李秋芳，劉翠棉，丁學(xué)英，李 粟，曹仁杰，谷金峰，王 楊

1.石家莊市環(huán)境監(jiān)控中心，河北 石家莊 050022 2.石家莊市環(huán)境預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)中心，河北 石家莊 050022 3.河北師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院，河北 石家莊 050024 4.河北省環(huán)境變化遙感識(shí)別技術(shù)創(chuàng)新中心，河北 石家莊 050024 5.環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，北京 100871

隨著工業(yè)化、城市化快速發(fā)展，城市人口集聚、交通擁堵、資源短缺和環(huán)境污染等問(wèn)題逐漸突出[1-4]。粗放式的快速城市化使生態(tài)環(huán)境愈加敏感與脆弱，其中大氣污染形勢(shì)尤為嚴(yán)峻。NO2作為PM2.5和O3的前體物質(zhì)之一，是影響城市空氣質(zhì)量的重要污染物[5-8]。大氣中NO2不僅影響植物的生長(zhǎng)與代謝，而且被證明與人類呼吸道疾病、腎臟病、糖尿病和眼表疾病等存在關(guān)聯(lián)，對(duì)人類健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅，已引起廣泛關(guān)注[9-12]。

學(xué)術(shù)界關(guān)于NO2污染問(wèn)題的研究主要涉及時(shí)空分布特征[13-15]、溯源解析[16-17]和驅(qū)動(dòng)力研究[18-20]等方面，此外學(xué)者們還對(duì)近年來(lái)NO2的減排成效進(jìn)行了驗(yàn)證，提出了多項(xiàng)快速緩解NO2污染的防控措施[21]。在數(shù)據(jù)方面，目前主要運(yùn)用空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)和OMI衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)探討NO2污染時(shí)空分布特征和空間異質(zhì)性。傳統(tǒng)的地基觀測(cè)多以國(guó)控站和省控站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為主，但國(guó)控站和省控站集中分布在城市主城區(qū)和縣(市、區(qū))的城區(qū)部分，不足以全面反映NO2污染的區(qū)域分布特征。遙感數(shù)據(jù)覆蓋的地理范圍較大，可以彌補(bǔ)傳統(tǒng)地面監(jiān)測(cè)中站點(diǎn)分布不足的問(wèn)題，但衛(wèi)星遙感反演的NO2柱濃度難以表征近地面NO2濃度的空間分布格局。研究尺度上，既包括國(guó)家尺度的NO2污染時(shí)空分布特征研究[22-26]，也包括京津冀地區(qū)、粵港澳大灣區(qū)等區(qū)域單元的研究[27-30]。在城市單元的研究中，對(duì)北京、天津等[31-34]研究較多，對(duì)石家莊市NO2污染特征的研究較少，部分研究?jī)H采用了國(guó)控站或省控站數(shù)據(jù)[35-36]，不足以全面反映石家莊市的NO2濃度空間分布特征。

石家莊市作為河北省省會(huì)，是“2+26”京津冀大氣污染傳輸通道城市之一。自2013年《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》實(shí)施以來(lái)，石家莊市所有燃煤電廠安裝了脫硫、脫硝及除塵設(shè)施，實(shí)現(xiàn)了超低排放，實(shí)施了機(jī)動(dòng)車限號(hào)等交通管控措施，車流量得到了嚴(yán)格的限制，“壓煤、抑塵、控車、遷企、減排、增綠”等一系列大氣污染防治措施使石家莊市空氣質(zhì)量得到很大改善。但是，與國(guó)內(nèi)其他省會(huì)城市相比，石家莊市污染物濃度仍處于較高水平，是全國(guó)污染最嚴(yán)重的城市之一，空氣質(zhì)量不容樂(lè)觀。目前，對(duì)石家莊市大氣污染狀況的研究多關(guān)注顆粒物[37-39]，對(duì)NO2等氣態(tài)污染物的研究還鮮有報(bào)道。筆者基于石家莊市261個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站NO2監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，運(yùn)用GIS技術(shù)對(duì)全市NO2時(shí)空分布特征進(jìn)行研究，為石家莊市開(kāi)展大氣污染精細(xì)化管控研究提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

石家莊市在2017年之前僅發(fā)布國(guó)控站和省控站空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，2017年8月在石家莊市261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)或街道(以下簡(jiǎn)稱鄉(xiāng)鎮(zhèn))均設(shè)置了空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站(包括8個(gè)國(guó)控站、12個(gè)省控站、241個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)站)，監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)代表所在鄉(xiāng)鎮(zhèn)污染物濃度，是考核鄉(xiāng)鎮(zhèn)環(huán)境空氣質(zhì)量的數(shù)據(jù)依據(jù)，實(shí)現(xiàn)了全市域大氣監(jiān)測(cè)全覆蓋，見(jiàn)圖1。2018年1月1日起，261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)的空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)實(shí)時(shí)對(duì)外發(fā)布，為進(jìn)一步研究石家莊全市域大氣污染狀況奠定了基礎(chǔ)。筆者選取261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)，研究時(shí)段為2018年1月1日—12月31日。

圖1 石家莊市261個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站分布情況Fig.1 The distribution of air quality automaticmonitoring stations in Shijiazhuang

主城區(qū)及17個(gè)縣(市、區(qū))2018年氣象數(shù)據(jù)來(lái)源于國(guó)家或省級(jí)氣象觀測(cè)站的氣象要素逐日數(shù)據(jù)，包括石家莊市的日平均溫度、相對(duì)濕度、平均風(fēng)速及平均大氣壓。分析所用污染源信息來(lái)源于石家莊市第二次全國(guó)污染源普查數(shù)據(jù)，國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)來(lái)源于《石家莊統(tǒng)計(jì)年鑒(2019)》，資料文件均通過(guò)嚴(yán)格的質(zhì)量控制和檢查。

1.2 研究方法

基礎(chǔ)數(shù)據(jù)為261個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站NO2小時(shí)質(zhì)量濃度，數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)執(zhí)行，各點(diǎn)位NO2質(zhì)量濃度日均值(即24 h平均值)為點(diǎn)位一個(gè)自然日24 h平均質(zhì)量濃度的算術(shù)平均值。根據(jù)日均值求得月均值、采暖期值、非采暖期值、年均值等。NO2評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)中關(guān)于NO2質(zhì)量濃度的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(即NO2質(zhì)量濃度超過(guò)80 μg/m3為日評(píng)價(jià)指標(biāo)超標(biāo)，超過(guò)40 μg/m3為年評(píng)價(jià)指標(biāo)超標(biāo))。

根據(jù)石家莊市行政區(qū)劃，石家莊市轄8區(qū)13縣(市)，包括主城區(qū)的長(zhǎng)安區(qū)、橋西區(qū)、新華區(qū)、裕華區(qū)，以及藁城區(qū)、鹿泉區(qū)、欒城區(qū)、正定縣等其他17個(gè)縣(市、區(qū))，具體見(jiàn)圖1。該研究將主城區(qū)及17個(gè)縣(市、區(qū))轄區(qū)內(nèi)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2小時(shí)質(zhì)量濃度的算數(shù)平均值作為該地NO2小時(shí)質(zhì)量濃度。

采用ArcGIS軟件中克里金插值法對(duì)石家莊市NO2質(zhì)量濃度進(jìn)行空間分析。261個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)可以準(zhǔn)確描述各鄉(xiāng)鎮(zhèn)的NO2質(zhì)量濃度，但分析結(jié)果局限于各站點(diǎn)，通過(guò)插值可以模擬石家莊市域范圍內(nèi)NO2空間分布特征。應(yīng)用ArcGIS中普通克里金插值法對(duì)261個(gè)點(diǎn)位NO2質(zhì)量濃度值進(jìn)行空間插值，通過(guò)模擬年度、月度、采暖期、非采暖期等不同時(shí)段NO2質(zhì)量濃度的空間分布，揭示石家莊市NO2污染的時(shí)空分布差異。

統(tǒng)計(jì)學(xué)中，標(biāo)準(zhǔn)偏差用于衡量一組數(shù)據(jù)中各值與算術(shù)平均值的偏離程度或一組數(shù)據(jù)的分散程度。污染物濃度的標(biāo)準(zhǔn)偏差可用來(lái)表述該項(xiàng)污染物濃度的波動(dòng)性：標(biāo)準(zhǔn)偏差越大，表明監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與濃度均值的差異越大，污染物穩(wěn)定性越差；反之，穩(wěn)定性強(qiáng)[40-42]。研究中261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)地理環(huán)境和污染源狀況存在差異，NO2污染水平也不同，即“波動(dòng)基礎(chǔ)”不同，難以進(jìn)行鄉(xiāng)鎮(zhèn)間的對(duì)比。因此，筆者以相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差來(lái)表征NO2質(zhì)量濃度的波動(dòng)性，揭示不同鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2穩(wěn)定性差異。在SPSS軟件中計(jì)算各鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2日均質(zhì)量濃度的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差，NO2與各氣象因子的相關(guān)性采用軟件中Spearman相關(guān)性分析來(lái)評(píng)價(jià)。

2 結(jié)果與分析

2.1 NO2年污染水平

2018年261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均質(zhì)量濃度范圍為11～68 μg/m3，有125個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均質(zhì)量濃度超國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，超標(biāo)率為47.9%。按日均質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)，有49個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)全年NO2日均質(zhì)量濃度均達(dá)到國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其余212個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)日均質(zhì)量濃度超標(biāo)率為0.3%～27.2%。NO2年均值插值結(jié)果及日均值超標(biāo)率分布情況見(jiàn)圖2。

圖2 NO2年均質(zhì)量濃度空間分布Fig.2 Spatial distribution of annualconcentration of NO2

石家莊市NO2在主城區(qū)濃度較高，周邊縣(市、區(qū))濃度較低，呈主城區(qū)向周邊縣(市、區(qū))輻射的圓環(huán)形帶狀分布特征。污染重心主要集中在主城區(qū)與欒城區(qū)、藁城區(qū)、鹿泉區(qū)和正定縣的大部分區(qū)域，這些區(qū)域NO2年均質(zhì)量濃度幾乎全部超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)；西北部和西南部的山區(qū)污染最輕，年均質(zhì)量濃度低于國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。日均值超標(biāo)率高的鄉(xiāng)鎮(zhèn)也集中于主城區(qū)，周邊縣(市、區(qū))的日均值超標(biāo)率較低，尤其是西北部和西南部的鄉(xiāng)鎮(zhèn)，NO2日均值基本無(wú)超標(biāo)現(xiàn)象。

采暖期和非采暖期261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均質(zhì)量濃度插值結(jié)果及日均值超標(biāo)率分布情況見(jiàn)圖3和圖4。

圖3 采暖期NO2質(zhì)量濃度空間分布Fig.3 Spatial distribution of NO2 in heating period

圖4 非采暖期NO2質(zhì)量濃度空間分布Fig.4 Spatial distribution of NO2in non-heating period

NO2污染空間分布與年均值分布特征基本一致。采暖期NO2污染程度和超標(biāo)率明顯嚴(yán)重于非采暖期，污染重心和日均值超標(biāo)率較高的鄉(xiāng)鎮(zhèn)主要集中于主城區(qū)和相鄰縣(市、區(qū))。采暖期261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均質(zhì)量濃度范圍為16～97 μg/m3，有210個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均質(zhì)量濃度超國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，超標(biāo)率為80.5%。按日均質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)，有54個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)全年NO2日均質(zhì)量濃度均達(dá)到國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其余207個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)日均值超標(biāo)率為0.8%～55.2%。非采暖期261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均質(zhì)量濃度范圍為8～54 μg/m3，有76個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均質(zhì)量濃度超國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，超標(biāo)率為29.1%。按日均質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)，有96個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)全年NO2日均質(zhì)量濃度均達(dá)到國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其余165個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)日均值超標(biāo)率為0.4%～16.9%。與采暖期相比，非采暖期261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均值超標(biāo)率降低了51.4個(gè)百分點(diǎn)，全年NO2日均質(zhì)量濃度均達(dá)到國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的鄉(xiāng)鎮(zhèn)增加了42個(gè)。

2.2 NO2污染的月變化

2018年1—12月NO2月均質(zhì)量濃度插值結(jié)果見(jiàn)圖5。

圖5 NO2質(zhì)量濃度月度空間分布Fig.5 Spatial distribution of monthly NO2 concentrations

從污染程度來(lái)看，1—3月、10—12月NO2污染較重，這些時(shí)間段基本為石家莊市的采暖期，4—9月NO2污染較輕，為石家莊市的非采暖期，說(shuō)明燃煤對(duì)NO2質(zhì)量濃度有一定的貢獻(xiàn)。NO2污染程度的月變化與王帥等的研究結(jié)果一致[36]。表1展示了NO2質(zhì)量濃度月分布情況。根據(jù)表1，1—12月261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2月均質(zhì)量濃度的平均值均超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，11月平均值最大(56 μg/m3)，其次為12月(53 μg/m3)和1月(52 μg/m3)。月均質(zhì)量濃度平均值最小的為7月(22 μg/m3)，其次為8月(24 μg /m3)和6月(29 μg/m3)。261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2月均質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在1月(長(zhǎng)安區(qū)桃園鎮(zhèn)：167 μg/m3)，最小值出現(xiàn)在8月(平山縣的蛟潭莊鎮(zhèn)、上觀音堂鄉(xiāng)、營(yíng)里鄉(xiāng)和贊皇縣的嶂石巖鎮(zhèn)：4 μg/m3)和9月(平山縣的合河口鄉(xiāng)：4 μg/m3)。從NO2逐月污染程度可以看出，1、11、12月的NO2濃度最高，峰值出現(xiàn)在1月，是石家莊市NO2削峰治理的重點(diǎn)時(shí)期。

表1 NO2質(zhì)量濃度月分布Table 1 Monthly distribution of NO2 concentrations μg/m3

從污染空間分布來(lái)看，1—12月NO2質(zhì)量濃度均表現(xiàn)為“市區(qū)高、周邊低”的圓環(huán)形帶狀分布，與年均值空間分布(圖2)基本一致。逐月變化中，西北部和西南部的山區(qū)為NO2濃度較低的區(qū)域，主城區(qū)及相鄰縣(市、區(qū))為濃度較高的區(qū)域，月度間NO2質(zhì)量濃度的空間分布特征無(wú)明顯差異。采暖月份中261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2污染程度的空間差異明顯大于非采暖月份，1月 261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2月均值的最大值和最小值之差最大，相差153 μg/m3，其次為12月，相差111 μg/m3。6—8月NO2污染程度的空間差異較小，污染最重鄉(xiāng)鎮(zhèn)和污染最輕鄉(xiāng)鎮(zhèn)的PM2.5月均質(zhì)量濃度差也較小。從NO2逐月污染空間分布可以看出，全年各月主城區(qū)與欒城區(qū)、藁城區(qū)、鹿泉區(qū)和正定縣的NO2濃度均較高，是石家莊市NO2削峰治理的重點(diǎn)區(qū)域。

2.3 NO2污染的日變化

圖6為石家莊市各區(qū)域NO2小時(shí)質(zhì)量濃度的日變化曲線。

圖6 NO2質(zhì)量濃度日變化Fig.6 Daily variation of NO2 concentrations

研究表明，石家莊市NO2質(zhì)量濃度日變化低值集中在12：00—18：00[43]。根據(jù)圖6，上午09：00左右NO2質(zhì)量濃度開(kāi)始大幅下降，13：00—17：00保持較低水平波動(dòng)變化，18：00開(kāi)始大幅回升，22：00至次日02:00為全天NO2濃度最高的時(shí)段，03：00—08：00一直保持在較高的水平，與聶賽賽等[43]的研究結(jié)果基本一致。整體來(lái)看，主城區(qū)及17個(gè)縣(市、區(qū))NO2日變化呈現(xiàn)單峰型分布，峰值出現(xiàn)在夜間，但部分縣(市、區(qū))NO2在03：00—08：00出現(xiàn)明顯的小高峰。藁城區(qū)在06：00、深澤縣在06：00—07：00、晉州市在07：00、平山縣和元氏縣在07：00—09：00、井陘礦區(qū)和贊皇縣在08：00—09：00、井陘縣在09：00均出現(xiàn)了峰值，但夜間峰值濃度明顯高于上午的小高峰。早上的峰值與交通早高峰時(shí)段比較一致，上午09:00之前機(jī)動(dòng)車等交通工具排放的污染物較多，是NO2重要的貢獻(xiàn)源。09：00之后NO2濃度下降，一方面由于NO2被大氣中增加的O3光化學(xué)反應(yīng)消耗，另一方面隨著大氣流動(dòng)性的增強(qiáng)，近地面NO2擴(kuò)散稀釋速度較快，在15：00左右出現(xiàn)谷值。17：00后下班高峰產(chǎn)生大量汽車尾氣，NO2濃度再次升高，夜間NO和O3反應(yīng)生成NO2，而NO2與O3的光解反應(yīng)停滯，是夜間峰值出現(xiàn)的重要原因。

NO2日變化在不同區(qū)域整體呈“高-低-高”的變化趨勢(shì)，但區(qū)域差異明顯。主城區(qū)及17個(gè)縣(市、區(qū))NO2質(zhì)量濃度夜間高于白天，主城區(qū)、鹿泉區(qū)、正定縣、藁城區(qū)、欒城區(qū)、無(wú)極縣、深澤縣、晉州市、趙縣、高邑縣、新樂(lè)市、井陘礦區(qū)等NO2質(zhì)量濃度晝夜差異較大，元氏縣、井陘縣、靈壽縣和行唐縣NO2質(zhì)量濃度晝夜差異較小，平山縣和贊皇縣NO2質(zhì)量濃度全天變化平緩，晝夜差異最小。

2.4 NO2穩(wěn)定狀況分析

261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2日均值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差計(jì)算結(jié)果見(jiàn)圖7。根據(jù)圖7，NO2相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差空間分布與污染程度空間分布有很好的耦合性，整體表現(xiàn)為NO2污染較重的區(qū)域相對(duì)偏差較小，穩(wěn)定性較好；污染較輕的區(qū)域相對(duì)偏差較大，穩(wěn)定性較差。

圖7 NO2相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差計(jì)算結(jié)果Fig.7 The relative standard deviation ofdaily NO2 concentrations

NO2相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差大的鄉(xiāng)鎮(zhèn)集中在西部地勢(shì)較高的山區(qū)及主城區(qū)部分鄉(xiāng)鎮(zhèn)。西北部和西南部山區(qū)的鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2質(zhì)量濃度平均水平較低但相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差大，說(shuō)明這些區(qū)域NO2污染波動(dòng)較大，說(shuō)明本地一次污染過(guò)程對(duì)NO2質(zhì)量濃度的影響較大。NO2相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小的鄉(xiāng)鎮(zhèn)集中在主城區(qū)及相鄰縣(市、區(qū))的平原地區(qū)，這些區(qū)域NO2濃度較高且相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小，穩(wěn)定性相對(duì)其他區(qū)域較好，說(shuō)明這些區(qū)域氮氧化物貢獻(xiàn)源具有時(shí)間序列上的穩(wěn)定性，而一次污染過(guò)程帶來(lái)的影響相對(duì)穩(wěn)定性差的區(qū)域要弱。長(zhǎng)安區(qū)的談固街道、長(zhǎng)豐街道、桃園鎮(zhèn)和新華區(qū)的新華路街道，以及橋西區(qū)的東風(fēng)街道，這5個(gè)區(qū)域的NO2濃度全年處于較高水平，且相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差大，波動(dòng)較大，說(shuō)明這些區(qū)域受氮氧化物排放等的影響較大，屬于敏感區(qū)域，在某些時(shí)段極易出現(xiàn)NO2高污染狀況。

3 影響因素分析

3.1 氣象因素分析

研究表明，大氣中NO2質(zhì)量濃度受多種氣象因素的綜合影響，與氣象因素存在不同程度的相關(guān)性。以縣(市、區(qū))為統(tǒng)計(jì)單元，在SPSS中分析NO2日均質(zhì)量濃度與溫度、濕度、風(fēng)速、大氣壓的相關(guān)性，結(jié)果見(jiàn)表2。根據(jù)分析結(jié)果，NO2與溫度的相關(guān)性最高，呈顯著負(fù)相關(guān)，在主城區(qū)及17個(gè)縣(市、區(qū))的相關(guān)系數(shù)均通過(guò)了0.01顯著水平檢驗(yàn)。溫度會(huì)通過(guò)影響大氣層結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定度使近地層對(duì)流運(yùn)動(dòng)加劇，有利于NO2等污染物的擴(kuò)散，也會(huì)通過(guò)影響光化學(xué)反應(yīng)效率直接影響NO2濃度。

濕度通過(guò)影響大氣物理化學(xué)過(guò)程來(lái)影響NO2質(zhì)量濃度，空氣濕度較大時(shí)，不利于NO2等污染物的擴(kuò)散，而較大濕度環(huán)境會(huì)促進(jìn)氣溶膠的二次生成和長(zhǎng)大，導(dǎo)致NO2積累。該研究中，除井陘礦區(qū)、欒城區(qū)、元氏縣和贊皇縣未通過(guò)顯著性檢驗(yàn)外，主城區(qū)與其余13個(gè)縣(市、區(qū))的NO2與相對(duì)濕度均呈顯著負(fù)相關(guān)。

風(fēng)速主要通過(guò)影響污染物的輸送和擴(kuò)散來(lái)影響濃度，除欒城區(qū)未通過(guò)顯著性檢驗(yàn)外，主城區(qū)與其余16個(gè)縣(市、區(qū))的NO2與風(fēng)速均呈顯著負(fù)相關(guān)，但主城區(qū)不如縣(市、區(qū))明顯。

表2結(jié)果顯示，主城區(qū)和多數(shù)縣(市、區(qū))NO2與氣壓呈正相關(guān)，井陘礦區(qū)、靈壽縣、鹿泉區(qū)等5個(gè)縣(市、區(qū))未通過(guò)顯著性檢驗(yàn)。低氣壓時(shí)氣流的垂直運(yùn)動(dòng)大，有利于NO2等污染物的擴(kuò)散，高壓控制下的大氣層相對(duì)穩(wěn)定，輸送和擴(kuò)散條件差，易發(fā)生污染物濃度積累。

表2 NO2與氣象要素之間的相關(guān)性Table 2 Correlation coefficients between the NO2concentration and the meteorological factors

該研究結(jié)果表明，石家莊市NO2與氣象因素的相關(guān)性整體表現(xiàn)為NO2日均質(zhì)量濃度與溫度、濕度、風(fēng)速成負(fù)相關(guān)，與大氣壓呈正相關(guān)。與NO2相關(guān)性最大的為溫度，其次為風(fēng)速和大氣壓，NO2與濕度的相關(guān)性最小。

2018年石家莊市氣溫偏高，但降水偏少、靜穩(wěn)天氣指數(shù)高、大氣環(huán)境容量低，對(duì)空氣質(zhì)量整體不利，污染擴(kuò)散氣象條件月際差異明顯，是導(dǎo)致NO2濃度月差異的主要因素之一。2018年石家莊市平均氣溫為14.6 ℃，比歷年平均值偏高0.7 ℃。其中6—8月平均氣溫為28.1 ℃，與上年同期相比偏高1.3 ℃，光化學(xué)反應(yīng)條件偏強(qiáng)。而1—2月和12月采暖季溫度則明顯偏低，特別是12月溫度與上年同期相比偏低2.6 ℃，比常年值偏低1.5 ℃，天氣寒冷導(dǎo)致燃煤量增大。年平均相對(duì)濕度為53%，與 2017 年(54%)接近，但不同月份差異明顯，1—2 月、6 月和9—10 月與上年同期相比偏小，其余月份與上年同期相比則偏大。年平均風(fēng)速為1.8 m/s，其中11—12月平均風(fēng)速僅為1.5 m/s，與上年同期相比偏小0.4 m/s。小風(fēng)日數(shù)較多，擴(kuò)散有利日數(shù)共125 d，12月僅8 d，大氣水平擴(kuò)散能力明顯較差。2018年平均靜穩(wěn)天氣指數(shù)為10.7，特別是3—4月和11—12月明顯偏高，綜合污染擴(kuò)散氣象條件較差。年平均混合層高度為1 231 m，其中1—2月、6月和9—10月平均混合層高度與上年同期相比偏高，但其他月份均偏低，垂直擴(kuò)散氣象條件不利。年平均大氣環(huán)境容量為255 t/(km2·a)，除2—4月和6月外，其余月份與上年同期相比偏低，其中11—12月與上年同期相比偏低35%，大氣環(huán)境所能承納污染物的最大能力較差。

3.2 社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素分析

2018年石家莊市NO2質(zhì)量濃度為50 μg/m3，在河北省11個(gè)設(shè)區(qū)市中僅低于唐山市，比全省平均水平高16.3%，比京津冀及周邊地區(qū)NO2平均值也高16.3%[44-45]。近50%鄉(xiāng)鎮(zhèn)的NO2年均質(zhì)量濃度超國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，除氣象條件整體不利的客觀因素外，NO2濃度偏高的主要原因是排放量高。空氣中NO2的來(lái)源主要是自然源和人為源，研究表明對(duì)流層NO2來(lái)自人為因素的比例高達(dá)90%，城市化水平、地區(qū)生產(chǎn)總值、人口數(shù)量、民用汽車擁有量等是影響氮氧化物排放量的主要社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素[23-24]，產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)布局、能源消費(fèi)構(gòu)成、人口分布等因素的地區(qū)差異會(huì)導(dǎo)致NO2污染空間分布不均衡。

根據(jù)石家莊市第二次全國(guó)污染源普查數(shù)據(jù)，氮氧化物的排放包括工業(yè)源、生活源、集中式污染治理設(shè)施和移動(dòng)源，排放總量約為189 831 t，其中移動(dòng)源占比最大，達(dá)68.0%，工業(yè)源次之，占比為29.7%。2018年末石家莊常住人口為1 095.16萬(wàn)，比上年末增加7.17萬(wàn)，常住人口城鎮(zhèn)化率為63.16%，比上年提高1.52個(gè)百分點(diǎn)。地區(qū)生產(chǎn)總值為53 750 885萬(wàn)元，發(fā)展速度為107.3%。民用汽車(包括三輪汽車和低速貨車)保有量為277.7萬(wàn)輛，比上年末增長(zhǎng) 12.0%，其中私人汽車保有量為246.1萬(wàn)輛，增長(zhǎng)10.1%。民用轎車保有量為251.0萬(wàn)輛，增長(zhǎng)11.1%，其中私人轎車為 235.8萬(wàn)輛，增長(zhǎng)10.3%。石家莊市氮氧化物排放量大，人口數(shù)量、城鎮(zhèn)化率、地區(qū)生產(chǎn)總值和機(jī)動(dòng)車保有量的持續(xù)增長(zhǎng)對(duì)NO2污染水平有直接影響。

石家莊市NO2平均質(zhì)量濃度與社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素?cái)?shù)據(jù)見(jiàn)表3。在SPSS中計(jì)算NO2與人口密度、人均電力消費(fèi)量、地區(qū)生產(chǎn)總值、第二產(chǎn)業(yè)占比和工業(yè)氮氧化物排放量的相關(guān)性結(jié)果分別為0.877、-0.196、0.505、-0.324、-0.174，其中NO2與人口密度相關(guān)性通過(guò)了0.01顯著水平檢驗(yàn)，與其余4項(xiàng)要素相關(guān)性不大。已有研究表明，NO2質(zhì)量濃度與地區(qū)生產(chǎn)總值中第二產(chǎn)業(yè)占比呈正相關(guān)，與人均電力消費(fèi)量呈負(fù)相關(guān)[23,26]。研究中NO2質(zhì)量濃度最高的為市區(qū)，最低的為平山縣，但人均電力消費(fèi)量、第二產(chǎn)業(yè)占比、工業(yè)源氮氧化物排放量最高的均為平山縣。相關(guān)性分析結(jié)果表明，NO2空間分布與這3項(xiàng)因素均未表現(xiàn)出明顯的相關(guān)性，人均電力消費(fèi)量、第二產(chǎn)業(yè)占比、工業(yè)源氮氧化物排放量對(duì)石家莊市NO2空間分布格局影響不大。該結(jié)果與已有研究結(jié)論不一致的原因，一是城市尺度范圍內(nèi)社會(huì)經(jīng)濟(jì)要素的區(qū)域差異較小，對(duì)污染空間分布的影響作用??；二是石家莊市氮氧化物排放量中移動(dòng)源的占比最大，車流量對(duì)NO2質(zhì)量濃度的升高有顯著影響，統(tǒng)計(jì)年鑒中未分縣(市、區(qū))對(duì)移動(dòng)源進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，NO2空間分布與縣(市、區(qū))移動(dòng)源的氮氧化物排放量理應(yīng)存在顯著相關(guān)性；三是石家莊市位于山西臺(tái)地和渤海凹陷之間的接壤地帶，地形西高東低，呈“避風(fēng)港”式，這種地形容易導(dǎo)致NO2等污染物因擴(kuò)散困難而集聚。此外，西高東低的地形通過(guò)影響城市規(guī)劃、商業(yè)選址、人口密度等間接影響NO2空間分布。

表3 石家莊市各區(qū)域NO2質(zhì)量濃度與社會(huì)經(jīng)濟(jì)要素?cái)?shù)據(jù)Table 3 The NO2 concentrations and socio-economic factors of counties(cities,districts) in Shijiazhuang

4 結(jié)論

1)2018年石家莊市261個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2年均質(zhì)量濃度范圍為11～68 μg/m3，47.9%鄉(xiāng)鎮(zhèn)NO2超國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值。49個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)全年NO2日均質(zhì)量濃度均達(dá)到國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其余212個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)日均質(zhì)量濃度超標(biāo)率為0.3%～27.2%。

2)月變化分析結(jié)果顯示，石家莊NO2質(zhì)量濃度峰值在1月出現(xiàn)，1、11、12月污染最重，是石家莊市NO2削峰治理的關(guān)鍵時(shí)期。NO2日變化呈現(xiàn)單峰型分布，峰值出現(xiàn)在夜間22：00至次日02:00，但不同區(qū)域NO2質(zhì)量濃度晝夜差異明顯。

3)空間分布上，主城區(qū)NO2質(zhì)量濃度高于周邊縣(市、區(qū))，NO2總體呈圓環(huán)形帶狀分布。各月NO2空間分布特征與年均值基本一致。采暖期不同鄉(xiāng)鎮(zhèn)間NO2質(zhì)量濃度差異明顯大于非采暖期。主城區(qū)與欒城區(qū)、藁城區(qū)、鹿泉區(qū)、正定縣是NO2重點(diǎn)管控區(qū)域。

4)穩(wěn)定狀況分析結(jié)果表明，污染較重的區(qū)域NO2質(zhì)量濃度的相對(duì)偏差較小，穩(wěn)定性較好；污染較輕的區(qū)域相對(duì)偏差較大，穩(wěn)定性較差。

5)NO2日均質(zhì)量濃度與溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)，與大氣壓呈正相關(guān)，氣象條件的月際差異是導(dǎo)致NO2質(zhì)量濃度月變化的重要因素，石家莊市地形、人口密度和機(jī)動(dòng)車排放等是NO2質(zhì)量濃度空間格局形成的主要驅(qū)動(dòng)因素。

6)采用克里金插值法對(duì)石家莊市261個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站NO2質(zhì)量濃度進(jìn)行插值分析，與其他學(xué)者采用反距離加權(quán)插值對(duì)石家莊市國(guó)控站和省控站NO2質(zhì)量濃度的插值結(jié)果相比，該研究結(jié)果中NO2空間分布特征更明顯，更符合區(qū)域NO2污染現(xiàn)狀。但石家莊市261個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站分布疏密存在城鄉(xiāng)差異，不同空間分析方法對(duì)插值結(jié)果的精度和不確定度等需要進(jìn)一步研究。