曹燕, 胡雙慶, 沈根祥 , 張洪昌, 朱英

上海市環(huán)境科學研究院,國家環(huán)境保護新型污染物環(huán)境健康影響評價重點實驗室,上海 200233

溴代阻燃劑(brominated flame retardants, BFRs)因阻燃性能高、添加量少、穩(wěn)定性好等特點近年來被廣泛添加于各種生活用品和工業(yè)產(chǎn)品中,在生產(chǎn)、使用和廢棄等過程中易釋放進入環(huán)境中。 而相當一部分BFRs 已經(jīng)被證明具有持久性、遠距離遷移性和生物富集性,因此近年來在空氣、地表水、底泥和污水處理廠等環(huán)境介質(zhì)及魚、血液、母乳等生物體中BFRs 被廣泛檢出[1-4]。 同時,BFRs 污染和暴露引起的生態(tài)環(huán)境和人體健康風險已成為國內(nèi)外研究的熱點。 毒理學和流行病學研究表明,BFRs 對生物體的神經(jīng)系統(tǒng)、內(nèi)分泌系統(tǒng)、肝臟和生殖發(fā)育等均有毒性效應[5-8],典型BFRs 如多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)對雄性生殖系統(tǒng)、兒童神經(jīng)發(fā)育均會產(chǎn)生不利影響[9-11]。因此,隨著對BFRs 環(huán)境健康風險研究和認識的深入,國際上開始逐步對該類物質(zhì)進行科學化的風險管控,部分傳統(tǒng)BFRs 如五溴聯(lián)苯醚、八溴聯(lián)苯醚和十溴聯(lián)苯醚已被禁止或限制使用[12-13];但同時一些新型溴代阻燃劑如2-乙基己基-四溴苯甲酸(TBB)和2,3,4,5-四溴-苯二羧酸雙(2-乙基己基)酯(TBPH)作為傳統(tǒng)溴代阻燃劑的替代品相繼被生產(chǎn)和廣泛使用,同樣可能對生態(tài)環(huán)境和人類健康產(chǎn)生潛在的風險[14]。

盡管溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險受到廣泛關注,但綜述類文章較少[15],缺乏科學的文獻計量分析,對該領域研究主題和熱點演變等認知存在一定的局限性。 本文基于文獻計量方法,借助CiteSpace文獻計量與可視化分析軟件,圖譜量化國內(nèi)外發(fā)表的溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險相關研究,挖掘分析近年溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險研究的發(fā)展趨勢、優(yōu)勢團隊、期刊載體、前沿熱點、知識聚類和演進脈絡等,評述目前國內(nèi)外該領域的研究進展與主要研究內(nèi)容,為溴代阻燃劑的風險防控提供借鑒。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 數(shù)據(jù)來源

為綜合反映近年來國際與國內(nèi)溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險研究進展,本研究選取Web of Science (WOS)核心合集數(shù)據(jù)庫和中國知網(wǎng)(CNKI)核心論文數(shù)據(jù)庫中的文獻源。

對于外文數(shù)據(jù),利用主題檢索獲取WOS 數(shù)據(jù)庫中代表該領域主要研究成果的核心數(shù)據(jù)集。 主題檢索詞為:TS=((“brominated flame retardant* ” or* BFRs)and (environment* or occurrence or concentration or level or distribution or pollut* or contaminat* or toxic* or ecotoxic* or effect or expos* or health risk* )),時間跨度選擇2000—2021,檢索時間為2021年9月2日。 從原始記錄中選取研究性論文(article)作為有效數(shù)據(jù),對重復文獻和無效文獻進行篩選,獲得包含5 080 篇文獻的核心數(shù)據(jù)集。

對于中文數(shù)據(jù),在CNKI 中選用高級檢索方式,以“主題=(溴代阻燃劑+溴系阻燃劑+溴化阻燃劑)* (環(huán)境+暴露+毒性+健康+風險)”進行檢索,時間選取同 WOS 數(shù)據(jù)庫一致,為2000—2021年,檢索時間為2021年9月2日,從原始記錄中選取學術期刊論文作為有效數(shù)據(jù),對重復文獻和無效文獻進行篩選,最終確定103 篇相關文獻。

1.2 分析方法

借助CiteSpace 軟件對 WOS 和 CNKI 的檢索數(shù)據(jù)進行可視化分析。 CiteSpace 是一款在科學計量學中進行數(shù)據(jù)和信息可視化分析的軟件,通過多元、分時、動態(tài)的引文分析呈現(xiàn)科學知識的結(jié)構(gòu)、規(guī)律和分布情況,形成可視化的科學知識圖譜[16]。 目前CiteSpace 已在文獻計量分析領域得到廣泛應用[17-19]。

本研究以溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險為主題,通過發(fā)文量統(tǒng)計、期刊雙圖疊加分析探討領域內(nèi)論文的發(fā)展進程與分布特征;通過研究國家和機構(gòu)的合作網(wǎng)絡圖譜,揭示該領域全球的研究力量分布和合作關系;通過關鍵詞突現(xiàn)分析揭示不同發(fā)展階段的研究熱點;通過共被引網(wǎng)絡的聚類分析提煉主要研究主題,并通過時間線圖剖析研究主題演化過程,為科學把握研究熱點和前沿提供定量依據(jù)。

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 研究發(fā)表趨勢分析

從WOS 和CNKI 檢索得到的數(shù)據(jù)集獲得國內(nèi)外溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險領域研究的年度發(fā)文量(圖1)。 總體來看,國內(nèi)外關于溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險的研究文獻數(shù)量整體呈上升態(tài)勢,但中文論文發(fā)文數(shù)量遠低于英文論文發(fā)文數(shù)量。

圖1 2000—2020年該領域研究發(fā)文量注:WOS 表示W(wǎng)eb of Science,CNKI 表示中國知網(wǎng)。Fig.1 Research papers published in this field from 2000 to 2020Note: WOS stands for Web of Science, and CNKI stands for China National Knowledge Infrastructure.

從年份上看,2003年以來中文論文發(fā)文量整體呈現(xiàn)波動式增長,年發(fā)文量均低于10 篇。 英文論文數(shù)量在2000—2008年呈現(xiàn)激增趨勢,年均增長率超100%;2008年后該領域研究進入平穩(wěn)增長期,年發(fā)文量平均增幅為5%左右,但從發(fā)文量來看,該階段年發(fā)文量均在200 篇以上,其中2016年達到了該領域年發(fā)文量的第一個高峰,發(fā)文量達386 篇,內(nèi)容涵蓋溴代阻燃劑在環(huán)境和人體中的檢出環(huán)境分布與歸趨、人群暴露評估、生態(tài)毒理效應等的相關研究;近幾年該領域仍保持較高的熱度,年均發(fā)文量達355篇。 通過該領域研究發(fā)表趨勢可以看出,近年來溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險相關研究成為國際上的熱門領域,學術影響力不斷增強。

2.2 期刊來源與學科分析

學術期刊是科研成果展示的重要平臺和載體。從刊載期刊來看,中文論文期刊分布較為分散,多發(fā)表于環(huán)境化學和生態(tài)毒理領域的期刊,英文論文發(fā)表期刊多集中于環(huán)境科學、環(huán)境健康和生態(tài)毒理學等領域。 表1 羅列了2000—2021年載文量及引用量前10 位英文期刊,這些期刊構(gòu)成了溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險研究的重要載體和知識來源。

表1 載文量及引用量前10 位外文期刊Table 1 Top 10 journals of papers amount and citations

使用CiteSpace 軟件進行期刊雙圖疊加圖譜分析,能展示各學科文獻分布、引文軌跡等,進而研究期刊間的信息傳遞及知識發(fā)展脈絡,揭示傳播規(guī)律[20]。 圖2 為本研究領域的期刊雙圖疊加圖譜,左側(cè)是施引文獻期刊學科領域,代表應用研究領域;右側(cè)是被引文獻期刊學科領域,代表基礎研究領域。圖2 中橢圓的縱軸長度與期刊刊載的論文數(shù)量成正比,其橫軸長度與發(fā)文作者數(shù)量成正比;中間連線表示在某領域內(nèi)施引文獻期刊與被引文獻期刊的聯(lián)系,其粗細疏密程度代表期刊間知識流動頻率及強度關系。 可以看出,圖譜中有3個系列共7 條顯著聯(lián)系的連線,由“物理學、材料科學和化學”“獸醫(yī)學、動物學和科學”“分子學、生物學和免疫學”分別指向“環(huán)境、毒理學和營養(yǎng)學”“化學、材料科學和物理學”“分子學、生物學和遺傳學”;且“環(huán)境、毒理學和營養(yǎng)學”橢圓縱橫尺度大,說明該領域論文數(shù)量和作者數(shù)量占優(yōu)勢。 通過期刊雙圖疊加分析可以看出,本領域的研究跨環(huán)境科學、毒理學、化學、生物學和動物學等學科,多學科交叉融合,并且以環(huán)境科學、毒理學、化學和生物學為基礎學科向更廣泛的科學領域拓展,具有較大的發(fā)展?jié)摿Α?/p>

圖2 期刊雙圖疊加知識圖譜Fig.2 Knowledge map of periodical double graph superposition

采用WOS 的檢索結(jié)果分析功能,對WOS 數(shù)據(jù)進行發(fā)表論文的學科類別分析。 根據(jù)WOS 類別,溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險研究的文獻主要集中在環(huán)境科學領域,其次為毒理學、環(huán)境工程、化學分析、公共健康與職業(yè)健康等(圖3),表明該領域為多學科共同關注的研究主題。

圖3 論文學科類別分布Fig.3 Subject category distribution of the papers

2.3 研究力量分析

基于WOS 數(shù)據(jù)對文獻作者、研究機構(gòu)和國家合作網(wǎng)絡的共現(xiàn)分析能識別研究領域內(nèi)權威機構(gòu)和學者,并體現(xiàn)各國的發(fā)展情況和合作緊密程度。CiteSpace 中,中心性(centrality)是測度節(jié)點在網(wǎng)絡中重要性的一個指標,其值越大表明影響力越大,在推動該領域國際研究合作中的支點作用越強,相應的在圖譜中對該類文獻(或作者、機構(gòu)和國家等)用紫色圈進行標注;此外,在研究力量合作共現(xiàn)圖譜中,節(jié)點年輪大小代表發(fā)文數(shù)量,連線粗細表示合作的緊密程度[21]。

根據(jù)國家合作共現(xiàn)圖譜和相關數(shù)據(jù)(圖4)可得出,發(fā)文量前5 位的國家依次為:中國、美國、加拿大、瑞典和日本。 中心性前5 位的國家依次為:英國、美國、法國、意大利和加拿大。 根據(jù)機構(gòu)合作共現(xiàn)圖譜(圖5),發(fā)文量前5 位的機構(gòu)依次為:中國科學院、中國科學院大學、加拿大環(huán)境部、安特衛(wèi)普大學和斯德哥爾摩大學,中心性前5 位的機構(gòu)依次為:中國科學院、加拿大環(huán)境部、安特衛(wèi)普大學、斯德哥爾摩大學和美國環(huán)境保護局。 從國家層面來看,美國在本研究領域表現(xiàn)突出,在發(fā)文量和影響力上都排名領先;我國雖然在發(fā)文量上排名首位且占據(jù)顯著優(yōu)勢,但中心性低于美國和加拿大等國家,表明我國在該領域綜合影響力還有待提高。 從機構(gòu)層面來看,我國研究機構(gòu)在該領域成果產(chǎn)出方面在國際上表現(xiàn)突出,尤其是中國科學院發(fā)文量和中心性指數(shù)均排名首位,在本研究領域綜合影響力較高;而發(fā)文量排名靠前的加拿大環(huán)境部、安特衛(wèi)普大學和斯德哥爾摩大學在影響力上同樣排名領先,表明該領域受到了全球普遍關注且存在較好的國際合作基礎。

圖4 國家合作共現(xiàn)圖譜Fig.4 Network of country cooperation

圖5 國際機構(gòu)合作共現(xiàn)圖譜Fig.5 Network of institutional cooperation

根據(jù)作者合作共現(xiàn)圖譜(圖6)和相關數(shù)據(jù),該領域Adrian Covaci(安特衛(wèi)普大學毒理學中心)、麥碧嫻(中國科學院廣州地球化學研究所)和羅孝俊(中國科學院廣州地球化學研究所)3 位研究者成果產(chǎn)出位居前列,發(fā)文數(shù)量均超過了40 篇,且Adrian Covaci 和麥碧嫻的研究成果被廣泛引用(被引頻次＞100),且中心性也較高(centrality＞0.08),表明其對溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險領域的研究起到了重要的支撐和引領作用。

2.4 研究熱點及演化趨勢分析

關鍵詞是展現(xiàn)論文研究主題和內(nèi)容的核心詞匯,其出現(xiàn)頻率可以反映出該領域的研究熱點。 使用CiteSpace 分別對CNKI 和WOS 文獻數(shù)據(jù)的關鍵詞進行分析,設置時間跨度為2000—2021年,單個時間分區(qū)長度為1 a,節(jié)點類型選擇關鍵詞,提取每個時區(qū)中被引頻次最高的50個關鍵詞,生成關鍵詞圖譜(圖 7 和圖 8)。

圖7 CNKI 數(shù)據(jù)文獻關鍵詞共現(xiàn)圖譜Fig.7 Network of key words coexistence based on CNKI data

圖8 WOS 數(shù)據(jù)文獻關鍵詞共現(xiàn)圖譜Fig.8 Network of key words coexistence based on WOS data

可以看出對于CNKI 數(shù)據(jù),“光轉(zhuǎn)化”是網(wǎng)絡中最大的1個節(jié)點,出現(xiàn)頻次達22 次;其次為“阻燃劑”“電子垃圾”“毒性”“污染現(xiàn)狀”等。 對于WOS數(shù)據(jù),“溴代阻燃劑 brominated flame retardant”“多溴聯(lián)苯醚polybrominated diphenyl ether”是網(wǎng)絡中最大的2個節(jié)點,出現(xiàn)頻次分別達到3 343 和2 550次;其次為“多氯聯(lián)苯 polychlorinated biphenyl”“暴露exposure”“環(huán)境 environment”等,出現(xiàn)頻次均在400 次以上;其他有代表性的關鍵詞包括“持久性有機污染物persistent organic pollutant”“十溴聯(lián)苯醚decabromodiphenyl ether”“魚類 fish”“體外in vitro”“沉積物 sediment”“六溴環(huán)十二烷 hexabromocyclododecane”“母乳 breast milk”等。 可以看出,英文關鍵詞的代表性較好,主要集中在代表性的溴代阻燃劑、溴代阻燃劑污染的環(huán)境介質(zhì)和環(huán)境影響3個方面。

結(jié)合關鍵詞分析可知,多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)尤其是十溴聯(lián)苯醚(BDE-209)以及六溴環(huán)十二烷(HBCD)屬于高關注溴代阻燃劑;溴代阻燃劑在環(huán)境介質(zhì)(空氣、室內(nèi)塵和沉積物等)、生物體(魚類等)和人體(母乳、血清等)中的檢出和分布是研究熱點;且溴代阻燃劑污染的時空分布趨勢、人體暴露評估、毒性效應研究和風險評估等也是該領域的重點關注內(nèi)容。 以我國研究為例,林海濤等[22]分析了我國東、西部地區(qū)8個城市的大氣氣相和顆粒相樣品,發(fā)現(xiàn)大型城市大氣中PBDEs 濃度較高,并且城市嬰幼兒的吸入暴露量約為成人的2 倍~3 倍。 Pei 等[23]對黃河干濕兩季水體、懸浮顆粒物和沉積物樣品中14 種PBDE同系物進行測定,發(fā)現(xiàn)主要檢出物為BDE-209,貢獻率為44.6% ~90.3%,且PBDEs 在長江中下游的濃度高于上游。 Sun 等[24]在華南地區(qū)7個采樣點采集了鳥類標本并進行了4 類溴代阻燃劑測定和地理分布研究,發(fā)現(xiàn)PBDEs 與電子廢物回收、當?shù)毓I(yè)活動以及城市化有關,多溴聯(lián)苯PBB153 來源于電子垃圾,十溴二苯乙烷(DBDPE)主要來源于當?shù)氐漠a(chǎn)業(yè)活動,五溴甲苯(PBT)未見具體來源。 Gong 等[25]研究發(fā)現(xiàn)四溴雙酚A (TBBPA)在黃海和渤海的表層海水和浮游動物樣品中廣泛存在,生物積累因子和風險商計算結(jié)果表明,TBBPA 在海洋生態(tài)系統(tǒng)中的顯著生物積累及其潛在的生態(tài)風險不容忽視。 Liang 等[26]采集了浙江省溫嶺市電子垃圾處理廠和城市地區(qū)人群的頭發(fā)樣本和配對血清樣本,發(fā)現(xiàn)電子垃圾處理工人的頭發(fā)和血清中PBDE 和DBDPE 濃度顯著高于非職業(yè)居民和城市居民。 同樣值得關注的是,多氯聯(lián)苯和典型溴代阻燃劑如多溴聯(lián)苯醚作為電子電器拆解和處置過程中最常見的兩大類污染物,相關關鍵詞常在現(xiàn)有研究中同時出現(xiàn),研究內(nèi)容涉及2 類污染物的環(huán)境賦存、污染溯源和人群暴露等[27-29]。

通過對研究前沿熱點的識別和追蹤,可以掌握領域內(nèi)研究主題、研究方法和研究視角等的演化動態(tài),進而預測研究領域的發(fā)展方向。 對于研究領域趨勢分析,CiteSpace 提供了對突變詞(burst words)的探測技術,即通過探測在某一時間段內(nèi)被引頻次或共現(xiàn)頻次突現(xiàn)度增加的節(jié)點來預測領域內(nèi)的研究方向[16]。 本研究在上述關鍵詞分析的同時,通過對WOS 數(shù)據(jù)進行關鍵詞突現(xiàn)分析來展現(xiàn)研究領域的發(fā)展趨勢和熱點特征,篩選得到頻次突現(xiàn)強度最高的25個關鍵詞(圖9)。 從突變性關鍵詞來看,該領域研究涉及面廣泛,不同時期出現(xiàn)了不同的突變性關鍵詞。 從時間上看,該領域研究分為以下3個階段。

圖9 文獻突變性關鍵詞Fig.9 Top 25 keywords with the strongest citation bursts

(1)2001年開始出現(xiàn)突現(xiàn)關鍵詞,包括“魚類fish”“母乳 human milk”“血液 blood”“沉積物 sediment”“污染(物)contaminant/pollutant”等。 該階段突現(xiàn)詞共10個,平均時間跨度6 a,對所有突現(xiàn)詞的突現(xiàn)強度求平均值得到平均突現(xiàn)性為13.77。 從關鍵詞的數(shù)量、持續(xù)時間和突現(xiàn)強度來看,溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險相關的研究從2001年起已成為國際研究熱點;從關鍵詞反映的內(nèi)容來看,該領域研究初期以溴代阻燃劑的環(huán)境賦存和污染檢測為主,涵蓋環(huán)境介質(zhì)、生物體和人體樣本,也從側(cè)面反映了溴代阻燃劑污染的廣泛存在。 如Schecter 等[30]分析了美國47個母乳樣本中13 種多溴聯(lián)苯醚同系物的水平,發(fā)現(xiàn)美國2個州哺乳母親的母乳中多溴聯(lián)苯醚的含量比歐洲人群高出10 倍~100 倍。 此外,由“biphenyl”“dibenzofuran”“2”(如2,2’,4,4’,5-pentabromodiphenyl ether)這3個突變性關鍵詞可以推測出該階段部分典型的溴代阻燃劑及其反應產(chǎn)物受到了高度關注,如多溴聯(lián)苯醚和多溴代二苯并呋喃。

(2)2005—2012年突現(xiàn)詞數(shù)量和強度略有下降,表明該領域研究進入平穩(wěn)發(fā)展期。 該階段突現(xiàn)詞數(shù)量為5,平均時間跨度5 a,平均突現(xiàn)性10.42。 代表性關鍵詞包括“時間趨勢temporal trend”“自發(fā)行為spontaneous behavior”“發(fā)育暴露 developmental exposure”等,表明此階段對溴代阻燃劑的環(huán)境賦存相關領域進行了拓展性研究,關注其污染的時空分布等;且溴代阻燃劑的毒理學和流行病學研究開始成為領域熱點方向。 如Tseng 等[31]以雄性小鼠為研究對象評估了BDE-209 的生殖毒性,發(fā)現(xiàn)雄性小鼠出生后暴露于BDE-209 可導致附睪精子功能下降。Herbstman 等[32]進行的一項縱向隊列研究分析了紐約210 份臍帶血標本中的多溴聯(lián)苯醚同系物,并評估了其對12 ~48月和72月齡兒童的神經(jīng)發(fā)育影響,發(fā)現(xiàn)臍血多溴聯(lián)苯醚濃度對神經(jīng)發(fā)育有顯著的不利影響。

(3)2012年以來,突現(xiàn)詞數(shù)量增多,突現(xiàn)強度增大,表明該領域研究熱度進一步提升,繼續(xù)成為研究熱點。 這一方面與該領域相關學科尤其是生態(tài)毒理學等交叉學科的快速發(fā)展有關;另一方面,近年來隨著對傳統(tǒng)溴代阻燃劑的風險管控,對其替代品尤其是新型溴代阻燃劑的研究成為新的熱點。 該階段突現(xiàn)詞數(shù)量為10,平均時間跨度5 a,平均突現(xiàn)性13.36。 其中“風險評估 risk assessment”“毒性 toxicity”“室內(nèi)塵土indoor dust”突現(xiàn)強度最大,說明對溴代阻燃劑的研究延伸到更為綜合的風險評估,且對其毒性和暴露的研究仍是近年來的研究熱點。 如Zheng 等[33]對廣東省3個電子垃圾回收地區(qū)5個村莊室內(nèi)灰塵中4 類阻燃劑和多氯聯(lián)苯進行了監(jiān)測,并進行了人體暴露評估,指出應重點關注當?shù)匦滦弯宕枞紕┑墓娊】碉L險。 此外,“重金屬heavy metal”“動力學 kinetics”“空間分布 spatial distribution”“廢品回收站waste recycling site”“特定對映體累積enantiomer specific accumulation”等突現(xiàn)詞的出現(xiàn),說明近年來溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險相關的研究趨于細化和深入化,研究內(nèi)容涉及溴代阻燃劑污染的空間大尺度研究、污染溯源和復合污染研究以及多種典型污染物和對映體污染及風險差異性研究等,表明該領域研究進入縱深發(fā)展期,涌現(xiàn)出大量的綜合性前沿性研究。 如Li 等[34]首次對亞洲5個國家土壤樣品中19 種新型溴代阻燃劑進行了全面調(diào)查,發(fā)現(xiàn)∑PBDEs 構(gòu)成與使用現(xiàn)狀一致,并首次證明了新型溴代阻燃劑和多溴聯(lián)苯醚的“點源分餾效應”。

2.5 研究知識主題演化分析

共被引分析(co-citation analysis)是指2 篇文獻共同出現(xiàn)在了第3 篇施引文獻的參考文獻目錄中,則這2 篇文獻形成共被引關系,通過對1個文獻空間數(shù)據(jù)集合進行文獻共被引關系的挖掘過程,就是文獻的共被引分析[16]。 通過文獻共被引網(wǎng)絡的聚類分析,可以獲得該研究領域的知識基礎,揭示每個階段知識主題的變化,對于理解該領域核心研究內(nèi)容具有重要啟示。

在CiteSpace 中設置時間跨度為 2000—2021年,單個時間分區(qū)長度為1 a,節(jié)點類型選擇reference,運行軟件后進行聚類分析,最后得到1 766個節(jié)點、10 531 條連線的文獻共被引網(wǎng)絡圖譜。 通過文獻共被引的聚類分析得到65個聚類,模塊值Q=0.6695,平均輪廓值S=0.8715,表明聚類結(jié)果是顯著且可靠的。 篩選出引文數(shù)量＞50 的10個聚類群組,并匯總這些群組所包含的共被引文獻數(shù)量和平均引用年份,如表2 所示。

表2 群組所含文獻數(shù)量和引用年份Table 2 Paper amount and citation year of clusters

為進一步闡釋研究主題隨時間的演進,本研究繪制了共被引網(wǎng)絡的時間線圖(圖10),以闡明各研究主題(群組)的發(fā)展時段及重要文獻的時間節(jié)點。通過對這些聚類標簽的進一步分析,可以歸類為3個方面的研究內(nèi)容:(1)圍繞典型溴代阻燃劑及其替代品的研究,包含“五溴二苯醚5-pentabromodiphenyl ether”“有機磷酸酯 organophosphate ester”“六溴環(huán)十二烷非對映異構(gòu)體hexabromocyclododecane diastereoisomer”“十溴聯(lián)苯醚 decabromodiphenyl ether”等顯著聚類,共包括1 015 篇被引文獻,主要側(cè)重于對多溴聯(lián)苯醚、六溴環(huán)十二烷等使用量大的傳統(tǒng)溴代阻燃劑及溴代阻燃劑主要的替代品如有機磷酸酯進行研究;(2)溴代阻燃劑的毒性效應包括毒性劑量和效應終點等的研究,反映在圖譜中的“甲狀腺激素 thyroid hormone”“生理終點 physiological endpoint”“亞致死劑量 sub-lethal doses”3個聚類,共包括431 篇被引文獻節(jié)點;(3)溴代阻燃劑污染的環(huán)境介質(zhì)和來源研究,反映在圖譜中的“母乳breast milk”“電子設備 electronic equipment”2個聚類,共包括237 篇被引文獻節(jié)點。

圖10 文獻共被引網(wǎng)絡10個主要聚類群組的時間線圖Fig.10 Timeline visualization of 10 principal clusters of article co-citation network

從時間上看,總體演變可以分為初期快速發(fā)展、中期拓展發(fā)展及后期縱深發(fā)展3個階段。 在初期發(fā)展階段(2006年以前),研究主題集中于多溴聯(lián)苯醚這一典型溴化阻燃劑,尤其是工業(yè)領域廣泛使用的五溴二苯醚和十溴聯(lián)苯醚這2 種同系物。 其中五溴二苯醚相關研究主題從1995年持續(xù)到2008年,這與該物質(zhì)在2009年被列入斯德哥爾摩公約受控名單且多國在此前已禁止其生產(chǎn)使用有關;而對十溴聯(lián)苯醚的禁用和限制在五溴二苯醚后,其相關主題持續(xù)到2013年。 該階段的高被引研究有Hites 采用meta 分析方法對PBDEs 在全球環(huán)境和人體中的濃度進行了統(tǒng)計,并從相對濃度、濃度趨勢和同系物分布等方面對檢測數(shù)據(jù)進行了分析[35];Ikonomou 等[36]對 1981年、1991年、1996年和 2000年在加拿大北極地區(qū)捕獲的環(huán)斑海豹鯨脂中所含的37個PBDE同系物進行了測定,發(fā)現(xiàn)北極環(huán)斑海豹體內(nèi)的PBDEs 濃度呈指數(shù)增長,與全球五溴二苯醚商業(yè)產(chǎn)量相似。 此后,研究進入中期發(fā)展階段(2006—2013年),研究主題分布于溴代阻燃劑人體檢出(如母乳檢出)和暴露評估、對人體的毒性效應(如影響甲狀腺激素)等方面,尤其是Wu 等[37]2007年發(fā)表的母乳中溴代阻燃劑含量與飲食和室內(nèi)灰塵關聯(lián)性的研究引用量達109 次,該研究發(fā)現(xiàn)母乳中PBDEs 濃度與室內(nèi)灰塵和飲食習慣尤其是乳制品的攝入存在顯著正相關;且此階段六溴環(huán)十二烷異構(gòu)體也是重點關注的研究方向,其關注度在2003—2017年持續(xù)較高。 如Covaci 和Marvin 團隊在此主題有較重要成果發(fā)表[38-39]。 2013年以后研究進入多樣化和縱深發(fā)展階段,研究主題涵蓋溴代阻燃劑污染源頭、毒性劑量、效應終點和典型替代品等,體現(xiàn)出近年來對溴代阻燃劑的研究實現(xiàn)了從污染溯源到環(huán)境影響再到解決方案的閉環(huán),研究廣度和深度都有所提升。 有代表性的典型研究如Wang 等[40]首次同時測定了中國室內(nèi)灰塵樣品中3 種傳統(tǒng)溴代阻燃劑和6 種新型溴代阻燃劑濃度,并進行了人體暴露評估,推測出中國溴代阻燃劑的消費模式可能已經(jīng)從PBDEs 向非PBDEs 轉(zhuǎn)變。 在時間跨度上,“六溴環(huán)十二烷”和“十溴聯(lián)苯醚”相關研究主題在不同階段的持續(xù)時間均長達15 a,共310 篇引文,可見領域內(nèi)對該2 種典型溴代阻燃劑有廣泛和長期的研究。

3 結(jié)論與展望(Conclusion and prospect)

本研究應用文獻計量學方法,借助CiteSpace 軟件的合作網(wǎng)絡分析、期刊雙圖疊加分析、關鍵詞突現(xiàn)分析、文獻共被引分析和主題聚類等功能,對檢索得到的溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險研究相關文獻從論文發(fā)表趨勢、分布、研究力量、研究熱點、主題及演化趨勢等方面進行了深入分析,研究結(jié)果展現(xiàn)出近年來溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險研究領域的高關注度和良好發(fā)展態(tài)勢,并得出如下結(jié)論。

(1)隨著對溴代阻燃劑生態(tài)環(huán)境與健康風險的持續(xù)高關注,近年來該領域內(nèi)研究呈現(xiàn)出發(fā)文量高速增長的趨勢,學術影響力逐漸增強;且涉及多學科交叉融合,具有較大的發(fā)展?jié)摿?刊載期刊也偏向多學科交融。

(2)在研究力量方面,該領域受到了全球普遍關注且存在較好的國際合作基礎,核心研究者對該領域研究和發(fā)展起到重要的支撐和引領作用,我國和美國在該領域成果產(chǎn)出方面在國際上表現(xiàn)突出,但我國在該領域綜合影響力仍有一定的提升空間。

(3)該領域研究熱點和主題趨向多學科性和綜合性,研究熱點集中在高關注溴代阻燃劑及其在環(huán)境中的檢出和分布,以及溴代阻燃劑污染的時空分布趨勢、人體暴露評估、毒性效應研究和風險評估等方面;且近年來研究主題從早期的高關注污染物環(huán)境賦存研究向全方位的污染溯源、健康效應和風險管理等領域演化。 因此,在溴代阻燃劑大量使用和廣泛暴露的背景下,亟需開展對該類新污染物尤其是新型溴代阻燃劑及其替代品環(huán)境健康風險評估的研究。