離子液體凝膠是一種擁有空間網狀結構的軟材料，具備優(yōu)異的離子導電性、不揮發(fā)性、熱化學穩(wěn)定性以及較寬的電化學窗口，可用于柔性電子領域，如可穿戴電子設備、能量存儲設備和驅動器等。

然而，現有的大部分離子液體凝膠力學性能較差，強度、韌性和模量都很低，為此而開發(fā)的離子液體凝膠又有材料體系復雜、制備工藝繁瑣和性能提升有限等不足，導致該材料無法被廣泛應用。

近日，西安交通大學航天航空學院胡建教授團隊與北卡羅來納州立大學化學和生物分子工程學院邁克爾·迪基教授團隊合作，首次報告了一種“原位相分離通用設計原理”，結合一步法使兩種溶解度不同的聚合物在離子液體中原位形成“雙連續(xù)相分離結構”，從而實現了一種在強度、韌性、模量上同時獲得數量級提升且兼具“自恢復、自愈合、形狀記憶、抗溶脹和可3D打印”等功能的新型離子液體凝膠。

相關論文

論文評審專家之一、麻省理工學院機械工程系趙選賀教授認為：“這些透明的離子液體凝膠具有非常堅韌的機械性能，而且最大的亮點是制作簡單，易于使用?！?/p>

相關論文以《基于原位相分離法制備高強韌可拉伸的離子液體凝膠》為題發(fā)表。

據悉，該論文僅經歷一輪審稿即被《自然·材料》順利接收，且3位審稿人都表示，“采用普通的原料和簡單的一步法共聚制備方法，獲得了力學性能十分突出的離子液體凝膠。提出的原位相分離設計原理具有通用性，有望引起軟電子和軟機器領域研究人員的廣泛興趣?！?/p>

此外，韓國首爾國立大學化學與生物工程學院金大賢教授專門針對該研究在《自然·材料》同期撰寫了News&Views評論文章。他表示，“研究人員提出了一種合成高強韌離子液體凝膠的簡單方法，這對于軟材料領域毫無疑問是一個重大貢獻。而且，高強韌離子液體凝膠和其它納米材料的結合有可能為軟電子等諸多應用提供新機遇，這些高強韌軟材料的潛在用途是無限的?！?/p>

據了解，該團隊最初只是想針對前期一個普通離子液體凝膠材料體系的力學性能做配方優(yōu)化。在經過系統(tǒng)性的實驗設計后，研究人員得到了一種力學性能有大幅提升的離子液體凝膠。當時，他們只單純將力學性能的提升歸因于內部氫鍵交聯密度的增加。

之后，去往北卡州立大學從事博士后研究的王美香希望能夠針對這個課題繼續(xù)進行深入研究，而胡建和邁克·迪基都對此表達了濃厚的合作興趣。研究期間，王美香運用SEM和AFM-IR兩種顯微鏡拍攝到了該離子液體凝膠清晰的內部微結構照片。

接著，研究者意識到，這種無規(guī)共聚離子液體凝膠的反常力學性能或許源于其原位生成的雙連續(xù)相分離結構。胡建表示，對于離子液體共聚凝膠的增強增韌原理，他思考了大概一年多的時間，始終無法自圓其說對各種實驗現象的解釋。

離子液體凝膠的微觀結構示意圖

直到看到離子液體凝膠的微結構照片，才恍然大悟，然后推翻了之前各種網絡結構設想，凝練出軟硬相互穿的雙連續(xù)相分離結構，最終成功揭示了離子液體共聚凝膠高力學性能和多功能性的工作機制。

此外，在實驗過程中，該團隊敏銳地發(fā)現，共聚組分的摩爾分數（x）的細微變化對離子液體共聚凝膠材料的光學和力學性能有很大的影響。通過多次細致的實驗迭代，他們確定x=0.8125時凝膠材料從結構到性能都會發(fā)生明顯的突變，這為其從微結構角度去揭示材料的反常力學性能提供了一個突破口。

離子液體凝膠的自恢復、自愈合和形狀記憶功能

最終，研究人員順利開發(fā)出了12.6MPa強度、24kJ/m2韌性、46.5MPa模量及600%可拉伸性的離子液體凝膠，該凝膠還同時集成了多種實用功能。

在該成果的應用方面，胡建稱，結合離子液體自身的獨特優(yōu)點，該成果或在運動器材、汽車防撞、防爆抗彈領域以及軟電子和軟機器相關領域有廣闊的前景。

離子液體凝膠的照片、力學性能演示和SEM圖

另外，原位相分離的設計原理具有通用性，可拓展至水凝膠和彈性體的其它軟材料體系。正如水凝膠的發(fā)展歷史一樣，離子液體凝膠力學性能的解決將有助于拓展其在各種高力學承載場景下的應用，如固態(tài)電池的聚電解質隔膜、極端環(huán)境下的傳感器和驅動器等。后續(xù)，該團隊計劃針對這些研究方向開展進一步的工作。

胡建

胡建稱，該研究工作歷時3年，關于原位相分離的核心貢獻并非是提前設計，而是具有一定的偶然性，這種情況在基礎研究領域經常發(fā)生。而極致簡單的制備方法以及普適通用的設計原理，或許正是這項研究工作產生長遠影響力的內生動力源泉。