孔維敬，尹榮國，劉沁雨

（天津職業(yè)技術(shù)師范大學(xué)電子工程學(xué)院，天津 300222）

布洛赫表面波（Bloch surface wave，BSW）傳感技術(shù)是一種基于介質(zhì)與介質(zhì)表面激發(fā)的光學(xué)表面波高靈敏度光學(xué)傳感檢測方法，該方法基于折射率變化的檢測獲得傳感信息，因而是一種新型免標(biāo)記的動力學(xué)研究手段[1]。20 世紀(jì)70 年代Yeh 等[2]在理論上證明了截斷的光子晶體平面可以支持表面電磁波的傳輸?；诓悸搴眨˙loch）理論，周期性的介質(zhì)交替層組成的光子晶體中存在光子帶隙（photonic band-gap，PBG），又稱禁帶[3]。由于光子帶隙存在，在帶隙內(nèi)光波的波矢沒有實(shí)部，因此光波無法以波動形式傳播，而是以電磁場指數(shù)衰減的倏逝波形式存在。為了激發(fā)這一模式，可以通過在光子晶體結(jié)構(gòu)中引入缺陷層或者在表面末端引入一層介電材料層，從而在光子晶體表面激發(fā)光學(xué)表面波。這種在光子帶隙結(jié)構(gòu)末端的表面存在并沿界面?zhèn)鬏數(shù)墓鈱W(xué)表面波稱為布洛赫表面波[4]，其深刻的物理內(nèi)涵及其潛在的應(yīng)用激起了學(xué)者們廣泛的研究興趣。20 年后，Robertson 等[5]通過實(shí)驗(yàn)研究首次成功激發(fā)了布洛赫表面波。自此，有關(guān)該技術(shù)的研究不斷深入，為傳感和集成光子器件等領(lǐng)域的科學(xué)研究提供了一種重要的研究工具。

布洛赫表面波與存在于金屬與介質(zhì)表面的表面等離子波（surface plasmon wave，SPW）有諸多相似之處[6]，二者均被約束在2 種物質(zhì)交界面處，激發(fā)時引起交界面處的場增強(qiáng)，并以指數(shù)衰減形式分別穿透入相鄰2 種物質(zhì)，隨著對基于表面等離子波的表面等離子共振（surface plasmon resonance，SPR）技術(shù)研究的持續(xù)深入，近幾年來對布洛赫表面波的研究引發(fā)越來越多的關(guān)注。與表面等離子波相比，布洛赫表面波具有獨(dú)特的特點(diǎn)和優(yōu)勢。首先，與只能通過P 偏振激發(fā)的表面等離子波相比，布洛赫表面波可通過適當(dāng)設(shè)計光子晶體的材料和結(jié)構(gòu)，以任意偏振態(tài)、在任何波長激發(fā)；然后，因?yàn)榧ぐl(fā)結(jié)構(gòu)中沒有金屬的存在，布洛赫表面波的損耗比表面等離子波要小得多；最后，由于介質(zhì)結(jié)構(gòu)的場約束能力不如金屬強(qiáng)，因而布洛赫表面波的穿透深度可以較表面等離子波更大，在生化傳感檢測中，通過表面修飾三維立體長鏈結(jié)構(gòu)，可能提供更多的分子結(jié)合位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)更大的分子吸附量，從而提高系統(tǒng)檢測靈敏度及檢測限。在布洛赫表面波的潛在應(yīng)用中，由于基于布洛赫表面波的傳感檢測方法在檢測原理和系統(tǒng)結(jié)構(gòu)上與現(xiàn)有基于表面等離子共振效應(yīng)的檢測方法十分相似，因而傳感檢測被認(rèn)為是布洛赫表面波最重要的研究方向之一。對于布洛赫表面波的傳感檢測應(yīng)用，現(xiàn)有研究工作大多為基于反射光強(qiáng)度檢測。2005 年，Robertson 等實(shí)驗(yàn)測得了隨著光子晶體表面層結(jié)構(gòu)的變化、激發(fā)布洛赫表面波產(chǎn)生的耦合吸收峰的角度移動，并提出了將該強(qiáng)度吸收峰用于傳感的可能性。自Robertson 等實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了布洛赫表面波用于生化傳感檢測的可能性后，國內(nèi)外不少研究組及學(xué)者開展了基于該技術(shù)的一系列研究工作。對布洛赫表面波的傳感檢測性能進(jìn)行了大量的理論和實(shí)驗(yàn)研究，對布洛赫表面波傳感應(yīng)用、熒光增強(qiáng)等研究進(jìn)行了報道[6-11]。此外，研究表明，布洛赫表面波可以有效增強(qiáng)拉曼散射效應(yīng)[12]。在布洛赫表面波應(yīng)用的相關(guān)研究中，研究者們也希望通過檢測方法的改變提高表面波的檢測性能。相比基于強(qiáng)度變化的檢測方法，由于光表面波產(chǎn)生時往往伴隨著顯著的相位跳變，因而基于反射光相位變化的檢測方法也得到了大量關(guān)注，學(xué)界對布洛赫表面波相位特性及其傳感應(yīng)用也進(jìn)行了大量研究和報道[13-14]。然而，實(shí)際相位檢測一般需要通過干涉獲得，相比基于強(qiáng)度檢測的簡單光路系統(tǒng)，相位檢測方式的干涉型光路系統(tǒng)要更為復(fù)雜，應(yīng)用到實(shí)際中較為困難。

為了進(jìn)一步提高布洛赫表面波生化傳感檢測靈敏度，提升布洛赫表面波在生化傳感領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用，本文從布洛赫表面波的激發(fā)原理出發(fā)，基于傳輸矩陣法，設(shè)計了一維光子帶隙布洛赫表面波傳感器件結(jié)構(gòu)，理論分析了其反射光束的傳輸特性，從反射光束光強(qiáng)、相位以及電場增強(qiáng)等方面研究了布洛赫表面波的模式特性。在此基礎(chǔ)上，利用不同濃度的甘油溶液分析計算了所設(shè)計器件結(jié)構(gòu)的傳感檢測靈敏度。進(jìn)而基于布洛赫表面波激發(fā)時反射光束的劇烈相位跳變所增強(qiáng)的顯著非鏡面反射效應(yīng)——古斯?jié)h欣（Goos-Hanchen，GH）位移效應(yīng)，探討了此巨大位移效應(yīng)的傳感檢測性能，實(shí)現(xiàn)了高靈敏度古斯?jié)h欣位移傳感檢測。

1 布洛赫表面波傳感器件設(shè)計

光學(xué)傳感檢測芯片是布洛赫表面波傳感中的關(guān)鍵器件，在一維光子帶隙結(jié)構(gòu)表面激發(fā)的布洛赫表面波十分依賴于傳感芯片結(jié)構(gòu)的設(shè)計，目前激勵這種表面電磁波的結(jié)構(gòu)主要是在截斷的一維光子晶體外表面引入一層緩沖層。對于理想無限周期的光子晶體結(jié)構(gòu)，利用傳輸矩陣法求解光子帶隙，對于附加外覆緩沖層被截斷的一維光子晶體結(jié)構(gòu)，布洛赫表面波的激發(fā)可通過調(diào)節(jié)緩沖層的材料和厚度來實(shí)現(xiàn)，布洛赫表面波激發(fā)位置的調(diào)節(jié)通過底層光子晶體的厚度和周期結(jié)構(gòu)參數(shù)實(shí)現(xiàn)。為了達(dá)到增強(qiáng)布洛赫表面波傳感靈敏度的目標(biāo)，本文將光子晶體傳感芯片結(jié)構(gòu)設(shè)計為Substrate/（HL）N/Buffer，布洛赫表面波傳感芯片結(jié)構(gòu)圖如圖1 所示。

圖1 布洛赫表面波傳感芯片結(jié)構(gòu)圖

圖1 中，最下層的玻璃基底采用的材料為ZF10玻璃；H、L 分別為周期性光子晶體結(jié)構(gòu)中高、低折射率介質(zhì)材料層；N 為截斷的光子晶體高、低折射率介質(zhì)材料層重復(fù)周期數(shù)；所采用高折射率介質(zhì)材料為二氧化鈦（TiO2）；低折射率介質(zhì)材料為二氧化硅（SiO2）；緩沖層（Buffer）為截斷的光子晶體結(jié)構(gòu)表面所引入的介質(zhì)材料層；最外層的包覆層為水。器件設(shè)計基于生化傳感常用工作波長785 nm，根據(jù)目標(biāo)參數(shù)，優(yōu)化各個介質(zhì)層的厚度以及高低折射率介質(zhì)材料的周期數(shù)，設(shè)計高折射率介質(zhì)材料（TiO2）的厚度為93 nm，低折射率介質(zhì)材料（SiO2）的厚度為400 nm，周期數(shù)為10。高折射率緩沖層（Buffer）的厚度為25 nm。在785 nm 工作波長下，TiO2和SiO2的折射率分別為2.314 和1.443，ZF10 玻璃基底的折射率為1.675，水的折射率為1.33。

根據(jù)布洛赫理論，工作波長、傳播常數(shù)和布洛赫波矢之間的色散關(guān)系可表示為[2]

式中：d 為每個周期截斷光子晶體高低折射率介質(zhì)層的厚度。

對于P 偏振的入射光，其傳輸矩陣A 和D 可分別表示為

式中：ni（i=1，2）為每個層高低折射率介質(zhì)的折射率；kix為其相應(yīng)的波矢。

對于P 偏振入射光，根據(jù)上述設(shè)計參數(shù)，由上述方程采用傳輸矩陣法計算所得的理想光子晶體結(jié)構(gòu)光子帶隙圖如圖2 所示。

圖2 光子帶隙能帶圖

圖2 中，綠色部分為通帶，灰色部分為禁帶。在近紅外波長區(qū)域，有2 個光子帶隙出現(xiàn)。利用菲涅爾方程，計算所得的在正入射情況下介質(zhì)分別為水和空氣時的色散關(guān)系曲線如光子晶體帶隙圖上虛線所示，在光源波長為785 nm 時，禁帶邊緣在水線的左側(cè)，為生化傳感通常激發(fā)布洛赫表面波的位置。

為了激發(fā)布洛赫表面波，通過調(diào)節(jié)與緩沖層相鄰的外部包覆層的折射率來實(shí)現(xiàn)，利用菲涅爾方程計算外界介質(zhì)分別為空氣和水時P 偏振下的芯片的角度反射率曲線。由于在實(shí)際制備過程中，芯片表面不平整會帶來散射損耗以及材料本身所固有的損耗，因此根據(jù)以往文獻(xiàn)研究結(jié)果，在芯片設(shè)計中將這一部分損耗加入到高折射率介質(zhì)材料TiO2中，設(shè)其損耗系數(shù)為2×10-4。加入損耗系數(shù)之后的反射率曲線計算結(jié)果如圖3 所示。

圖3 角度反射譜圖

由于此時玻璃基底與空氣的全反射角為36.8°，由圖3 可知，光子帶隙的高反射區(qū)已經(jīng)完全被空氣下的全反射曲線覆蓋。當(dāng)外界介質(zhì)為水時，由于玻璃基底與水的全反射角為52.9°，而高反射區(qū)的臨界角度十分接近（略小于）全反射角，在光子帶隙和全反射的共同作用下，在角度反射譜中全反射之后出現(xiàn)了一個非常尖銳的并隨外界折射率變化的吸收峰，利用此尖銳吸收峰的角度位置計算其P 偏振下光子帶隙圖中的波矢位置。如圖2 中紅色圓點(diǎn)所示，從光子晶體帶隙圖中可見，該吸收峰激發(fā)位置位于光子帶隙圖中的禁帶內(nèi)，可以清晰地看到該激發(fā)模式與左側(cè)禁帶邊緣位置的關(guān)系，該激發(fā)模式位于水線的下方并且靠近左側(cè)禁帶邊緣，由此可以證明激發(fā)了布洛赫表面波模式。

表面模式被激發(fā)時，類似于表面等離子波，耦合到光子晶體表面的能量會顯著較強(qiáng)，光場會顯著增大。為了證明布洛赫表面模式的激發(fā)，利用有限元分析軟件COMSOLTM，通過有限元分析法計算該模式下的光場分布圖。布洛赫表面波電場分布如圖4 所示。

從圖4 中可以看出，大部分光場約束在緩沖層與外界介質(zhì)層的交界面上并顯著增強(qiáng)，在與表面緊鄰的外界介質(zhì)和光子晶體結(jié)構(gòu)中光場呈快速衰減的指數(shù)形式，激發(fā)了光子晶體表面模式。

圖4 布洛赫表面波電場分布

2 布洛赫表面波傳感器件傳感特性

在布洛赫表面波的傳感檢測應(yīng)用中，基于布洛赫表面波的傳感檢測方法在檢測原理和系統(tǒng)結(jié)構(gòu)上與現(xiàn)有基于表面等離子共振效應(yīng)的檢測方法十分相似，經(jīng)典的Kretschmann 棱鏡耦合系統(tǒng)檢測表面波被激發(fā)時反射共振峰的某些參數(shù)，用于表征布洛赫表面波與入射光波的相互作用。在本研究中，所設(shè)計芯片的傳感特性主要通過檢測反射共振峰角度移動、強(qiáng)度變化以及布洛赫表面波激發(fā)時所增強(qiáng)的非鏡面反射效應(yīng)——古斯?jié)h欣效應(yīng)的變化來表征。

2.1 角度檢測靈敏度

采用Kretschmann 棱鏡耦合系統(tǒng)激發(fā)布洛赫表面波時，布洛赫表面波的激發(fā)可以通過將固定波長的光入射到激發(fā)裝置上，進(jìn)而調(diào)節(jié)入射光的入射角度來獲得布洛赫表面波角度強(qiáng)度曲線以及共振峰位置，并通過檢測共振角位置隨外界介質(zhì)折射率的變化來實(shí)現(xiàn)傳感檢測。本研究中，采用的外界介質(zhì)測試樣品為濃度間隔為0.1wt%的從純水到0.5wt%的甘油溶液，根據(jù)測試研究，0.1wt%的甘油溶液的折射率差為1.17×10-4RIU[15]。測試樣品從純水到0.5wt%的甘油溶液所得到的布洛赫表面波的反射強(qiáng)度隨入射角度的變化曲線如圖5 所示。

圖5 不同濃度甘油溶液角度強(qiáng)度反射譜

其中，相鄰曲線的濃度差為0.1wt%。由圖5 可知，隨著與緩沖層相鄰介質(zhì)的變化，布洛赫表面波強(qiáng)度共振峰對介質(zhì)折射率的變化非常敏感，角度強(qiáng)度曲線發(fā)生了明顯的移動，角度峰的半高全寬為0.01°，從純水到0.5wt%的甘油溶液，該共振峰的角度移動為0.02°，并且呈現(xiàn)了良好的線性關(guān)系。通過計算，得到芯片的角度靈敏度Sθ=Δθ/Δn=34.2°/RIU[16]，實(shí)現(xiàn)了高靈敏的生化傳感檢測。

進(jìn)一步的對所設(shè)計芯片的強(qiáng)度檢測靈敏度進(jìn)行研究。在強(qiáng)度檢測中，基于上述角度檢測對布洛赫表面波共振峰激發(fā)位置的標(biāo)定，根據(jù)反射強(qiáng)度曲線的斜率和動態(tài)范圍確定強(qiáng)度檢測的角度位置，通過檢測該固定角度位置處反射強(qiáng)度隨樣品折射率的變化來獲得強(qiáng)度檢測靈敏度。本研究將工作角度固定在最大強(qiáng)度1/3 的位置處，如圖5 中虛線所示，得到該工作角度處隨樣品折射率變化的反射強(qiáng)度變化，從而可以計算得到該芯片的強(qiáng)度檢測靈敏度為SI=ΔI/Δn=1538RIU-1，優(yōu)于大多數(shù)表面等離子共振檢測系統(tǒng)。

2.2 古斯?jié)h欣位移檢測靈敏度

角度檢測和強(qiáng)度檢測都是通過檢測布洛赫表面波激發(fā)時反射端的強(qiáng)度信息來實(shí)現(xiàn)的，當(dāng)布洛赫表面波被激發(fā)時，除了反射光的強(qiáng)度會發(fā)生明顯變化，反射光的相位也會發(fā)生劇烈跳變，通過檢測反射光的相位變化也可以實(shí)現(xiàn)高靈敏度的傳感檢測，但是由于相位無法直接測量，因此現(xiàn)有的相位檢測系統(tǒng)往往比較復(fù)雜，難以實(shí)現(xiàn)。伴隨著劇烈變化的反射光相位，反射光束的位置在側(cè)向會發(fā)生一小段位移，即古斯?jié)h欣位移效應(yīng)[17]。布洛赫表面波被激發(fā)時，入射光束會以表面波的形式在緩沖層與外界介質(zhì)的界面?zhèn)鞑ヒ恍《尉嚯x后再反射，因此會造成在此界面上，反射點(diǎn)和入射點(diǎn)不重合，反射光束相對于本來的反射路徑有一小段側(cè)向位移。根據(jù)Artmann 提出的穩(wěn)態(tài)相位法，在一定情況下，古斯?jié)h欣位移是由反射光的相位突變造成的，并與反射光的相位變化線性相關(guān)，因此在光學(xué)表面波傳感檢測中，可通過測量反射光束的古斯?jié)h欣位移代替以往復(fù)雜的相位檢測方法，檢測待測樣品的折射率變化。根據(jù)Artmann 理論，首先由菲涅爾公式求出反射率函數(shù)表達(dá)式，以及反射光束的相位，古斯?jié)h欣位移的大小可由對相位進(jìn)行求導(dǎo)求出[18]。布洛赫表面波激發(fā)時可以有效增強(qiáng)古斯?jié)h欣位移效應(yīng)[19-21]，本研究所設(shè)計的布洛赫表面波激發(fā)芯片，當(dāng)外界介質(zhì)為空氣和水時，由菲涅爾公式計算所得的785 nm P 偏振入射下的反射光束相位分布圖和古斯?jié)h欣位移效應(yīng)如圖6所示。

圖6 外界介質(zhì)分別為水和空氣時的反射光束相位分布圖和古斯?jié)h欣位移效應(yīng)

由圖6（a）可知，當(dāng)外界介質(zhì)為空氣時，光子帶隙高反射區(qū)的相位跳變十分清晰可見，而當(dāng)外界介質(zhì)為水時，除了類似于空氣下的相位跳變，由于光子帶隙上升沿和全反射角非常臨近，在這2 種效應(yīng)的共同作用下，在激發(fā)布洛赫表面波的角度位置，相位跳變異常陡峭（如圖中紅色臺階跳變所示）。根據(jù)Artmann公式計算所得的布洛赫表面波激發(fā)時帶來的相位跳變有效增強(qiáng)的古斯?jié)h欣位移效應(yīng)，由上述相位圖可知，當(dāng)外界介質(zhì)為空氣時，在此角度范圍內(nèi)，相位沒有變化，古斯?jié)h欣位移變化幾乎為0，因此在計算中利用介質(zhì)為空氣時的反射光束作為參考光束，以介質(zhì)為水時的反射光束相對于空氣下的光束移動大小來計算P偏振下光束的位移，結(jié)果如圖6（b）所示。從圖6（b）可知，古斯?jié)h欣位移的大小達(dá)到了mm 量級，相比于基于傳統(tǒng)的全反射結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生的古斯?jié)h欣位移提高了幾個數(shù)量級。

利用此極大增強(qiáng)的古斯?jié)h欣位移效應(yīng)，可以有效增強(qiáng)布洛赫表面波傳感系統(tǒng)的檢測靈敏度[22]。圖7 為隨入射角度變化的樣品濃度從純水到0.5wt%的甘油溶液古斯?jié)h欣位移變化曲線，相鄰曲線的濃度間隔為0.1wt%。

圖7 不同濃度甘油溶液古斯?jié)h欣位移增強(qiáng)效應(yīng)圖

從圖7 可知，隨著樣品濃度的變化，古斯?jié)h欣位移曲線發(fā)生了明顯的移動，其角度移動范圍與上述角度檢測一致。綜合考慮古斯?jié)h欣位移曲線和樣品的動態(tài)范圍，將角度固定在最大值的1/3 處，定點(diǎn)研究古斯?jié)h欣位移大小隨折射率的變化關(guān)系，獲得古斯?jié)h欣位移檢測傳感靈敏度為Sx=Δx/Δn=1.1×1010nm/RIU。

3 結(jié) 語

本文研究并設(shè)計了可以有效增強(qiáng)布洛赫表面波傳感檢測靈敏度的一維光子晶體帶隙芯片結(jié)構(gòu)。基于傳輸矩陣法，設(shè)計了一維光子晶體帶隙芯片，從結(jié)構(gòu)模式特性出發(fā)，分析了布洛赫表面波激發(fā)時的反射光束特性，包括：反射光束強(qiáng)度、相位以及表面波光場增強(qiáng)特性，并基于角度和強(qiáng)度檢測原理，利用不同濃度的甘油溶液證明了該傳感器的靈敏性，進(jìn)而分析了該一維光子帶隙芯片結(jié)構(gòu)布洛赫表面波激發(fā)時有效增強(qiáng)的古斯?jié)h欣位移效應(yīng)。結(jié)果表明，布洛赫表面波模式下所增強(qiáng)的古斯?jié)h欣位移大小可以達(dá)到mm 量級。利用該顯著增強(qiáng)的古斯?jié)h欣位移效應(yīng)，分析了所提芯片結(jié)構(gòu)的傳感特性，結(jié)果表明，該結(jié)構(gòu)的傳感靈敏度可以得到顯著提升，有效增強(qiáng)了布洛赫表面波傳感檢測的靈敏度。本文的研究為分析及實(shí)現(xiàn)高靈敏度的布洛赫表面波生化傳感檢測應(yīng)用提供了重要的技術(shù)積累。