宋欣欣， 劉凱麗， 呂龍義， 閔海華，王 澄， 楊 佳， 張光明

(1.天津市政工程設(shè)計(jì)研究總院有限公司 第四設(shè)計(jì)院， 天津 300392； 2.河北工業(yè)大學(xué)能源與環(huán)境工程學(xué)院 天津市清潔能源利用與污染物控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 天津 300401；3.中國市政工程華北設(shè)計(jì)研究總院有限公司 第三設(shè)計(jì)院， 天津 300074；4.天津市市容環(huán)衛(wèi)建設(shè)發(fā)展有限公司， 天津 300384)

0 引 言

衛(wèi)生填埋技術(shù)是目前占主導(dǎo)地位的生活垃圾處置方法[1]，不僅可使填埋場(chǎng)中的廢棄物最終降解為相對(duì)穩(wěn)定的物質(zhì)，而且還具有經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢(shì)[2]。但填埋過程產(chǎn)生的滲濾液和填埋氣會(huì)對(duì)周圍的大氣、地表和地下水造成嚴(yán)重污染，成為潛在的污染源。填埋氣體俗稱沼氣，成分如表1所示，主要成分是CH4和CO2[3]。垃圾填埋場(chǎng)可視為大型生物反應(yīng)器，滲濾液回灌可使其成為可控型生物反應(yīng)器垃圾填埋場(chǎng)，國內(nèi)外針對(duì)生物反應(yīng)器型填埋場(chǎng)的研究主要圍繞滲濾液回灌展開[4]。研究表明，回灌的滲濾液中仍有大量未被降解的有機(jī)物，可作為營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)被垃圾填埋層內(nèi)的微生物利用，這樣既能降低滲濾液的污染程度、加快垃圾填埋穩(wěn)定化進(jìn)程，又能形成濕度大、氧化還原電位降低和重金屬離子下降等有利于產(chǎn)甲烷的環(huán)境[5]。甲烷是一種理想的氣體燃料，可用于供熱發(fā)電和汽車燃料等[6]。因此，滲濾液回灌技術(shù)將會(huì)帶來較好的環(huán)境效益和經(jīng)濟(jì)效益。

相關(guān)研究自1975年日益增加，回灌技術(shù)在實(shí)際工程中也得到了大量應(yīng)用。圖1顯示了1970～2019年關(guān)于滲濾液回灌和滲濾液回灌促進(jìn)產(chǎn)甲烷的論文數(shù)量，呈現(xiàn)持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì)。本文對(duì)這一技術(shù)近50年的發(fā)展進(jìn)行了系統(tǒng)的梳理，并討論了存在的問題與未來研究方向，可為其進(jìn)一步研究與應(yīng)用提供參考。

表1 城市垃圾填埋場(chǎng)釋放氣體的典型成分

圖1 關(guān)于滲濾液回灌發(fā)表論文的數(shù)量(Web of Science)

1 滲濾液回灌提高甲烷產(chǎn)量的研究歷程

1973年，美國Pohland率先在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)對(duì)滲濾液回灌做了模擬研究，發(fā)現(xiàn)滲濾液回灌后，垃圾填埋體的降解速率比未回灌前大幅提高，產(chǎn)甲烷量增加且甲烷產(chǎn)量穩(wěn)定在60%左右[7]。隨后，Leckie設(shè)置了連續(xù)注水、使垃圾初始含水率達(dá)到場(chǎng)容和滲濾液回灌三種實(shí)驗(yàn)環(huán)境，研究表明，滲濾液回灌更能促進(jìn)垃圾降解，其填埋氣中甲烷含量最高[8]。

20世紀(jì)80年代，滲濾液回灌技術(shù)的研究越來越廣泛，滲濾液回灌促進(jìn)產(chǎn)氣的積極作用不斷得到驗(yàn)證[9-10]，對(duì)其機(jī)理的研究也逐漸開展。Walsh等和Kinman等認(rèn)為滲濾液回灌促進(jìn)了初始階段的酸化過程[11-12]，Leuschner也認(rèn)為滲濾液回灌能促進(jìn)垃圾水解酸化，但不能促進(jìn)產(chǎn)甲烷[13]。也有學(xué)者開始將滲濾液回灌技術(shù)運(yùn)用到填埋單元中進(jìn)行中試試驗(yàn)，Halvadakis等在美國Mountain View填埋場(chǎng)對(duì)6個(gè)填埋單元進(jìn)行了中試規(guī)模的滲濾液回灌研究[14]。

20世紀(jì)90年代，隨著生物反應(yīng)器型填埋場(chǎng)的不斷發(fā)展，滲濾液回灌已經(jīng)在國外的垃圾填埋場(chǎng)中得到了實(shí)際應(yīng)用。Pohland等和Townsend等開始了工程規(guī)模的試驗(yàn)，均驗(yàn)證了滲濾液回灌在促進(jìn)填埋體的穩(wěn)定化和產(chǎn)氣量方面的積極作用[15-16]。Chynoweth等和Chugh等相繼開展了序批式厭氧生物反應(yīng)器的研究，將新鮮垃圾滲濾液和陳舊垃圾滲濾液交叉回灌，直到兩個(gè)反應(yīng)器達(dá)到穩(wěn)定，按此操作的反應(yīng)器縮短了產(chǎn)甲烷的進(jìn)程，且能在60天內(nèi)去除填埋垃圾中80%的可降解物[17-18]。在研究滲濾液回灌促進(jìn)甲烷產(chǎn)生的機(jī)理研究方面也有了新的突破，Lay等發(fā)現(xiàn)滲濾液回灌能提高甲烷化速率，而不是酸化速率，并且滲濾液回灌主要是提高了乙酸的甲烷化速率，對(duì)其他脂肪酸幾乎無影響[19]。他們的研究結(jié)論否定了Leuschner等“滲濾液回灌只是促進(jìn)了酸化速率”的觀點(diǎn)[13]，這對(duì)滲濾液回灌促進(jìn)產(chǎn)甲烷的機(jī)理研究有重要影響。

圖2 滲濾液回灌提高甲烷產(chǎn)量的研究歷程圖

我國垃圾填埋場(chǎng)技術(shù)起步較晚，20世紀(jì)90年代起，才開始滲濾液回灌的研究。徐迪民等利用垃圾滲濾液回灌提升滲濾液水質(zhì)是我國最早對(duì)該方面的研究[20]。因滲濾液回灌技術(shù)在國外的研究已經(jīng)相對(duì)成熟，該技術(shù)在國內(nèi)很快由實(shí)驗(yàn)研究轉(zhuǎn)向?qū)嶋H應(yīng)用。2001年，西南交通大學(xué)將滲濾液回灌技術(shù)應(yīng)用在杭州天子嶺填埋場(chǎng)，并進(jìn)行了單元示范研究[21]。

在機(jī)理研究方面，我國的研究較為落后。21世紀(jì)初期，有學(xué)者的滲濾液回灌實(shí)驗(yàn)室模擬研究證實(shí)了其可提高產(chǎn)甲烷的速率[22-25]。但有研究發(fā)現(xiàn)，滲濾液的多次回灌對(duì)甲烷的產(chǎn)生有抑制作用，彭緒亞、鄒廬泉及張曉星等均發(fā)現(xiàn)，在垃圾填埋單元添加厭氧污泥可減輕滲濾液的反復(fù)回灌對(duì)產(chǎn)甲烷過程的抑制作用[26-28]。這是由于厭氧污泥中存在大量產(chǎn)甲烷菌，可代謝揮發(fā)性脂肪酸，為填埋層進(jìn)入甲烷化階段創(chuàng)造了適宜的環(huán)境條件。與此同時(shí)，國內(nèi)外一些學(xué)者相繼進(jìn)行了滲濾液回灌的回灌負(fù)荷、回灌頻率和回灌速度等技術(shù)參數(shù)對(duì)垃圾降解和產(chǎn)甲烷氣體的影響研究[29-30]，這些研究大都是通過調(diào)整技術(shù)參數(shù)獲得最優(yōu)工況。

近十年來，滲濾液回灌技術(shù)已經(jīng)在垃圾填埋場(chǎng)中得到較多應(yīng)用，但是長(zhǎng)期的循環(huán)回灌也不可避免地造成諸多問題，長(zhǎng)期回灌不能使甲烷產(chǎn)量有顯著的提高[31]。馬澤宇等研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過好氧預(yù)處理后的滲濾液再回灌至填埋場(chǎng)可促進(jìn)甲烷化的代謝過程，增大甲烷產(chǎn)量且產(chǎn)氣穩(wěn)定化速率較高[32]。長(zhǎng)時(shí)間的滲濾液回灌還不可避免地造成垃圾填埋導(dǎo)排層的堵塞和有機(jī)酸的積累，劉丹綜合考慮不同回灌參數(shù)對(duì)滲濾液回灌效果和導(dǎo)排層堵塞的影響規(guī)律，確定了最佳回灌參數(shù)組合：回灌速度為6.6×10-6m·s-1、回灌頻率為3 天1次、回灌比為2.7%[33]。

20世紀(jì)70年代至今，滲濾液回灌技術(shù)已經(jīng)發(fā)展得比較成熟，相關(guān)研究也日益增多。滲濾液回灌的研究方向也在不斷地進(jìn)行改進(jìn)和調(diào)整，以避免長(zhǎng)期回灌帶來的有機(jī)酸大量積累等問題，促進(jìn)產(chǎn)甲烷環(huán)境的形成。

2 滲濾液回灌促進(jìn)甲烷產(chǎn)生的機(jī)理及影響因素

2.1 滲濾液回灌促進(jìn)甲烷產(chǎn)生的機(jī)理

2.1.1 保證產(chǎn)甲烷所需的含水率

水分在垃圾填埋穩(wěn)定化的進(jìn)程中占據(jù)重要地位，是填埋垃圾降解過程中的微生物保持活性和生存的基本條件，因此，保持適宜的含水率是加速垃圾填埋穩(wěn)定化進(jìn)程的重要條件[34]。75%的含水率是加速垃圾穩(wěn)定化的初始條件[19]，滲濾液回灌的主要目的在于使填埋垃圾保持微生物降解活動(dòng)所需的含水率。但有研究表明，即便填埋層內(nèi)部保證相同的含水率，具有傳質(zhì)作用要比無傳質(zhì)作用的垃圾填埋層的產(chǎn)甲烷量高25%～50%[35]。滲濾液回灌技術(shù)為垃圾填埋的穩(wěn)定化提供了適宜的含水率，以及滲濾液在垃圾填埋層內(nèi)充分運(yùn)移帶來的傳質(zhì)作用，可以加速固相有機(jī)垃圾水解酸化的速率，加速營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)、微生物和填埋垃圾基質(zhì)的均勻分布和接觸[36]。Kasali在室溫(20.5～28.5 ℃)下對(duì)不同水分含量的垃圾進(jìn)行了降解研究，60%～75%的含水率最適宜垃圾降解，且甲烷產(chǎn)量最高[37]。當(dāng)垃圾填埋體內(nèi)的含水率超過垃圾自身的持水度，不僅對(duì)產(chǎn)氣量沒有太大的促進(jìn)作用，還會(huì)破壞垃圾填埋場(chǎng)的防滲系統(tǒng)，進(jìn)而污染地下水，因此回灌時(shí)應(yīng)提供適宜垃圾降解的含水率[38]。

2.1.2 微生物的接種作用

填埋層內(nèi)有機(jī)質(zhì)的甲烷化代謝過程是由水解酸化和甲烷化兩類微生物協(xié)同代謝的串聯(lián)反應(yīng)，各類微生物的代謝反應(yīng)速率取決于基質(zhì)的性質(zhì)和數(shù)量、微生物數(shù)量和環(huán)境條件三類主要因素[39]。厭氧環(huán)境下的垃圾滲濾液中含有大量產(chǎn)甲烷的古細(xì)菌[40]，且滲濾液可以再循環(huán)至填埋垃圾中，顯著提高了水解微生物接觸固體表面的可能性[41]。徐迪民等對(duì)垃圾填埋場(chǎng)模擬反應(yīng)柱進(jìn)行鏡檢，發(fā)現(xiàn)回灌后的垃圾填埋層，腐爛、半腐爛的有機(jī)殘?bào)w減少，并有微團(tuán)聚體出現(xiàn)，總孔隙多，孔隙發(fā)育良好，彎曲度較大，且呈樹枝狀或網(wǎng)格狀的連續(xù)孔隙，孔壁光滑[20]。經(jīng)滲濾液回灌之后，垃圾層的微生物種類明顯增多，含有一定數(shù)量的菌類、大腸菌群、原生動(dòng)物、輪蟲和蠕蟲等[42]。Luo等的研究結(jié)果表明,滲濾液回灌不僅可以使更多的微生物進(jìn)入固體廢棄物表面，還可以提供更多的可溶性產(chǎn)物和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)來促進(jìn)微生物的生長(zhǎng)，從而獲得更好的水解性能[43]。

2.1.3 提供適合微生物產(chǎn)甲烷的pH和VFA

垃圾填埋層中有機(jī)物發(fā)酵產(chǎn)甲烷的最后一步由產(chǎn)甲烷菌完成，一般認(rèn)為產(chǎn)甲烷菌必須在嚴(yán)格厭氧且氧化還原電位小于-150 mV的環(huán)境下才能正常生長(zhǎng)。已有的研究表明，回灌滲濾液中的揮發(fā)性脂肪酸(Volatile fatty acid, VFA)和pH是影響填埋垃圾降解過程的主要因素[44]。VFA是產(chǎn)甲烷菌進(jìn)行甲烷化代謝的底物[45]，其濃度直接影響甲烷的產(chǎn)量，但是VFA濃度過高會(huì)抑制水解酸化進(jìn)程，也會(huì)影響甲烷化過程的穩(wěn)定性[46]。pH過低或過高會(huì)完全抑制甲烷化菌群的代謝，影響滲濾液回灌過程中的甲烷產(chǎn)量[47]。Lavagnolo等通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了在較低的pH下，整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程沒有發(fā)生產(chǎn)甲烷作用[48]。降低回灌滲濾液中的有機(jī)酸濃度，提高滲濾液的pH，可以為填埋層產(chǎn)甲烷微生物活動(dòng)創(chuàng)造適宜的條件，從而加速新鮮垃圾進(jìn)入穩(wěn)定產(chǎn)甲烷階段的進(jìn)程，提高填埋氣的可回收利用性[49]。邵立明等通過實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，回灌滲濾液在酸性(pH=6)條件下，且其中存在一定量的VFA時(shí)，填埋層可迅速甲烷化，VFA濃度越低，填埋層甲烷化過程的穩(wěn)定時(shí)間越短?；毓酀B濾液pH為7時(shí)，保證填埋層仍能快速進(jìn)入甲烷化階段的最高VFA濃度不應(yīng)超過4 000 mg·L-1(以C計(jì))[50]。

滲濾液回灌至垃圾填埋場(chǎng)內(nèi)，促進(jìn)甲烷大量產(chǎn)生的過程如圖3所示?？梢钥闯觯a(chǎn)甲烷過程是垃圾填埋層的垃圾成分和其中的產(chǎn)甲烷菌等微生物、pH、VFA以及溫度等環(huán)境條件的共同作用。產(chǎn)甲烷是一種復(fù)雜的過程，是多種中溫菌協(xié)同作用的結(jié)果。當(dāng)大部分可降解有機(jī)物轉(zhuǎn)化成CH4和CO2后，垃圾填埋體幾乎不產(chǎn)氣，此時(shí)的垃圾填埋場(chǎng)會(huì)逐漸趨于穩(wěn)定狀態(tài)。滲濾液回灌至垃圾填埋場(chǎng)，提高了甲烷產(chǎn)量，縮短了產(chǎn)氣年限，減少了氣體收集系統(tǒng)的運(yùn)行費(fèi)用，使回收利用廢氣作為能源成為可能。

圖3 滲濾液回灌促進(jìn)產(chǎn)甲烷機(jī)理圖

2.2 滲濾液回灌促進(jìn)產(chǎn)甲烷的影響因素

滲濾液回灌的技術(shù)參數(shù)對(duì)甲烷產(chǎn)量起著決定性的作用。研究表明，回灌頻率和回灌負(fù)荷是影響垃圾填埋層穩(wěn)定性和產(chǎn)氣量的決定性因素[51]。如表2所示，有關(guān)回灌頻率和回灌負(fù)荷的研究較多，而對(duì)回灌速度的研究相對(duì)前兩者來說較少。

表2 滲濾液回灌的技術(shù)參數(shù)對(duì)產(chǎn)甲烷的影響

續(xù)表

2.2.1 回灌負(fù)荷

滲濾液回灌負(fù)荷是回灌技術(shù)的關(guān)鍵參數(shù)，滲濾液回灌負(fù)荷過低會(huì)影響填埋垃圾的穩(wěn)定化進(jìn)程，進(jìn)而影響甲烷產(chǎn)量。但增大滲濾液回灌負(fù)荷并不能顯著地提高甲烷產(chǎn)量[60]，這是因?yàn)樘盥窭目偖a(chǎn)氣量取決于垃圾成分和垃圾的總干重，當(dāng)滲濾液回灌負(fù)荷達(dá)到飽和狀態(tài)時(shí)，即使增大回灌負(fù)荷，也不會(huì)明顯提高產(chǎn)氣量[62]。邱忠平等提出，20%的回灌負(fù)荷可為填埋場(chǎng)中的微生物提供較優(yōu)的生長(zhǎng)環(huán)境，促進(jìn)含碳有機(jī)垃圾的生物降解與轉(zhuǎn)化，加速好氧生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)的穩(wěn)定化進(jìn)程[63]。Chung等研究表明，提高滲濾液的回灌負(fù)荷使?jié)B濾液的pH上升到中性的時(shí)間縮短，對(duì)加速垃圾降解有促進(jìn)作用，但是并不會(huì)顯著地改善滲濾液的出水水質(zhì)[64]?；毓嗟臐B濾液過量會(huì)導(dǎo)致垃圾填埋體內(nèi)水分過度飽和、形成酸性環(huán)境和造成填埋層內(nèi)部短流等諸多問題，而且還不利于附著在垃圾表面的微生物的生長(zhǎng)，使回灌效果變差[65]。由于不同地方的垃圾結(jié)構(gòu)和成分不同，因此，要確定適宜的回灌負(fù)荷來獲得最優(yōu)的滲濾液回灌參數(shù)，使垃圾填埋場(chǎng)達(dá)到穩(wěn)定化效果。

2.2.2 回灌頻率

Irem研究發(fā)現(xiàn)，采用和產(chǎn)甲烷菌世代時(shí)間相吻合的回灌頻率會(huì)有較高的產(chǎn)氣量[57]。過低的回灌頻率限制了填埋垃圾與滲濾液和微生物的接觸以及物質(zhì)和能量交換，使填埋垃圾中的有機(jī)物降解速率受到抑制，進(jìn)而影響垃圾降解的甲烷化反應(yīng)進(jìn)程[36]。而過高的回灌頻率會(huì)使微生物難以附著在微生物膜上，造成微生物的大量流失，破壞酸化反應(yīng)和甲烷化反應(yīng)的平衡，還可能導(dǎo)致循環(huán)滲濾液帶走垃圾體內(nèi)部的熱量[53]，從而影響產(chǎn)甲烷菌的正常生長(zhǎng)繁殖。研究表明，填埋前期低回灌頻率有利于縮短進(jìn)入產(chǎn)甲烷階段的時(shí)間[66]，甲烷濃度峰值的出現(xiàn)(59.6%)也提前了147 d[67]；而進(jìn)入產(chǎn)甲烷階段后，高回灌頻率有助于提高產(chǎn)甲烷的速率[68]。此外，溫度較高時(shí)采用高回灌頻率(1天1次)以及溫度較低時(shí)采用低回灌頻率(5天1次)有利于提高產(chǎn)甲烷速率[69]。王浩還發(fā)現(xiàn)，采用5%垃圾質(zhì)量的回灌負(fù)荷、適當(dāng)?shù)幕毓囝l率(7天1次)以及盡量較低的回灌速度，也有利于提高產(chǎn)氣性能[60]。

2.2.3 回灌速率

滲濾液回灌速度也發(fā)揮著關(guān)鍵的作用，如回灌速率大于其在垃圾體中的滲透速率，會(huì)對(duì)垃圾產(chǎn)生較大作用力[27]。該力會(huì)壓實(shí)垃圾體，減小垃圾的孔隙度，提高垃圾體的密度，加速垃圾填埋場(chǎng)的沉降。隨著回灌速率的下降，回灌的滲濾液在下滲過程中有更多時(shí)間與填埋垃圾中既有的非飽和孔隙接觸，從而能較均勻地流入已經(jīng)排水的空隙。因此，采用較小的回灌速率會(huì)使垃圾體的有效儲(chǔ)水率提高[59]，還可以使?jié)B濾液中的微生物在垃圾體表面有良好的吸附和絡(luò)合平衡，建立起良好的產(chǎn)甲烷環(huán)境[60]，有利于產(chǎn)甲烷菌的生長(zhǎng)。劉丹通過實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，過高或過低回灌速率條件下的回灌效果都不甚理想，最優(yōu)的回灌速率水平是6.6×10-6m·s-1[33]。實(shí)際的垃圾填埋場(chǎng)進(jìn)行滲濾液循環(huán)操作時(shí)，可以采用滴灌而不是噴灌的方式回灌，以保持較適宜的回灌速率來促進(jìn)甲烷產(chǎn)量的提高。

2.3 滲濾液回灌技術(shù)促進(jìn)產(chǎn)甲烷的實(shí)際應(yīng)用

我國第一個(gè)垃圾填埋場(chǎng)—杭州天子嶺垃圾填埋場(chǎng)于1991年建成[70]，它也是我國首個(gè)利用填埋氣發(fā)電的填埋場(chǎng)。杭州、廣州、北京、南京、珠海和武漢等城市也相繼把滲濾液回灌技術(shù)應(yīng)用于垃圾填埋場(chǎng)中，例如北京北神樹垃圾填埋場(chǎng)和上海老港垃圾填埋場(chǎng)等。東莞虎門市垃圾填埋場(chǎng)采用滲濾液回灌技術(shù)進(jìn)行產(chǎn)氣和加速填埋場(chǎng)的穩(wěn)定，自2013年運(yùn)行以來，截止到2018年，累計(jì)產(chǎn)氣量約8.7×106m3[71]。湖北宜昌黃家灣垃圾填埋場(chǎng)采用滲濾液回灌技術(shù)后，甲烷濃度從原來的51.2%提高到58.2%[73]。

3 結(jié)論與展望

垃圾滲濾液回灌促進(jìn)沼甲烷生產(chǎn)是減少垃圾填埋場(chǎng)二次污染、促進(jìn)能源生產(chǎn)的重要途徑?，F(xiàn)有研究仍存在一些不足：(1)僅僅研究了單一因素對(duì)甲烷產(chǎn)量的提升，如滲濾液回灌的水力條件、接種厭氧活性污泥等添加物，缺乏多因素復(fù)合研究；(2)長(zhǎng)期回灌成熟的垃圾滲濾液，不可避免地導(dǎo)致污染物的積累以及垃圾導(dǎo)排層的堵塞問題，降低處理能力。針對(duì)這些問題，在后續(xù)的研究處理中，應(yīng)該從以下幾點(diǎn)出發(fā)：(1)結(jié)合滲濾液的非原位部分硝化作用，可促進(jìn)生物降解產(chǎn)甲烷，滲濾液收集后進(jìn)行異位預(yù)處理后再回灌至垃圾填埋場(chǎng)；(2)結(jié)合滲濾液回灌頻率和回灌負(fù)荷等技術(shù)參數(shù)，對(duì)垃圾導(dǎo)排層堵塞等問題進(jìn)行機(jī)理研究，從而得出獲得最大甲烷產(chǎn)量的回灌技術(shù)參數(shù)。