余進(jìn)海，蔡 哲，劉 祎，陳安琪

(1．江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，南京 210019；2．南京創(chuàng)藍(lán)科技有限公司，南京 211100)

引 言

近幾年來(lái)，江蘇省上下認(rèn)真踐行習(xí)近平生態(tài)文明思想，堅(jiān)定不移地打好污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)，推動(dòng)空氣質(zhì)量持續(xù)明顯改善。2020年全省PM2.5濃度38μg/m3，同比下降11.6%；優(yōu)良天數(shù)比率81.0%，達(dá)2013年以來(lái)最優(yōu)。但臭氧污染問(wèn)題日益突出，臭氧作為首要污染物且超標(biāo)的占比逐年升高，江蘇省空氣質(zhì)量影響因子逐漸從PM2.5轉(zhuǎn)為臭氧。研究表明，大氣污染不僅僅與污染物的排放有關(guān)，還受到氣象和氣候條件的影響[1～4]，臭氧污染的形成機(jī)制相較于PM2.5更加復(fù)雜，城市中臭氧主要由大氣中氮氧化物(NOX) 和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)在太陽(yáng)紫外線照射下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)所產(chǎn)生，受大氣的水平傳輸、垂直擴(kuò)散、干沉降和化學(xué)過(guò)程等共同影響[5]。研究江蘇臭氧污染過(guò)程特征、整理分析臭氧重污染案例，厘清臭氧污染形成機(jī)制和來(lái)源，對(duì)提高空氣質(zhì)量預(yù)警和污染防控都具有一定的指導(dǎo)意義。楊雪等分析了2018～2020年春季江蘇省臭氧污染特征，發(fā)現(xiàn)江蘇南部城市臭氧濃度略高于北部城市[6]。嚴(yán)文蓮等研究江蘇臭氧污染特征及其與氣象因子的關(guān)系，當(dāng)氣溫高于25℃、相對(duì)濕度介于30%～50%之間、風(fēng)速低于4 m/s以下時(shí)易出現(xiàn)臭氧超標(biāo)，江蘇南部城市在東南風(fēng)向下臭氧濃度較高[7]。許波等研究2016年淮安夏季大氣污染特征、成因及應(yīng)對(duì)措施，發(fā)現(xiàn)臭氧污染可能是高空高濃度臭氧混合到地面導(dǎo)致，盛行風(fēng)向城市和排放源區(qū)污染控制可以有效降低城市大氣污染物濃度[8]。

傳輸對(duì)江蘇省大氣污染的貢獻(xiàn)不可忽視，但前人很少分析江蘇省臭氧重污染過(guò)程中的傳輸影響?，F(xiàn)利用氣象模式、空氣質(zhì)量數(shù)值模式和源解析模塊，及WRF-CMAQ-ISAM (Weather Research Forecast-Community Multiscale Air Quality Modeling System-the Integrated Source Apportionment Method)模式系統(tǒng)，分析2021年5月30日～6月1日江蘇省一次臭氧重污染過(guò)程的污染特征，計(jì)算不同源的貢獻(xiàn)，以期為空氣質(zhì)量精準(zhǔn)預(yù)警和重污染應(yīng)急控制提供有益參考。

1 資料與方法

1.1 江蘇介紹

江蘇省經(jīng)濟(jì)實(shí)力雄厚，工業(yè)發(fā)達(dá)，作為全國(guó)火力發(fā)電排名第二的省份，江蘇省大氣污染物排放量也十分巨大，環(huán)境保護(hù)面臨嚴(yán)峻形勢(shì)[9-10]。從地理位置上看，江蘇省位于中國(guó)東部沿海的中部，屬于溫帶向亞熱帶的過(guò)度性氣候，春夏季以東南風(fēng)為主，共有13個(gè)設(shè)區(qū)市(見(jiàn)圖1)，按南北可以分成蘇北5市(連云港、徐州、宿遷、淮安和鹽城)和沿江8市(南京、揚(yáng)州、鎮(zhèn)江、泰州、南通、常州、無(wú)錫和蘇州)，其中沿江8市工業(yè)排放和人為活動(dòng)強(qiáng)度整體高于蘇北5市[11]。

圖1 江蘇省城市分布以及5月31日各市空氣質(zhì)量指數(shù)分布圖Fig.1 Distribution of cities in Jiangsu Province and distribution map of air quality index of cities on May 31

1.2 資料來(lái)源

本文使用的環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自于江蘇省的95個(gè)國(guó)控點(diǎn)，每個(gè)國(guó)控站同時(shí)監(jiān)測(cè)SO2、NO2、CO、臭氧、PM10和PM2.5六項(xiàng)污染物。監(jiān)測(cè)方法、分析方法、數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)等嚴(yán)格按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)、《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(HJ633-2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)等規(guī)定執(zhí)行。

氣象模式側(cè)邊界條件和初始條件數(shù)據(jù)來(lái)自NCEP FNL全球再分析資料(http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/)，時(shí)間分辨率為6小時(shí)，空間分辨率1°× 1°。

長(zhǎng)三角地區(qū)采用2017年人為源排放清單，空間分辨率為4km。其他地區(qū)采用的人為源排放來(lái)自清華大學(xué)編制的2017年亞洲人為源排放清單(MEIC)，提供五個(gè)行業(yè)(電力、工業(yè)、民用、交通、農(nóng)業(yè))，空間分辨率為0.25°。生物源排放通過(guò)MEGAN模型離線計(jì)算。

1.3 模式介紹

本研究使用的模式系統(tǒng)是WRF-CMAQ-ISAM。WRF集成了迄今為止中尺度氣象最新的研究成果，適合于進(jìn)行1至10公里內(nèi)高分辨率的氣象場(chǎng)模擬和預(yù)測(cè)，能夠有來(lái)驅(qū)動(dòng)空氣質(zhì)量數(shù)值模式和拉格朗日后向擴(kuò)散模型[12]。

本次研究采用兩層嵌套，最外層區(qū)域覆蓋東亞大部分地區(qū)，分辨率為27km×27km，網(wǎng)格數(shù)為163×163，第二層區(qū)域覆蓋江蘇及周邊地區(qū)，分辨率為9km×9km，網(wǎng)格數(shù)為127×127。為了更好的模擬三維的風(fēng)場(chǎng)，模式系統(tǒng)垂直分層擬分為35層，模式頂為50hPa，其中邊界層內(nèi)(2km范圍內(nèi))有14層。云微物理方案采用WRF Single-Moment 6-class scheme方案，長(zhǎng)波輻射采用快速輻射傳輸模式(RRTM)，短波輻射采用美國(guó)NASA的Goddard方案。

CMAQ模式是一套離線的大氣化學(xué)模型系統(tǒng)，它由WRF模式預(yù)報(bào)的氣象場(chǎng)進(jìn)行驅(qū)動(dòng)。CMAQ可以同時(shí)模擬多種大氣污染物，在臭氧預(yù)報(bào)工作中應(yīng)用廣泛[13]。ISAM溯源追蹤模塊可以與CMAQ耦合，與其他追蹤模塊相比，ISAM改進(jìn)了示蹤劑平流和前體物追蹤的方法，并通過(guò)最小化數(shù)據(jù)處理增加了模塊運(yùn)用的靈活性，在保證科學(xué)性的同時(shí)，提高了計(jì)算效率，在國(guó)內(nèi)外被廣泛應(yīng)用于PM2.5和臭氧的來(lái)源解析工作中[14]。

2 結(jié)果與討論

2.1 模式驗(yàn)證

利用國(guó)控點(diǎn)監(jiān)測(cè)的臭氧濃度評(píng)估模型模擬效果，采用常規(guī)的模式統(tǒng)計(jì)評(píng)價(jià)指標(biāo)，即標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差(NMB)、標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差(NME)和相關(guān)系數(shù)(R)表征臭氧的模擬效果，指標(biāo)計(jì)算方法如公式(1)～式(3)。

(1)

(2)

(3)

Mi為模擬值，Oi為觀測(cè)值，N為數(shù)據(jù)量，σM和σO分別為模擬和觀測(cè)的標(biāo)準(zhǔn)偏差。NMB反映模擬值偏離觀測(cè)值的平均方向和平均程度，NME則反映了各個(gè)模擬值偏離觀測(cè)值的平均絕對(duì)程度，兩個(gè)指標(biāo)無(wú)量綱，越接近0說(shuō)明模擬值越接近于觀測(cè)值；R表征的是模擬值與觀測(cè)值變化趨勢(shì)的吻合程度，越接近于1，表明模擬的效果越好。

表1是2021年5月30日～6月1日時(shí)段內(nèi)臭氧濃度的評(píng)價(jià)結(jié)果。選擇污染較重的淮安、宿遷、鹽城和揚(yáng)州4市進(jìn)行評(píng)估，NMB介于-0.04～0.06之間，NME介于0.08～0.21之間，R介于0.88～0.91之間，臭氧模擬值與臭氧觀測(cè)值偏差較小，變化趨勢(shì)基本一致，這表明模型對(duì)臭氧污染過(guò)程捕捉的較好。

表1 2021年5月30日～6月1日逐小時(shí)臭氧濃度模擬評(píng)估Tab.1 Simulation assessment of hourly ozone concentration from May 30 to June 1, 2021

2.2 污染過(guò)程分析

從氣象條件來(lái)看，5月31日，江蘇省500hPa高空主要受西南氣流影響，此時(shí)580線位于江蘇省北部地區(qū)；700hPa同樣受西南暖濕氣流影響；850hPa受反氣旋性環(huán)流影響，存在下沉運(yùn)動(dòng)，江蘇地區(qū)850hpa有暖中心，氣溫較高；近地面江蘇位于高壓后部，受均壓場(chǎng)影響，主要為東南風(fēng)，風(fēng)速一般(見(jiàn)圖2)。整體來(lái)看垂直與水平擴(kuò)散條件一般，容易形成臭氧污染。

圖2 31日500hPa(a)、700hPa(b)、850hPa(c)、近地面(d)天氣形勢(shì)Fig.2 Weather conditions at 500hPa(a), 700hPa(b), 850hPa(c) and ground(d) on March 31

監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)顯示，2021年5月31日臭氧污染最嚴(yán)重，圖1為當(dāng)日各市空氣質(zhì)量指數(shù)分布圖，江蘇省13個(gè)設(shè)區(qū)市中有11個(gè)城市臭氧超標(biāo)，空氣質(zhì)量指數(shù)超100，其中淮安達(dá)重度污染，鹽城、揚(yáng)州和宿遷3市達(dá)中度污染。圖3為宿遷、淮安、鹽城、揚(yáng)州、上海和湖州6市的臭氧濃度小時(shí)時(shí)間序列，城市自北向南排列，上海與江蘇東南部接壤，湖州市是浙江省下轄地級(jí)市，與江蘇南部接壤?？梢钥闯錾虾：秃莸某粞鯘舛戎鹑障陆?，而宿遷、淮安、鹽城和揚(yáng)州4市臭氧濃度先上升再下降。30日，宿遷為良，淮安、鹽城、揚(yáng)州、上海和湖州為輕度污染。31日上海、湖州等上風(fēng)向城市濃度有所下降，峰值濃度較前一日分別下降41μg/m3和32μg/m3，宿遷、淮安、鹽城、揚(yáng)州等江蘇城市濃度均迅速升高，鹽城于15時(shí)最先達(dá)到峰值，濃度為263μg/m3(較前一日峰值高76μg/m3)，宿遷和揚(yáng)州于17時(shí)濃度分別達(dá)245μg/m3(較前一日峰值高79μg/m3)和293μg/m3較前一日峰值高51μg/m3)?；窗沧詈筮_(dá)到峰值，其濃度在18時(shí)達(dá)283μg/m3(較前一日峰值高103μg/m3)?；窗参挥趽P(yáng)州、上海和湖州的西北側(cè)，31日當(dāng)天以東南風(fēng)為主，可能受到東南方向的傳輸影響。6月1日整體濃度有所下降，各城市均為輕度污染。

圖3 5月30日～6月1日臭氧濃度時(shí)間序列Fig.3 Time series of ozone concentration from May 30 to June 1

圖4為CMAQ模式模擬的江蘇臭氧濃度分布圖，可以看出，5月30日江蘇沿江8市出現(xiàn)臭氧濃度高值區(qū)，同時(shí)海上臭氧濃度較高，江蘇沿海地區(qū)受到海上傳輸影響。31日在東南風(fēng)作用下，蘇北5市出現(xiàn)臭氧濃度高值區(qū)，宿遷、淮安、鹽城、揚(yáng)州等地區(qū)臭氧濃度持續(xù)升高，其中淮安地區(qū)達(dá)重度污染，臭氧污染具有自東南向西北移動(dòng)的特征，且受前一日的高濃度臭氧影響較大。6月1日，全省整體濃度有所下降，部分地區(qū)達(dá)輕度污染。

圖4 5月30日～6月1日模擬的臭氧濃度空間分布Fig.4 Spatial distribution of simulated ozone concentration from May 30 to June 1

2.3 污染傳輸影響分析

根據(jù)CMAQ模式模擬5月31日淮安市臭氧過(guò)程分析(圖5)，結(jié)果顯示，水平輸送(平流)過(guò)程貢獻(xiàn)69.4%，化學(xué)過(guò)程貢獻(xiàn)-46.1%，垂直擴(kuò)散(擴(kuò)散)過(guò)程貢獻(xiàn)114.5%，干沉降過(guò)程貢獻(xiàn)-37.8%，與前人在其他地區(qū)所做的研究相似[15-16]。上午和午后的臭氧特征明顯不同，上午時(shí)段高空臭氧濃度較高，這主要有兩方面原因，一方面，30日白天沿江8市臭氧污染造成了夜間殘留層的高濃度臭氧，31日東南風(fēng)的驅(qū)動(dòng)使殘留層臭氧高值中心向淮安等北部城市移動(dòng)[17]；另一方面，高空光化學(xué)反應(yīng)速率高，臭氧生成更快[15]。31日上午淮安等市高空臭氧濃度高于地面，由于質(zhì)量濃度梯度的存在，及大氣下沉運(yùn)動(dòng)的幫助，高空臭氧向地面擴(kuò)散，垂直擴(kuò)散過(guò)程使地面臭氧濃度增加。午后臭氧濃度高值時(shí)段，水平輸送過(guò)程貢獻(xiàn)顯著增多，這主要是由于垂直方向上臭氧質(zhì)量濃度梯度逐漸減少，垂直擴(kuò)散減弱，而水平方向上東南部(沿江8市)濃度較高，在東南風(fēng)的作用下高濃度臭氧持續(xù)向淮安輸送。整體來(lái)看，31日淮安市臭氧濃度峰值主要受上午臭氧垂直擴(kuò)散以及午后臭氧的水平傳輸共同影響。

圖5 31日淮安市不同過(guò)程對(duì)臭氧貢獻(xiàn)Fig.5 Contribution of different processes to ozone in Huai'an City on March 31

利用CMAQ模型耦合ISAM溯源追蹤模塊針對(duì)淮安、宿遷、鹽城、揚(yáng)州4市開(kāi)展臭氧來(lái)源解析模擬，通過(guò)對(duì)不同地區(qū)進(jìn)行標(biāo)記，將污染來(lái)源分配到各地區(qū)來(lái)源的不同組分中，得到該時(shí)段平均貢獻(xiàn)比例，如表2和表3所示。31日，各城市NOX和VOCs均以江蘇本省貢獻(xiàn)為主，本省貢獻(xiàn)在63%以上，同時(shí)淮安、鹽城和揚(yáng)州受浙江地區(qū)影響較大，貢獻(xiàn)比例分別為16.7%、14.5%和27.2%，宿遷主要為安徽地區(qū)貢獻(xiàn)較多，比例在14.4%。省內(nèi)城市中，各城市均以本市貢獻(xiàn)為主，比例在15%～31%之間，其中淮安受南京影響較大，對(duì)其貢獻(xiàn)了13.8%，其次為揚(yáng)州地區(qū)貢獻(xiàn)7.6%。

表2 5月31日淮安、宿遷、鹽城和揚(yáng)州市臭氧來(lái)源解析(省級(jí))Tab.2 Analysis of ozone sources in Huai'an, Suqian, Yancheng and Yangzhou on May 31 (provincial level) (%)

表3 5月31日淮安、宿遷、鹽城和揚(yáng)州市臭氧來(lái)源解析(市級(jí))Tab.3 Analysis of ozone sources in Huai'an, Suqian, Yancheng and Yangzhou on May 31 (municipal level) (%)

3 結(jié) 論

3.1 2021年5月30日～6月1日江蘇出現(xiàn)臭氧污染過(guò)程，其中31日淮安、宿遷、鹽城和揚(yáng)州臭氧污染較為嚴(yán)重，淮安出現(xiàn)重度污染。從氣象條件來(lái)看，江蘇省存在下沉運(yùn)動(dòng)，地面以東南風(fēng)為主，風(fēng)速不大，垂直與水平擴(kuò)散條件一般，容易形成臭氧污染。

3.2 利用CMAQ模式模擬臭氧過(guò)程，結(jié)果發(fā)現(xiàn)前一日東南方向(沿江8市)的高濃度臭氧對(duì)31日的臭氧污染有一定影響，污染輸送特征顯著。31日淮安市臭氧峰值主要受上午臭氧垂直擴(kuò)散以及午后水平傳輸共同影響。

3.3 ISAM源解析結(jié)果顯示，31日，各城市NOX和VOCs均以江蘇本省貢獻(xiàn)為主，臭氧總體貢獻(xiàn)在63%以上。省內(nèi)城市中，各城市均以本市貢獻(xiàn)為主，同時(shí)還受到東南方向城市輸送的影響，其中淮安受南京和揚(yáng)州影響較大，貢獻(xiàn)率分別為13.8%和7.6%。

3.4 江蘇省南部城市工業(yè)排放和人為活動(dòng)強(qiáng)度整體較高，在受東南風(fēng)影響時(shí)，對(duì)下風(fēng)向的北部城市有重要影響。從管控的角度來(lái)看，提前預(yù)警和聯(lián)防聯(lián)控是做好臭氧污染治理工作的關(guān)鍵，尤其是江蘇北部城市，要加強(qiáng)和南部城市的合作，充分運(yùn)用預(yù)測(cè)預(yù)警結(jié)果，至少提前一天控制本市和上風(fēng)向城市的排放，主要是減少NOX和VOCs的排放，才能切實(shí)減輕臭氧污染。