張 巍，杜云松，蔣 燕，饒芝菡，趙豆豆，母康生，田 賜

四川省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，四川 成都 610091

近年來(lái)，冬季PM2.5污染過(guò)程頻發(fā)，對(duì)人體健康和大氣能見(jiàn)度等均有較大影響。一般認(rèn)為，大氣中各類污染物的存在是重污染事件形成的必要條件，氣象因素是形成重污染事件的主要誘因[1]。高愈霄等[2]對(duì)京津冀區(qū)域大氣重污染過(guò)程特征分析顯示，秋冬季污染過(guò)程可將顆粒物濃度拉升20 μg/m3以上。丁俊男等[3]對(duì)2016年中國(guó)中東部地區(qū)一次重污染過(guò)程分析顯示，細(xì)顆粒物快速二次生成及不利擴(kuò)散條件下的持續(xù)累積可能是污染過(guò)程的主要原因。肖致美等[4]對(duì)天津2020年2次重污染天氣污染特征分析顯示，重污染過(guò)程中平均風(fēng)速較低，平均相對(duì)濕度接近70%，部分時(shí)段接近飽和，邊界層高度低于300 m，且2次重污染過(guò)程中二次離子、燃煤和工業(yè)均為PM2.5主要來(lái)源。中國(guó)大氣污染防治力度不斷加大，主要大氣污染物濃度總體呈降低趨勢(shì)，一些學(xué)者也圍繞減排措施對(duì)空氣質(zhì)量改善的貢獻(xiàn)情況等開(kāi)展研究。麥健華等[5]研究表明，在灰霾天氣開(kāi)始加重前實(shí)施減排，在PM2.5濃度達(dá)到峰值前后減排的效果最為明顯。

四川盆地是中國(guó)大氣污染防治重點(diǎn)區(qū)域之一，冬季霾天氣頻發(fā)，持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)，影響范圍較廣[6]，需重點(diǎn)關(guān)注當(dāng)?shù)囟疚廴咎卣骷按胧p排效果。王文丁等[7]對(duì)成渝地區(qū)2017—2018年一次區(qū)域重污染過(guò)程進(jìn)行了來(lái)源解析及減排效果研究，結(jié)果表明污染過(guò)程中，成都PM2.5主要來(lái)源于工業(yè)、交通和民用等排放源，本地排放貢獻(xiàn)為42%，而區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控應(yīng)急減排對(duì)成渝各城市空氣質(zhì)量改善效果顯著。歐陽(yáng)正午等[8]對(duì)2014—2017 年四川盆地和京津冀地區(qū)的大氣質(zhì)量改善評(píng)估顯示，四川盆地在氣象條件較差的條件下，減排效果更突出，強(qiáng)有力的減排措施是主要因素。

四川省2018年P(guān)M2.5平均質(zhì)量濃度為34.4 μg/m3，21個(gè)市(州)中有10個(gè)市(州)PM2.5年均濃度超標(biāo)，污染形勢(shì)依然嚴(yán)峻。21個(gè)市(州)PM2.5污染天共計(jì)出現(xiàn)600 d，污染集中發(fā)生在1、2、11、12月。開(kāi)展污染過(guò)程成因分析，對(duì)于指導(dǎo)當(dāng)?shù)卮髿馕廴痉乐喂ぷ骶哂兄匾饬x，管控效果評(píng)估是定量各類應(yīng)急減排措施效果的重要手段。筆者以2019年12月四川盆地發(fā)生的一次長(zhǎng)時(shí)間污染過(guò)程為例，分析污染成因、污染物及成都PM2.5組分變化特征等，并評(píng)估四川省啟動(dòng)預(yù)警進(jìn)行管控的效果。

1 資料與方法

1.1 資料來(lái)源

污染物數(shù)據(jù)來(lái)源于四川省空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)管理系統(tǒng)，包含6項(xiàng)污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)的小時(shí)濃度數(shù)據(jù)。氣象數(shù)據(jù)來(lái)源于四川省空氣質(zhì)量預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)系統(tǒng)。PM2.5組分?jǐn)?shù)據(jù)來(lái)源于成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院超級(jí)站。

1.2 模式模擬方法

選擇四川盆地2019年12月污染過(guò)程,模擬采用三層嵌套網(wǎng)格，水平分辨率分別為36、12、4 km。最外層網(wǎng)格覆蓋了包括青藏高原在內(nèi)的所有中國(guó)地區(qū)以及部分東南亞地區(qū)和印度次大陸，次外層網(wǎng)格覆蓋四川省全境及周邊省市部分地區(qū)，有助于為最內(nèi)層網(wǎng)格提供較好的邊界條件，最內(nèi)層的4 km網(wǎng)格以四川盆地為主，如圖1所示。

氣象模擬數(shù)據(jù)來(lái)自中尺度天氣預(yù)報(bào)模式WRF[9]，該模式被廣泛應(yīng)用于氣象與空氣質(zhì)量模擬研究分析中。該次使用的模式版本為3.7.1，基于2019年氣象數(shù)據(jù)開(kāi)展回溯模擬。WRF采用Lambert投影坐標(biāo),垂直方向從地面到50 hPa共分為35個(gè)σ層。主要物理過(guò)程分別采用Kain-Fritsch積云方案、YSU邊界層參數(shù)化方案、NOAH+MOSAIC陸面模式以及Lin微物理參數(shù)化方案?？諝赓|(zhì)量模擬數(shù)據(jù)來(lái)自多尺度化學(xué)傳輸模式CMAQ(5.0.2版本)模型，源清單來(lái)自四川省空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)的2019年基準(zhǔn)排放清單。該模型在源排放和氣象場(chǎng)等輸入數(shù)據(jù)的驅(qū)動(dòng)下，對(duì)空氣污染物(包括氣態(tài)污染物和氣溶膠)在大氣中的遷移、轉(zhuǎn)化等物理和化學(xué)過(guò)程進(jìn)行模擬，計(jì)算得到污染物的時(shí)空分布場(chǎng)[10-11]。CMAQ模擬選用SAPRC07tc氣相反應(yīng)機(jī)理[12]和AERO6氣溶膠模塊[13]。

根據(jù)《四川省重污染天氣應(yīng)急預(yù)案(2018年修訂)》，重污染天氣預(yù)警級(jí)別分為黃色、橙色和紅色3級(jí)，依據(jù)不同市(州)污染源結(jié)構(gòu)及減排措施，市(州)啟動(dòng)重污染應(yīng)急預(yù)警后，污染物減排比例見(jiàn)表1。利用WRF+CMAQ數(shù)值模式系統(tǒng)，帶入基準(zhǔn)排放清單和重污染應(yīng)急減排清單分別進(jìn)行基準(zhǔn)和減排情景的模擬，比較減排情景和基準(zhǔn)情景的模擬結(jié)果，評(píng)估重污染應(yīng)急措施對(duì)空氣質(zhì)量改善的貢獻(xiàn)，評(píng)估皆基于4 km數(shù)值模擬結(jié)果。

利用杜云松等[14]CMAQ模型自帶的DDM模塊來(lái)評(píng)估污染減排的效果，利用不同級(jí)別預(yù)警減排量構(gòu)建DDM參數(shù)，分別進(jìn)行100%人為源排放和1%人為源排放條件下的DDM模擬，即排放條件分別為基準(zhǔn)(100%人為源排放)和1%排放情景(1%人為源排放)，從而生成2套DDM模擬結(jié)果，并基于2套DDM的結(jié)果構(gòu)建區(qū)域內(nèi)人為源排放的PM2.5生成濃度的RFM模式，基于實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，計(jì)算相對(duì)響應(yīng)因子RRF(即觀測(cè)值和模擬值的比值)，并用RRF對(duì)上一步驟中RFM的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行“修訂”：C’RFM=CRFM×RRF。之后，同時(shí)對(duì)基準(zhǔn)和1%排放情景下得到的RFM修訂結(jié)果進(jìn)行加權(quán)平均(將削減后的排放比例到100%或者1%的距離進(jìn)行加權(quán)平均)，據(jù)此計(jì)算不同預(yù)警等級(jí)下污染減排的PM2.5濃度響應(yīng)關(guān)系，用以評(píng)估污染應(yīng)急減排效果。

2 結(jié)果與討論

2.1 污染過(guò)程概況

2019年12月7—16日，四川盆地出現(xiàn)了一次持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)的污染過(guò)程，見(jiàn)表2。7日盆地內(nèi)17個(gè)市(州)中5個(gè)市(州)出現(xiàn)污染；8日盆地開(kāi)始出現(xiàn)中度污染；9日受大霧天氣影響，空氣質(zhì)量急劇惡化，盆地內(nèi)出現(xiàn)區(qū)域污染，區(qū)域污染維持至15日；16日受冷空氣前鋒影響，川東北和成都平原城市群部分市(州)空氣質(zhì)量有所改善。此次污染過(guò)程的主要特點(diǎn)是影響區(qū)域廣、持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)、污染程度以輕度至中度為主，其中成都平原和川南城市群污染相對(duì)嚴(yán)重。污染過(guò)程中四川省PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度分別為77.9、104.3 μg/m3，高出冬季常態(tài)濃度的1倍左右。成都在9—15日出現(xiàn)7 d中度污染，PM2.5濃度峰值高達(dá)176.0 μg/m3，是盆地內(nèi)污染相對(duì)較重的城市。

表2 2019年12月7—16日四川省各市(州)AQI數(shù)值Table 2 The AQI of cities in Sichuan Province from December 7th to 16th,2019

2.2 氣象因素分析

隨著環(huán)流形勢(shì)的調(diào)整，從12月3日起，亞洲區(qū)域低值系統(tǒng)偏北，冷空氣影響偏北，四川盆地持續(xù)受高壓脊控制，中間有高空短槽波動(dòng)，出現(xiàn)零星降水，維持總體靜穩(wěn)態(tài)勢(shì)，垂直擴(kuò)散條件極差。圖2顯示了成都的濕度、溫度、風(fēng)速、大氣邊界層小時(shí)變化情況。

圖2 成都濕度、溫度、風(fēng)速、大氣邊界層小時(shí)變化Fig.2 Hourly changes of the humidity,temperature,windspeed and atmospheric boundary layer in Chengdu

由圖2可見(jiàn)，根據(jù)四川省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站激光雷達(dá)數(shù)據(jù)顯示，從12月7日起，成都大氣邊界層高度快速下降，從污染前期的1 500 m左右下降至800 m左右，后期更是呈階梯式壓低趨勢(shì)，一直在400 m左右波動(dòng)，污染物垂直擴(kuò)散動(dòng)力不足。同時(shí)，風(fēng)速?gòu)?2月6日的1.3 m/s下降至12月8日的0.4 m/s左右，污染后期多數(shù)時(shí)間處于靜小風(fēng)狀態(tài)，污染物水平擴(kuò)散條件差。從溫濕度來(lái)看，污染前期溫度、濕度波動(dòng)上升，夜間逆溫增強(qiáng)，污染期間溫度和濕度分別較污染前期升高30%和60%，最高濕度超過(guò)80%，高濕促進(jìn)氣溶膠的吸濕增長(zhǎng)[15]，為氣態(tài)前體物向二次顆粒的轉(zhuǎn)化提供適宜的條件[16-17]。

2.3 污染物變化特征分析

結(jié)合氣象和成都預(yù)警響應(yīng)情況，將污染過(guò)程分為3個(gè)階段：清潔時(shí)段(12月4—5日)、黃色預(yù)警期間(12月6—10日)、橙色預(yù)警期間(12月11—15日)，如圖3所示。

圖3 污染期間成都PM2.5組分及污染物小時(shí)變化Fig.3 Hourly changes of PM2.5 components and pollutants in Chengdu during the pollution period

1)清潔時(shí)段：成都SO2、NO2等前體物變化較平穩(wěn)，平均質(zhì)量濃度分別為8.8、58.1 μg/m3，PM2.5和PM10濃度較穩(wěn)定，平均質(zhì)量濃度為72.6、105.9 μg/m3，PM2.5/PM10值為0.69，處于秋冬季正常水平。

2)黃色預(yù)警期間：隨著擴(kuò)散條件的迅速轉(zhuǎn)差，污染物濃度呈快速上升的態(tài)勢(shì)，NO2平均質(zhì)量濃度為63.8 μg/m3，小時(shí)濃度超過(guò)110.0 μg/m3；SO2質(zhì)量濃度變化較平穩(wěn)，但易出現(xiàn)小時(shí)突變；PM2.5和PM10質(zhì)量濃度快速上升，平均濃度分別為92.3、131.8 μg/m3，較清潔時(shí)段上升27.1%、24.4%；從PM2.5組分變化情況來(lái)看，硝酸根是對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)最大的離子(26.7%)，結(jié)合硝酸根與硫酸根的比值(N/S值)可以初步判斷污染來(lái)源[18]。一般來(lái)說(shuō)，汽車尾氣排放的N/S值約為8～13，燃煤鍋爐等排放的N/S值約為0.5[19]，黃色預(yù)警期間N/S值為3.22，說(shuō)明受移動(dòng)源影響更為明顯，但較清潔時(shí)段的3.97有所降低，說(shuō)明燃煤源等貢獻(xiàn)在此期間有所增大；占PM2.5比例上升的組分有硫酸根離子(從清潔時(shí)段的7.6%上升至9.0%)、氯離子(從1.3%上升至1.8%)、鉀離子(從1.2%上升至2.1%)、有機(jī)物(從14.9%上升至16.5%)，氯離子主要來(lái)源于燃煤及垃圾焚燒、生物質(zhì)燃燒等[20]，鉀離子主要來(lái)源于生物質(zhì)燃燒排放[21]。說(shuō)明此階段燃煤等工業(yè)源、生物質(zhì)燃燒源、移動(dòng)源等貢獻(xiàn)顯著。

3)橙色預(yù)警期間：各項(xiàng)污染物濃度保持平穩(wěn)，尤其NO2峰值濃度降至100 μg/m3以下，平均質(zhì)量濃度為66.4 μg/m3，較黃色預(yù)警期間僅增長(zhǎng)4.1%。PM2.5濃度處于平穩(wěn)緩慢下降的態(tài)勢(shì)，從11日的146.2 μg/m3降至15日的111.5 μg/m3。硝酸根、硫酸根離子濃度呈波動(dòng)下降的趨勢(shì)，其占PM2.5的比例為23.0%、5.5%，較黃色預(yù)警期間下降3.7個(gè)百分點(diǎn)和3.5個(gè)百分點(diǎn)，有機(jī)物、鉀離子、鈣離子占比下降1.3個(gè)百分點(diǎn)、0.9個(gè)百分點(diǎn)和0.3個(gè)百分點(diǎn)，說(shuō)明升級(jí)橙色預(yù)警后，移動(dòng)源、燃煤等工業(yè)源、生物質(zhì)燃燒源、揚(yáng)塵源等管控效果凸顯，空氣質(zhì)量未進(jìn)一步惡化。

2.4 污染過(guò)程評(píng)估

根據(jù)四川省污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)領(lǐng)導(dǎo)小組辦公室的相關(guān)文件，盆地內(nèi)市(州)啟動(dòng)預(yù)警情況如表3所示，成都、眉山、德陽(yáng)、遂寧、內(nèi)江、樂(lè)山、綿陽(yáng)、自貢、瀘州、資陽(yáng)、宜賓11個(gè)市(州)6日啟動(dòng)區(qū)域黃色預(yù)警；宜賓、樂(lè)山于10日，成都、德陽(yáng)、綿陽(yáng)于11日，瀘州于12日，自貢于13日，內(nèi)江于14日升級(jí)橙色預(yù)警，此次預(yù)警于17日解除。

表3 四川省各市(州)預(yù)警啟動(dòng)時(shí)間與等級(jí)Table 3 Start time and level of early warning in each city in Sichuan Province

預(yù)警期間各地、各污染物總減排比例如表4所示。全省啟動(dòng)預(yù)警的市(州)PM2.5總體減排8%，其中成都平原地區(qū)減排11%，川南地區(qū)減排8%，川東北地區(qū)減排4%；成都PM2.5減排比例最高，為21%，其次是樂(lè)山，PM2.5減排13%。NOx總體減排10%，其中成都平原地區(qū)減排10%，川南地區(qū)減排11%，川東北地區(qū)減排8%；成都、綿陽(yáng)、樂(lè)山、眉山、瀘州、宜賓、內(nèi)江等地NOx減排均超過(guò)10%。SO2總體減排14%，CO總體減排8%，PM10總體減排10%，VOCs總體減排5%。

表4 預(yù)警期間污染物減排比例Table 4 Percentage of pollutant emission reduction during the warning period %

該次重污染期間各城市應(yīng)急響應(yīng)及時(shí)，對(duì)減緩污染形成和重污染削峰起到了明顯效果。與未啟動(dòng)預(yù)警的情景相比，區(qū)域PM2.5日平均質(zhì)量濃度下降9.1%～13.1%，區(qū)域性污染形成時(shí)間推遲1 d，預(yù)警城市的重度污染天數(shù)總共減少13 d(該次污染過(guò)程實(shí)測(cè)未出現(xiàn)重污染天氣)，中度污染天數(shù)減少13 d，輕度污染天數(shù)減少7 d，如表5所示。

表5 各城市無(wú)減排情景下PM2.5濃度和重污染應(yīng)急減排情景下PM2.5濃度(即實(shí)測(cè))情況Table 5 The concentration of PM2.5 under the scenario of no emission reduction and heavy pollution emergency emission reduction(ie actual measurement) in each city μg/m3

根據(jù)數(shù)值模擬評(píng)估結(jié)果，預(yù)警市(州)的PM2.5濃度下降主要來(lái)自工業(yè)源、揚(yáng)塵源和移動(dòng)源的減排貢獻(xiàn)，平均減排貢獻(xiàn)比例分別為60.0%、31.3%和8.7%，如表6所示。工業(yè)源減排貢獻(xiàn)最大，各地減排貢獻(xiàn)為36.8%～77.6%，除資陽(yáng)、達(dá)州外，各地的工業(yè)源減排貢獻(xiàn)均超過(guò)50%；其次是揚(yáng)塵源，減排貢獻(xiàn)為17.1%～54.0%；移動(dòng)源減排貢獻(xiàn)最小，僅宜賓、內(nèi)江、綿陽(yáng)、眉山、遂寧減排貢獻(xiàn)超過(guò)10%，其余市(州)均在10%以下。

表6 各市(州)污染源減排貢獻(xiàn)比例Table 6 Contribution of pollution sourcesemission reduction in each city %

3 結(jié)論

1)從氣象條件看，盆地獨(dú)特的地形和靜穩(wěn)小風(fēng)的氣象條件，加之高壓脊控制影響，前期出現(xiàn)連續(xù)晴好天氣，但夜間逆溫增強(qiáng)，邊界層快速下降，污染物累積迅速，濕度增大導(dǎo)致污染物二次轉(zhuǎn)化增強(qiáng)，是該次污染過(guò)程的重要外因。

2)污染過(guò)程中，PM2.5組分中硝酸根離子濃度及占比始終保持最大，NOx及其二次轉(zhuǎn)化的硝酸根離子是造成該次污染的主要原因。黃色預(yù)警未能有效抑制污染物濃度的增長(zhǎng)趨勢(shì)，啟動(dòng)黃色預(yù)警后NO2及其轉(zhuǎn)化后的硝酸根離子濃度以及PM2.5濃度仍呈上升趨勢(shì)。橙色預(yù)警效果明顯，空氣質(zhì)量未進(jìn)一步惡化，NO2平均質(zhì)量濃度較為穩(wěn)定，硝酸根離子占PM2.5的比例下降3.7個(gè)百分點(diǎn)，PM2.5濃度上升趨勢(shì)得到明顯遏制。

3)四川省重污染應(yīng)急預(yù)警啟動(dòng)及時(shí)，區(qū)域的協(xié)同減排對(duì)污染物峰值的削減和累積速率的減緩效果明顯。區(qū)域PM2.5日平均質(zhì)量濃度下降9.1%～13.1%，區(qū)域性污染推遲1 d出現(xiàn)，預(yù)警城市的重度污染、中度污染、輕度污染天數(shù)分別減少13、13、7 d。

4)預(yù)警城市的PM2.5濃度下降主要來(lái)自工業(yè)源、揚(yáng)塵源和移動(dòng)源的減排貢獻(xiàn)，平均減排貢獻(xiàn)比例分別為60.0%、31.3%和8.7%，工業(yè)源減排貢獻(xiàn)最大，移動(dòng)源減排貢獻(xiàn)最小。