽命的關鍵因素.綜上,路面荷載在瀝青路面底部產生的力學效應是影響路面疲勞壽命的關鍵因素.《力學-經驗路面設計指南》還指出,路基的車轍損傷對瀝青路面的總車轍有顯著影響,而路基車轍損傷主要受路基壓應變分布的影響[35].因此,本研究通過建立瀝青路面有限元模型,在路面基層和路基層間設置固化飛灰層,通過模擬路面行車,分析瀝青路面與路基的臨界響應,計算瀝青面層以及路基的應力應變,以評估其長期性能(疲勞壽命、車轍損傷),從而量化固化飛灰作為道路材料的利與弊.

1.5.3 ABAQUS建模、道路參數(shù)取值及工況設置利用ABAQUS軟件建立了瀝青路面道路工程有限元模型,模型選擇“二維可變形”,尺寸設置為1.5ｍ(橫向)′2ｍ(豎向)用以模擬現(xiàn)實路面.在道路中心均勻施加大小600kPa、寬15cm的交通荷載用以模擬路面行車.圖4(c)為劃分網格后的軸對稱道路有限元模型,為使有限元分析結果更準確,在車輛荷載作用處布置了局部種子,劃分了更細的網格.

表5為有限元模型中使用的材料特性,熱拌瀝青和碎石基層數(shù)值按《公路瀝青路面設計規(guī)范》(JTG D50-2017)[37]中相關規(guī)定確定,固化飛灰層采用固化30d后的飛灰試件,通過土的無側限抗壓試驗儀測得其楊氏模量.

表5 有限元模型中輸入的材料特性

表6 ABAQUS有限元分析工況

表6為ABAQUS有限元分析試驗工況設置.通過設置不同飛灰層厚(5,10,15cm)以及路基強度(彈性模量40,60,80MPa)探究MICP固化飛灰用作道路材料的結構能力.

2 結果與討論

本試驗對飛灰的固化穩(wěn)定化處理中,固化效果來自于飛灰的火山灰作用[40]和MICP產生的碳酸鹽沉淀作用.飛灰火山灰作用主要生成C-S-H凝膠和C-A-H等晶體,MICP主要產生碳酸鹽晶體沉淀,兩者共同作用,通過包裹、膠結以及填充效應[41],起到了增大顆粒粒徑(如圖5中①),連接相鄰顆粒(如圖5中②),填充顆粒間孔隙(如圖5中③),形成較為致密的空間網狀結構,從而將散粒狀飛灰固化成為一個整體,具有一定的無側限抗壓強度.對飛灰的穩(wěn)定化處理效果除了上述固化作用對重金屬的物理封閉(如圖5中④),還包括MICP作用下重金屬離子生成碳酸鹽沉淀(如圖5中⑤)而得到穩(wěn)定[26].

圖5 MICP固化/穩(wěn)定化生活垃圾焚燒飛灰機理

2.1 無側限抗壓強度、彈性模量及顆分試驗結果

如圖6(a)所示,只添加去離子水的對照組A1、B1、B2、B3、C1、C2、C3均產生了一定的抗壓強度,這主要來源于飛灰的火山灰特性.此外,經不同工況的MICP作用后,各飛灰試樣的無側限抗壓強度均明顯高于去離子水對照組,說明土著微生物的MICP對飛灰具有一定的固化作用.

工況A組:A3組,即當菌液濃度OD600為1.5時,固化飛灰抗壓強度最高,為167.8kPa,高于對照組48.29%(對照組A1為113.2kPa).一般認為,固化強度主要與飛灰顆粒之間的膠結和孔隙內晶體的填充度有關[42],隨著菌液濃度提高,碳酸鹽生成量增多,固化體的抗壓強度也會提高[43].也有研究表明,在較高濃度的菌液條件下,產脲酶菌之間相互堆疊聚集,MICP作用更容易形成強度更高的碳酸鈣[44],進而提高飛灰抗壓強度.但在本研究的菌液濃度范圍內,菌液濃度為中間值時固化強度最高,當OD600提高到2.0時,固化強度反而出現(xiàn)下降,這可能因為微生物的MICP作用受環(huán)境其他因素的影響,比如營養(yǎng)液是否充足,鈣源是否充足.另外MICP作用過程中,飛灰的火山灰作用也在進行,可能對MICP的進行也起著動態(tài)的影響.

工況B組:離子水對照組B1、B2、B3及MICP處理組B4、B5、B6均隨著孔隙比的增大,固化強度降低.這是因為MICP固化土體的強度主要與土顆粒之間的膠結和孔隙內晶體的填充度有關,隨著孔隙比越大,膠結度和填充度越低,因而固化強度降低.而經過MICP作用后,飛灰強度得到了進一步的增長.3個孔隙比0.552、0.724、0.939對應提高的強度分別為37.5,54.6,46.0kPa.從試驗結果看,MICP產生的固化作用也存在合適的孔隙比,較小的孔隙比可能不利于MICP作用開展,比如影響營養(yǎng)液的輸送;但較大的孔隙比不利于飛灰顆粒之間的膠結固化.

工況C組:在相同菌液濃度及孔隙比的情況下,隨著水或菌液量的增加,去離子水對照組C1、C2、C3和MICP處理組C4、C2、C3的抗壓強度均呈增大趨勢.經過MICP作用后,3個液固比1.0、1.5、2.0對應提高的強度分別為44.2,50.1,54.6kPa.這是因為充足的水分有利于促進飛灰的火山灰作用,MICP作用也需要充足的菌液.在低液固比條件下,飛灰混合物中產脲酶菌數(shù)量相對較少,菌液對飛灰顆粒的包裹性較差,碳酸鹽產量低,對飛灰顆粒的包裹、膠結作用也較差.

圖7為各試驗組飛灰平均粒徑50與去離子水固化后飛灰及原灰的對比.從圖7可以看出,飛灰顆粒增粗效果顯著,50從0.02mm增大到9.52mm.與原灰相比,MICP試驗組及對照組粒徑較原灰均明顯增大,MICP試驗組較對照組的顆粒粒徑也明顯增大.從菌液濃度來看,A3組(中間值)增粗效果最好;孔隙比影響下,隨孔隙比的增大,粒徑增粗效果降低;從液固比看,液固比越大,粒徑增粗效果越好.上述結果皆與抗壓強度試驗結果相吻合.

根據(jù)試驗結果,確定了在MICP與飛灰火山灰性的共同作用下菌液濃度OD600為1.5、飛灰孔隙比0.552、液固比2.0為較優(yōu)工況,即工況B4,該工況條件下的固化飛灰彈性模量約為200MPa.

2.2 重金屬浸出毒性試驗結果

表7列出了原灰、去離子水對照處理組及MICP固化飛灰的浸出毒性試驗結果.從表7可以看出,未添加Ea菌液的去離子水對照組B1對重金屬具有一定的固定作用,較原灰各重金屬浸出濃度明顯降低,而經 MICP處理后的各重金屬浸出濃度進一步降低,滿足《地表水環(huán)境質量標準》(GB3838-2002)Ⅲ類標準要求[45].因此,可考慮將穩(wěn)定化后的飛灰進行資源化利用.

從菌液濃度來看,OD600為1.0、1.5、2.0的各MICP試驗組重金屬穩(wěn)定效果均表現(xiàn)較好,與菌液濃度相關性不明顯.

從孔隙比來看,孔隙比0.724時重金屬穩(wěn)定化效果最好(表7).對比固化強度結果,孔隙比0.724的固化強度低于0.552.因為重金屬的穩(wěn)定化效果包括固化作用對重金屬的物理封閉和MICP作用下重金屬離子的碳酸鹽化,這可能說明孔隙比為0.724時更加有利于微生物MICP作用,從而誘導更多的重金屬陽離子與CO32-結合生成碳酸鹽沉淀.

從液固比來看,液固比為2.0時,重金屬穩(wěn)定化效果最好,且液固比越小穩(wěn)定效果越差,與抗壓強度測試結果規(guī)律相符合.從火山灰反應的角度,飛灰中含有較多的CaO,較大的液固比提供更多的水分,有利于促進火山灰反應的進行,提高了固化、穩(wěn)定化效果;從MICP角度,本試驗工況中,液固比越大,意味著飛灰體中含有更多的產脲酶菌和營養(yǎng)物質,更多產脲酶菌附著在飛灰顆粒表面,充當著碳酸鹽沉淀的結核位點,提高飛灰中重金屬離子與碳酸根的結合效率,促進重金屬碳酸鹽沉淀的生成,從而提高對重金屬離子的穩(wěn)定化效果.

表7 Ea菌液穩(wěn)定化飛灰的重金屬浸出濃度(mg/L)

2.3 固化飛灰層對瀝青路面結構疲勞損傷及路基車轍損傷的影響分析

2.3.1 固化飛灰層厚度對路面結構疲勞損傷及路基車轍損傷的影響 圖7為通過有限元分析所得的熱拌瀝青(HMA)路面底部拉應變對比圖.與無固化飛灰層相比,5cm固化飛灰層可使HMA底部的拉應變減少4.92%,10cm固化飛灰層可減少8.26%,15cm固化飛灰層可減少11.32%.上述結果表明固化飛灰層可有效地延長HMA路面的疲勞壽命,并且在5～15cm范圍內,疲勞壽命隨固化飛灰層厚度的增加而提高.

圖7 熱拌瀝青(HMA)路面底部拉伸應變

根據(jù)ABAQUS軟件模擬結果,利用式(1)計算疲勞壽命次數(shù)[36],不同固化飛灰層厚下熱拌瀝青(HMA)路面開裂時的疲勞壽命(次)如表8所示.

式中:f是瀝青路面的疲勞壽命,次;是瀝青路面底部拉應力,MPa.

表8 不同飛灰層厚的瀝青路面疲勞壽命(次)比較

由表8可知,在本文的飛灰層厚度范圍內,疲勞開裂壽命次數(shù)隨飛灰層厚度的增加而增加,布置15cm的飛灰層瀝青路面可延長1.6倍疲勞壽命.

除此之外,路基車轍損傷是瀝青路面車轍損傷總量的重要組成部分,而路基車轍損傷主要受路基壓應變分布的影響[46-47].圖8為通過有限元分析的路基壓應變分布對比圖.結果表明,相比于無飛灰層,設置固化飛灰層的路基壓應變明顯減小,能夠有效降低路基的車轍損傷,從而降低瀝青路面的整體車轍損傷.

圖8 有無固化飛灰層下路基壓縮應變曲線

2.4.2 固化飛灰層對瀝青路面疲勞壽命的影響 路基彈性模量分別為40,60和80MPa情況下,固化飛灰層厚對瀝青路面疲勞壽命的影響如圖9所示.瀝青路面底部拉應變隨固化飛灰層厚度增大呈減小趨勢,且路基強度較弱(= 40MPa)時的減小程度大于路基較強的情況(= 60、80MPa).可見,在軟土路基上設置固化飛灰層對于延緩瀝青路面的疲勞開裂、增加瀝青疲勞壽命具有明顯作用.

圖9 不同路基彈性模量下瀝青路面底部拉應變與飛灰層厚度關系

3 結論

3.1 通過土著脲酶菌的MICP作用結合飛灰的火山灰性作用處理飛灰,固化飛灰試件7天抗壓強度可達到 205.2KPa;飛灰顆粒增粗效果顯著,d50從0.02mm增大到9.52mm;Cd、Cr、Cu、Pb、Zn等重金屬浸出毒性大幅度降低,水平振蕩浸出液滿足《地表水環(huán)境質量標準》(GB3838-2002)Ⅲ類標準要求.

3.2 飛灰的固化穩(wěn)定化效果由飛灰的火山灰性和微生物的MICP共同作用產生.菌液濃度、飛灰孔隙比、液固比等因素影響飛灰的固化穩(wěn)定化效果.從MICP產生的效果看,存在適宜的菌液濃度,孔隙比為中間值(0.724)時MICP對飛灰強度提升以及重金屬穩(wěn)定效果最好,另外較大的液固比有利于增強MICP效果;但從火山灰作用效果看,較小的孔隙比和較大的液固比有利于飛灰的固化.

3.3 將固化飛灰用作道路基層和路基之間的墊層,可延長瀝青路面的使用壽命,有效減輕車轍損傷.根據(jù)ABAQUS分析結果,當設置15cm固化飛灰層時,瀝青路面底部拉應變可降低11.32%,延長1.6倍疲勞壽命.對于軟土路基該有益效果更加突出,通過設置固化飛灰層可以彌補軟弱路基的缺陷.

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Treatment of MSWI fly ash by using indigenous microorganism and the investigation of its promising utilization.

QIU Yu-feng, CHEN Ping*, ZHENG Kang-qi, DING Xiao-qing, XU Hui

(School of Civil Engineering and Architecture, Zhejiang Sci-Tech University, Hangzhou 310018, China)., 2022,42(5)：2220～2228

The indigenous urease-producing bacterium selected from nursery soil were employed in the test of MICP treatment of MSWI fly ash. The solidification / stabilization effect of the treated fly ash was evaluated by particle size distribution, unconfined compressive strength (UCS) and heavy metal leaching toxicity. The results showed that under the combined action of MICP ofand pozzolanic properties of fly ash, the solidification and stabilization of fly ash were obvious; under the optimal working condition, the UCS could reach 205.2kPa and the elastic modulus could reach 200MPa, and the leaching concentrations of Cd, Cr, Pb, Zn and Cu all met the class III requirements of the environmental quality standards for surface water. On this basis, the performance of asphalt pavement with the subgrade filler partly replaced by solidified fly ash was analyzed by using finite element software ABAQUS. The results showed that the reconstructive subgrade could effectively reduce the tensile strain at bottom, prolong the fatigue life and effectively reduce the rutting damage of the asphalt pavement. Therefore, the part replacement of subgrade filler is one of the promising ways for the utilization of fly ash.

MSWI fly ash；indigenous urease-producing bacterium；solidification/stabilization；pozzolanic properties

X705

A

1000-6923(2022)05-2220-09

邱鈺峰(1996-),男,浙江湖州人,浙江理工大學碩士研究生,主要從事固體廢棄物處理及資源化利用研究.

2021-10-18

國家自然科學基金項目(41977250,5157082654)

* 責任作者, 教授, chenp@zstu.edu.cn