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高溫結(jié)晶合成Mn2O3@MoS2復(fù)合材料及其對鈾的吸附性能

2022-09-01 09:01:46林育玲謝子杰盧雅寧王英財柳玉輝劉云海
核化學(xué)與放射化學(xué) 2022年4期
關(guān)鍵詞:鈾酰等溫吸附劑

林育玲,吳 凡,謝子杰,高 博,唐 夢,盧雅寧,王英財,張 爽,柳玉輝,劉云海,*

1.東華理工大學(xué),核資源與環(huán)境國家重點實驗室,江西 南昌 330013;2.深圳市工勘巖土集團(tuán)有限公司,廣東 深圳 518000

目前,鈾污染主要來源于鈾礦的開采、核燃料的加工利用以及乏燃料后處理等,大量高濃度的鈾不可避免地被釋放到環(huán)境中,污染土壤、地表水、地下水。無論是應(yīng)用還是環(huán)境污染,鈾的處理和去除是必要的。鈾具有五個氧化態(tài),但U(Ⅳ)和U(Ⅵ)是最常見的[1]。U(Ⅳ)不溶于水,通常會產(chǎn)生沉淀,而U(Ⅵ)形成離子溶液[2]。水溶液中去除U(Ⅵ)的方法有很多,例如化學(xué)沉淀[1]、膜分離[3]、生物法[4]、溶劑萃取[5]、電化學(xué)純化[6]、反滲透[7]、離子交換[8]和吸附法。由于吸附法效率高且操作方便,因此被認(rèn)為是水環(huán)境中污染物處理的常用方法之一[9],而且吸附可以降低鈾的溶解濃度和潛在的遷移[10]。

石墨烯是一種只有一個原子厚的碳層,由sp2鍵合的碳組成。自2004年首次報道石墨烯的電學(xué)性質(zhì)[11]以來,因為其獨特的二維(2D)結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的物理化學(xué)性能,如高電導(dǎo)率、導(dǎo)熱率、機械強度大但質(zhì)量超輕、比表面積大(2 620 m2/g[12])等,它引起了人們的強烈興趣。石墨烯的化學(xué)修飾為其提供了新的性能和功能,從而帶來了多種多樣的技術(shù)應(yīng)用[13]。近年來,石墨烯的快速發(fā)展帶動了其他單層二維體系的研究,如二維過渡金屬硫化物、六方氮化硼。它們的特殊結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了很多新奇的物理性質(zhì)。二維二硫化鉬(2D MoS2)已成為受到廣泛研究的材料。MoS2的晶格結(jié)構(gòu)是由一層六邊形排列的鉬原子共價夾在兩層硫原子之間,形成一個整體的三角棱柱單元[14]。單層二硫化鉬(MoS2)作為一種二維材料,具有超輕的質(zhì)量和巨大的比表面積[15]。MoS2的表面具有硫官能團(tuán),并且具有極好的電荷轉(zhuǎn)移潛力和極小的二次污染[16]。硫原子的存在對于MoS2有效去除污染物至關(guān)重要,因為硫原子是MoS2的主要吸附位。近來,MoS2與其他功能納米材料的復(fù)合物由于其大的表面積和強的表面吸附能力而在吸附重金屬離子方面取得了令人滿意的結(jié)果。Yang等[17]研究了兩種新型磁性核殼Fe3O4@MoS2和合成了MoS2@Fe3O4復(fù)合材料,并利用其去除Cr(Ⅵ),且證實了該材料具有良好的吸附和可再生性能。Xie等[18]通過水熱法一步合成了MoS2和還原石墨烯的多孔納米復(fù)合材料(MoS2-rGO),MoS2-rGO納米復(fù)合材料對剛果紅的吸附速率較快,pH=3時最大吸附容量可達(dá)440.9 mg/g。Sun等[9]將磁性Fe3O4納米粒子用聚乙烯亞胺(PEI)包覆,然后通過水熱法對Fe3O4@PEI進(jìn)行MoS2改性,制備出三維花狀結(jié)構(gòu)的磁性聚乙烯亞胺@MoS2(MP@MoS2)復(fù)合材料,該材料在去除水環(huán)境中的Cr(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)方面具有很大的實際應(yīng)用潛力。Wang等[19]采用簡單的水熱法制備了涂覆MoS2的Mg/Al雙層氫氧化物復(fù)合材料(LDHs@MoS2),用于從水溶液中吸附Cr(Ⅵ)。在pH=5.0時,LDHs@MoS2對Cr(Ⅵ)的去除容量達(dá)到76.3 mg/g。

在吸附鈾方面,錳氧化物是金屬的強吸附劑[20-23]。錳氧化物對重金屬的吸附親和力始終高于與環(huán)境相關(guān)的吸附劑[24-25]。錳氧化物具有重要的吸附性能,因此可用于從水溶液中清除放射性核素[26]。Mn2O3的價格低廉,且無毒、無害,對環(huán)境友好,選擇Mn2O3來提升MoS2的吸附性能是個可行的方案,而且以MoS2為基底可以增加Mn2O3的比表面積,防止Mn2O3團(tuán)聚,Mn2O3的復(fù)合活化了MoS2的吸附位點,增強了吸附性能。

本工作擬采用高溫電化學(xué)法制備Mn2O3@MoS2,通過靜態(tài)吸附批實驗研究不同pH、接觸時間、U(Ⅵ)初始濃度以及反應(yīng)溫度對Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的影響,探究其對鈾的吸附性能。

1 實驗部分

1.1 試劑和儀器

氯化鋰、氯化鉀和鉬酸銨,廣東西隴科技有限公司(中國);硫氰酸鉀,上海優(yōu)試化工有限公司;硝酸鉀、硝酸鋰和硝酸鈉,北京沃凱生物科技有限公司;乙酸錳,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;鉬絲,上海金旭合金公司;碳棒,北京京龍?zhí)胤N碳石墨廠;硝酸鈾酰六水合物,金鑫化工實業(yè)有限公司。所有藥品和化學(xué)試劑均為分析純,未進(jìn)一步純化即可使用。

Nova Nano 450掃描電子顯微鏡(SEM-EDS),荷蘭FEI公司;FTS-65A傅立葉變換紅外光譜儀(FTIR),美國Bio-RAD公司;Stabino-PMX400 Zeta電位儀,美國Microtrac有限公司;Bruker D8-A25 X射線粉末衍射儀(XRD),德國Bruker(布魯克)公司;BSA224S電子天平,精度0.1 mg,賽多利斯科學(xué)儀器(北京)有限公司;TU-1900雙光束紫外可見分光光度計,北京普析通用儀器有限責(zé)任公司。

1.2 材料的制備

1.2.1MoS2的制備 準(zhǔn)確稱量4.0 g鉬酸銨、6.0 g硫氰酸鉀放置于干燥的剛玉坩堝中,加入一定量的KCl-LiCl鹽體系,混合均勻后置于60 ℃的恒溫干燥箱中去除水分。將其在850 ℃的高溫爐中熔解后以鉬絲、碳棒為陰陽極,通入0.5 A的電流電解1 h得到粗產(chǎn)品,取出樣品并待其冷卻到室溫,用去離子水洗滌、抽濾數(shù)次,將樣品置于60 ℃的干燥箱中持續(xù)干燥24 h,干燥后即制得MoS2。

1.2.2Mn2O3@MoS2材料制備 準(zhǔn)確稱取固體硝酸鈉13.5 g、硝酸鋰7.4 g、硝酸鉀4.1 g,緩慢地加入到研缽中,混合并充分研磨25 min,把研磨完成的鹽轉(zhuǎn)移到剛玉坩堝中,使用馬弗爐在250 ℃恒溫加熱,等待硝酸鹽在其中熔解完全,接著用石英棒慢慢攪拌加入2 g乙酸錳和4 g MoS2,保溫3 h,從馬弗爐中取出燒熱的剛玉坩堝,馬上用去離子水冷卻至室溫,加水浸泡3 h后將其倒入燒杯中磁力攪拌1 h,用去離子水多次洗滌、抽濾、除雜后在60 ℃下干燥12 h,得到Mn2O3@MoS2復(fù)合材料。

1.2.3鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液的制備 準(zhǔn)確稱取2.109 8 g硝酸鈾酰六水合物于燒杯中,然后加入適量的濃硝酸攪拌至硝酸鈾酰六水合物溶解,隨后轉(zhuǎn)移至1 L的容量瓶中,即可得到10 g/L的鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液。將10 g/L的鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液用去離子水稀釋,得到相應(yīng)實驗所需的濃度。

1.3 吸附鈾實驗

本實驗研究溶液的pH值、接觸時間、鈾初始濃度和溫度對吸附劑(Mn2O3@MoS2)吸附U(Ⅵ)性能的影響。精確稱取5 mg吸附劑放入150 mL的錐形瓶中,再向錐形瓶中加入25 mL一定濃度和pH值的U(Ⅵ)溶液,把錐形瓶放入振蕩器中振蕩一定時間后,取出一定量的溶液離心。最后,用雙光束紫外可見分光光度計和偶氮胂Ⅲ法[16],測定吸附后上層清液的鈾濃度,采用差減法計算出吸附容量。平衡吸附容量qe(mg/g)根據(jù)公式(1)計算。

(1)

式中:ρ0和ρe分別為U(Ⅵ)的初始和平衡質(zhì)量濃度,mg/L;V是溶液體積,L;m是吸附劑的質(zhì)量,g。

2 結(jié)果與討論

2.1 樣品表征

2.1.1XRD分析 Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2的XRD分析結(jié)果示于圖1。由圖1可以看出,Mn2O3@MoS2的(003)、(200)、(211)、(222)、(400)、(009)、(107)、(044)、(110)、(113)面均與Mn2O3標(biāo)準(zhǔn)卡片(PDF#41-1442)、MoS2標(biāo)準(zhǔn)卡片(PDF#17-0744)相對應(yīng),可發(fā)現(xiàn)Mn2O3@MoS2復(fù)合材料晶面衍射峰出現(xiàn)了Mn2O3、MoS2的特征衍射峰,且衍射峰較為尖銳,這說明Mn2O3的摻雜沒有改變MoS2的結(jié)構(gòu),所制備的Mn2O3@MoS2晶化度高,結(jié)晶度良好。

圖1 MoS2、Mn2O3和Mn2O3@MoS2的X射線粉末衍射圖Fig.1 X-ray powder diffraction pattern of MoS2, Mn2O3 and Mn2O3@MoS2

2.1.2SEM-EDS分析 MoS2和Mn2O3@MoS2的SEM-EDS圖示于圖2。由圖2(a)可以看出,MoS2呈現(xiàn)出片層結(jié)構(gòu),且具有金屬一般光澤的透亮度。從圖2(b)可以看出,Mn2O3球狀結(jié)構(gòu)分散在MoS2的片層上,由此可見,Mn2O3與MoS2復(fù)合之后形成的材料沒有對原本MoS2的形貌特征發(fā)生改變。從EDS圖可明顯看出,圖2(a)是復(fù)合前的MoS2,只含Mo和S元素,而圖2(b)是復(fù)合之后的MoS2,圖中存在Mn元素和O元素,XRD圖表明成功制備Mn2O3@MoS2復(fù)合材料。

圖2 MoS2(a)和Mn2O3@MoS2復(fù)合材料(b)的SEM以及Mapping圖Fig.2 SEM and Mapping of MoS2(a) and Mn2O3@MoS2 composites(b)

1——Mn2O3@MoS2,2——Mn2O3,3——MoS2圖3 Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2的紅外光譜圖Fig.3 Infrared spectra of Mn2O3,MoS2 and Mn2O3@MoS2

2.1.3FTIR分析 圖3為Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2的FTIR光譜。由圖3可以看到,在491、560、633 cm-1處出現(xiàn)的特征峰,歸因于Mn—O伸縮振動[27]。位于1 602、3 372 cm-1處的兩個振動帶分別對應(yīng)于Mn2O3納米顆粒上吸附的表面水分子的彎曲和伸縮振動[28]。在圖3的Mn2O3@MoS2復(fù)合材料的FTIR光譜中,可以看到圖中仍然存在Mn2O3的特征峰。在Mn2O3@MoS2的FTIR中可以觀察到3 443 cm-1處的寬吸收帶是由于MoS2中物理吸附水的O—H拉伸和在1 621 cm-1附近的δ(H—OH)振動[29]。在600 cm-1附近的弱帶是Mo-S的伸縮振動[28, 30],但是MoS2的特征吸附帶與Mn2O3的特征峰重合,因此,F(xiàn)TIR光譜進(jìn)一步說明Mn2O3@MoS2的成功合成。

■——MoS2,●——Mn2O3,▲——Mn2O3@MoS2圖4 MoS2、Mn2O3和Mn2O3@MoS2的Zeta電位圖Fig.4 Zeta potential diagrams of MoS2, Mn2O3 and Mn2O3@MoS2

2.1.4Zeta電位分析 Zeta電位可以用來指示顆粒間的作用強度,以及材料表面的帶電量。Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2的Zeta電位示于圖4。由圖4可知,在pH=3~8時,Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2的Zeta電位隨著pH的升高而降低。其中,Mn2O3等電位點的pH=5.4,表面電勢由15.73 mV降到-4.39 mV;MoS2表面電勢由-12.81 mV降到-26.47 mV;Mn2O3@MoS2表面電勢由-3.61 mV降到-13.52 mV;其電勢皆為負(fù)電勢,且皆大于-30 mV;Mn2O3材料表面帶正電荷,MoS2由于其三明治的結(jié)構(gòu),表面由豐富的硫位點包圍,因此表面帶負(fù)電,但是其表面缺乏激活硫位點的官能團(tuán),因此對鈾酰離子吸附作用低。復(fù)合材料Mn2O3@MoS2表面電勢為負(fù)值,但是卻沒有MoS2的那么低,是因為引進(jìn)Mn2O3使得硫位點所帶的電荷被中和,進(jìn)一步證明了Mn2O3@MoS2復(fù)合成功。

2.2 pH影響

■——MoS2,●——Mn2O3@MoS2,▲——Mn2O3m=5 mg,V=25 mL,ρ0=50 mg/L,吸附時間t=360 min,25 ℃圖5 溶液pH對Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的影響Fig.5 Effect of pH on adsorption of U(Ⅵ) by Mn2O3,MoS2 and Mn2O3@MoS2

2.3 吸附動力學(xué)研究

■——MoS2,●——Mn2O3@MoS2,▲——Mn2O3m=5 mg,V=25 mL,ρ0=50 mg/L,pH=5.5,25 ℃圖6 吸附時間對Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的影響Fig.6 Effect of contact time on adsorption of U(Ⅵ) by Mn2O3, MoS2 and Mn2O3@MoS2

ln(qe-qt)=lnqe-k1t

(2)

(3)

式中:qe、qt分別為達(dá)到吸附平衡時和t時刻的吸附容量,mg/g;k1(min-1)、k2(g/(mg·min))為準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動力學(xué)方程的吸附速率常數(shù)。以ln(qe-qt)對t和t/qt對t分別作圖并線性擬合,從而得到準(zhǔn)一級動力學(xué)擬合曲線(圖7(a))和準(zhǔn)二級動力學(xué)擬合曲線(圖7(b))。通過圖7(a、b)擬合直線方程的斜率及截距,按照公式計算不同吸附材料動力學(xué)參數(shù)k1、k2及線性相關(guān)系數(shù)r2。由圖7及線性相關(guān)系數(shù)可以看出,MoS2、Mn2O3@MoS2和Mn2O3的實驗數(shù)據(jù)與準(zhǔn)二級吸附動力學(xué)模型相關(guān)性更好。通過準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動力學(xué)方程擬合計算得到MoS2、Mn2O3@MoS2和Mn2O3的理論吸附容量列入表1。由表1結(jié)果可知,MoS2、Mn2O3@MoS2和Mn2O3的吸附容量準(zhǔn)二級動力學(xué)方程擬合計算值(q2,cal)分別為 42.55、118.3、110.6 mg/g,與準(zhǔn)一級動力學(xué)方程擬合計算值(q1,cal)相比較,q2,cal更接近實驗得到的吸附容量(qe,exp)41.29、114.4、92.95 mg/g,說明該吸附過程更符合準(zhǔn)二級動力學(xué),則該吸附反應(yīng)中起主導(dǎo)作用的是化學(xué)吸附。

■——MoS2,●——Mn2O3@MoS2,▲——Mn2O3圖7 Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的準(zhǔn)一級(a)和準(zhǔn)二級(b)動力學(xué)擬合模型Fig.7 Pseudo-1st-order(a) and pseudo-2nd-order(b) kinetic modelsof U(Ⅵ) adsorption by Mn2O3, MoS2 and Mn2O3@MoS2

表1 MoS2、Mn2O3@MoS2和Mn2O3吸附U(Ⅵ)的動力學(xué)擬合Table 1 Fitted kinetic curves of U(Ⅵ) adsorption by MoS2, Mn2O3@MoS2 and Mn2O3

2.4 吸附等溫模型

在吸附劑質(zhì)量為5 mg、U(Ⅵ)溶液體積為25 mL、pH值為5.5、吸附時間為180 min條件下,探究不同的U(Ⅵ)初始濃度下(ρ0=10~80 mg/L),MoS2、Mn2O3@MoS2和Mn2O3對U(Ⅵ)的吸附影響,結(jié)果示于圖8。由圖8可以看出:隨著U(Ⅵ)初始濃度的增大,MoS2、Mn2O3@MoS2和Mn2O3對U(Ⅵ)的吸附逐漸增加;在ρ0=40 mg/L時MoS2對U(Ⅵ)的吸附逐漸趨于平衡;在ρ0=50 mg/L時,Mn2O3@MoS2和Mn2O3對U(Ⅵ)的吸附達(dá)到飽和,最后趨于平衡。這可能是因為溶液中的鈾酰離子量隨鈾濃度的增加而增加,吸附劑接觸鈾酰離子發(fā)生反應(yīng)的機會更多,從而導(dǎo)致吸附容量上升。最終,位于材料表面上的活性位點近乎被完全占據(jù),吸附趨于平衡。MoS2、Mn2O3和Mn2O3@MoS2對U(Ⅵ)的平衡吸附容量分別為45.60、94.81、113.4 mg/L。

■——MoS2,●——Mn2O3@MoS2,▲——Mn2O3m=5 mg,V=25 mL,pH=5.5,t=180 min,25 ℃圖8 U(Ⅵ)初始濃度對Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的影響Fig.8 Effect of U(Ⅵ) initial concentration on adsorption of U(Ⅵ) by Mn2O3, MoS2 and Mn2O3@MoS2

為了更好地解釋Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2對U(Ⅵ)的吸附特性,采用Langmuir和Freundlich這兩種模型對所得的實驗數(shù)據(jù)結(jié)果進(jìn)行計算擬合。Langmuir等溫模型體現(xiàn)的是單層均一的吸附過程,它假設(shè)在吸附材料表面上的吸附位點是均一分布的,而且每個吸附位點的吸附力相同。其表達(dá)式如式(4)所示:

(4)

Freundlich吸附等溫模型,假定在不均一的吸附材料表面上,吸附位點的分布也不均一。其等溫模型表達(dá)式如式(5)所示:

(5)

式中:ρe為吸附平衡時的U(Ⅵ)質(zhì)量濃度,mg/L;qe為平衡時的吸附容量,mg/g;KL為吸附平衡常數(shù),L/mg,其值與吸附親和力成正比;qm為單層飽和吸附容量,mg/g;KF為與吸附容量相關(guān)的參數(shù), L/g;n為與吸附強度相關(guān)的參數(shù)。

以ρe/qe對ρe、以lnqe對lnρe作圖并進(jìn)行線性擬合,得到Langmuir和Freundlich等溫式的線性擬合曲線,示于圖9。計算得到的吸附容量和相關(guān)參數(shù)列于表2。由圖9及表2可以知道,MoS2、Mn2O3和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的實驗對Langmuir吸附等溫模型的相關(guān)系數(shù)更接近1,其線性相關(guān)性更好。這表明了Mn2O3、MoS2、Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)是單層吸附占主導(dǎo)的。計算可得Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的單層飽和吸附容量為108.7、61.81 mg/g和117.5 mg/g。

(a)——Langmuir 吸附等溫模型;(b)——Freundlich 吸附等溫模型■——MoS2,●——Mn2O3@MoS2,▲——Mn2O3圖9 MoS2、Mn2O3和Mn2O3@MoS2對U(Ⅵ)的吸附等溫模型Fig.9 Isothermal adsorption models of U(Ⅵ) by MoS2, Mn2O3 and Mn2O3@MoS2

表2 Mn2O3、MoS2、Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的Langmuir和Freundlich吸附等溫模型擬合參數(shù)Table 2 Fitting parameters of Langmuir and Freundlich isotherm adsorption models for U(Ⅵ) on Mn2O3, MoS2, Mn2O3@MoS2

2.5 溫度的影響與吸附熱力學(xué)

在吸附劑質(zhì)量為5 mg、U(Ⅵ)溶液體積為25 mL、ρ0=50 mg/L、pH=5.5、吸附時間為180 min條件下,探究溫度對Mn2O3、MoS2、Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的影響,結(jié)果示于圖10。從圖10可以看出,隨著溫度逐步地升高,Mn2O3、MoS2、Mn2O3@MoS2對U(Ⅵ)的吸附容量也隨之提高,這表明升高溫度有利于材料對U(Ⅵ)的吸附。

■——MoS2,●——Mn2O3@MoS2,▲——Mn2O3m=5 mg,V=25 mL,ρ0=50 mg/L,t=180 min,pH=5.5圖10 溫度對Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的影響Fig.10 Effect of temperature on adsorption of U(Ⅵ) by Mn2O3, MoS2 and Mn2O3@MoS2

通過引入吉布斯自由能變(ΔG,kJ/mol)、焓變(ΔH,kJ/mol)和熵變(ΔS,J/(K·mol))這三個熱力學(xué)參數(shù),進(jìn)一步研究Mn2O3、MoS2、Mn2O3@MoS2對U(Ⅵ)的吸附熱力學(xué)。焓變和熵變通過式(6)計算,吉布斯自由能變通過式(7)計算。

(6)

ΔG=ΔH-TΔS

(7)

式中:Kd為吸附分配系數(shù),mL/g;R為氣體摩爾常數(shù),8.314 J/(K·mol);T為熱力學(xué)溫度,K。

由式(6)作圖得到熱力學(xué)擬合曲線示于圖11,根據(jù)式(6)和式(7)計算曲線斜率和截距,結(jié)果列于表3和表4。由表3和表4可知,Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2的ΔH?皆大于零,這表明了吸附劑吸附U(Ⅵ)的過程吸熱;ΔS?皆大于零,混亂度增加,這表明了吸附U(Ⅵ)的過程為熵增過程;而吉布斯自由能ΔG<0,溫度升高,ΔG絕對值變大,這表明3種材料對U(Ⅵ)的吸附是自發(fā)的,升高溫度促進(jìn)了吸附反應(yīng)。

■——MoS2,●——Mn2O3@MoS2,▲——Mn2O3圖11 Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的動力學(xué)模型擬合曲線Fig.11 Fitting curves of kinetic model for U(Ⅵ)adsorption by Mn2O3, MoS2 and Mn2O3@MoS2

表3 Mn2O3、MoS2和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的熱力學(xué)參數(shù)ΔH?和ΔS?Table 3 Thermodynamic parameters ΔH? and ΔS? for adsorption of U(Ⅵ) by Mn2O3, MoS2 and Mn2O3@MoS2

3 結(jié) 論

(1) 通過高溫熔融法成功制備了Mn2O3@MoS2復(fù)合材料,SEM&EDS、XRD、Zeta電位等表征結(jié)果表明制成的Mn2O3@MoS2仍呈現(xiàn)片狀結(jié)構(gòu)并沒有破壞其晶體結(jié)構(gòu)。

(2) Mn2O3@MoS2復(fù)合材料吸附U(Ⅵ)的吸附過程為自發(fā)吸熱,吸附為單分子層吸附,且化學(xué)吸附占主導(dǎo)。

(3) Mn2O3@MoS2復(fù)合材料吸附U(Ⅵ)的最佳pH為5.5,平衡時間為90 min,單層飽和吸附容量為117.5 mg/g。

表4 MoS2、Mn2O3和Mn2O3@MoS2吸附U(Ⅵ)的熱力學(xué)參數(shù)ΔGTable 4 Thermodynamic parameters ΔG for adsorption of U(Ⅵ) by MoS2, Mn2O3 and Mn2O3@MoS2

(4) Mn2O3@MoS2復(fù)合材料結(jié)合了Mn2O3和MoS2的優(yōu)異特性,吸附性能優(yōu)于MoS2,對水溶液中U(Ⅵ)的吸附具有一定優(yōu)勢。

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電噴霧串聯(lián)質(zhì)譜快速鑒別水溶液中鈾酰形態(tài)及在檸檬酸鈾酰形態(tài)研究的應(yīng)用
快速檢測豬鏈球菌的環(huán)介導(dǎo)等溫擴增方法
納米CaCO3對FEP非等溫結(jié)晶動力學(xué)的影響
中國塑料(2015年3期)2015-11-27 03:41:54
鈾酰-Salophen與環(huán)己烯酮的作用模式
酰胺類β成核劑對PP-R非等溫結(jié)晶動力學(xué)影響
中國塑料(2014年2期)2014-10-17 02:50:59
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