陳小明，趙修超，孫獻平，謝軍帥，李海東，韓葉清，劉小玲，陳 琪，周 欣*

超極化129Xe自動收集-升華裝置研究

陳小明1,2#，趙修超1,2#，孫獻平1,2，謝軍帥1,2，李海東1,2，韓葉清1,2，劉小玲1,2，陳 琪1,2，周 欣1,2*

1. 中國科學院精密測量科學與技術(shù)創(chuàng)新研究院，波譜與原子分子物理國家重點實驗室，武漢磁共振中心，湖北 武漢 430071；2. 中國科學院大學，北京 100049

因其較高的核自旋極化度所提供的探測靈敏度，超極化129Xe氣體已被成功應用于動物和人體磁共振成像（MRI）．但是，在超極化129Xe的收集-升華過程中，多種因素會導致129Xe核自旋弛豫，進而限制其應用范圍．本文通過理論模型分析和實驗測量，驗證了溫度、磁場、螺旋冷阱材質(zhì)等對冷凍恢復過程中超極化129Xe弛豫的影響；同時，測量了自動收集-升華裝置的穩(wěn)定性．研究結(jié)果表明，升華方式和冷阱材質(zhì)對129Xe極化度損耗的影響顯著；自制收集-升華裝置的自動化程度高、長時間穩(wěn)定，129Xe極化度的恢復率可達到85.6% ± 4.7%．本研究非常有助于提升超極化129Xe在動物和人體MRI中的使用效率．

磁共振成像；超極化129Xe氣體；自動收集-升華裝置；極化度恢復率

引 言

超極化氣體（3He、129Xe和83Kr等）由于具有較高的核磁共振（nuclear magnetic resonance，NMR）靈敏度[1,2]，已被廣泛應用于NMR波譜和磁共振成像（magnetic resonance image，MRI）等領域[3-5]．“超極化態(tài)”主要通過自旋交換光泵技術(shù)（spin exchange optical pumping，SEOP）[6]或者亞穩(wěn)態(tài)交換光泵技術(shù)（metastability exchange optical pumping，MEOP）[7,8]實現(xiàn)，相應的制備裝置稱之為超極化裝置[9]．與其他超極化氣體相比，Xe氣易溶于血液、容易在組織內(nèi)擴散，因此可以提供溶解態(tài)成像的信息[10]；同時其具有的較大的化學位移敏感性可用于探測化學和生物環(huán)境；由于其在生物體內(nèi)具有較長的縱向弛豫時間（數(shù)秒到幾十秒），通常被用于探究肺部結(jié)構(gòu)和功能信息[11]．另外，Xe氣天然豐度高、價格低廉、麻醉生物耐受性良好，因此129Xe氣體在MRI研究中具有獨特的優(yōu)勢[12]．

Xe極化裝置有間歇流動和連續(xù)流動兩種工作模式[13,14]，本文的研究基于連續(xù)流動模式．連續(xù)流動模式極化裝置采用的是低Xe濃度（1%～2%）混合氣體作為工作氣體[15]，超極化后的Xe氣通過低溫冷凍積累[16]的方式收集于冷阱內(nèi)，其他緩沖氣體隨之排入大氣．積累過程中，超極化Xe以固態(tài)Xe“冰”的形式儲存于液氮（77 K）和磁場（約0.4 T）環(huán)境下．超極化態(tài)為不穩(wěn)定態(tài)，其壽命受多種因素制約．理論上固態(tài)Xe“冰”具有較長的自旋-晶格弛豫時間（1），當處于液氮溫度（77 K）和中等強度磁場下，其1>2.5 h[17]．然而，在NMR研究中超極化129Xe大多需要以氣態(tài)形式存在，因此129Xe經(jīng)過極化裝置極化、冷凍收集后還需要經(jīng)過升華恢復為超極化Xe氣體．

上述收集-升華過程中多種因素會造成超極化129Xe的弛豫．為減弱收集-升華過程中超極化129Xe的弛豫，本文對該過程中的弛豫機制進行了理論分析，并在此基礎上研制了一套自動化收集-升華裝置，通過該裝置進一步研究了磁場、溫度和冷阱材質(zhì)對129Xe弛豫的影響．

1 理論分析

通常在收集-升華過程中，影響超極化129Xe1的因素主要有氧氣[18]、磁場[19]、溫度[20]、冷阱形狀[21]和材質(zhì)[22]等．

其中，為Xe氣的自擴散系數(shù)，單位為cm2/s；和分別為x和y方向上的磁場梯度，單位為T/cm；B0為z軸方向主磁場的平均磁場強度，單位為T．在室溫T = 300 K、壓力p = 2.068 bar條件下，與磁場梯度的關系如圖1(b)所示，本文使用的磁場約為0.356 T，磁場在x軸和y軸方向上的梯度小于0.010 T/cm，可知此時5.5 h．

研究發(fā)現(xiàn)，固態(tài)129Xe的弛豫主要受自旋-轉(zhuǎn)動相互作用和偶極-偶極相互作用共同影響[20]. Kuzma等[17]對固態(tài)129Xe的弛豫機制進行了系統(tǒng)研究，結(jié)果表明自旋-轉(zhuǎn)動相互作用導致了Xe晶體的光子拉曼散射，其縱向弛豫時間反比于溫度的平方．129Xe與其臨近原子核的偶極-偶極相互作用受空穴擴散調(diào)制影響且強烈依賴于溫度．如圖2所示，Xe“冰”內(nèi)側(cè)與緩沖氣體接觸，外側(cè)通過冷阱壁與液氮間接接觸．Xe“冰”層內(nèi)外表面存在溫度梯度，厚度越大，溫度梯度越大，引起的極化度損耗越大．因此溫度對固態(tài)超極化129Xe弛豫的影響與冷凍儲存Xe“冰”層的厚度密切有關[20]，通過增大129Xe與冷阱的接觸面積可以降低溫度導致的弛豫.與傳統(tǒng)直通冷阱相比，螺旋冷阱[21]可以增加液氮與冷阱的接觸面積，降低Xe“冰”層厚度，縮短相變過程的時間，減少因溫度造成的極化度損耗.假設通過連續(xù)不斷抬升液氮液面高度的方式來實現(xiàn)超極化Xe氣的冷凍收集，理論上可以進一步降低Xe“冰”的厚度，從而降低Xe“冰”層的溫度梯度.

圖2 超極化Xe“冰”在冷阱內(nèi)的積累模型

壁弛豫主要與冷阱內(nèi)表面的電磁環(huán)境有關．常用的螺旋冷阱有玻璃和可熔性聚四氟乙烯（perfluoroalkoxy，PFA）兩種材質(zhì)：玻璃冷阱一般使用耐高低溫派熱克斯玻璃制作，其生產(chǎn)過程會引入順磁性雜質(zhì)，這將造成129Xe的退極化弛豫[22]；而PFA冷阱材質(zhì)為少量全氟丙基全氟乙烯基醚與聚四氟乙烯的共聚物，與玻璃冷阱相比，PFA不含“磁性”雜質(zhì)，可極大的降低壁弛豫的影響，因此可用于超極化Xe氣體的收集．

目前常用的超極化Xe收集-升華為人工操作方式．收集時，向液氮杜瓦內(nèi)注入適量的液氮，將儲存冷阱放入液氮杜瓦內(nèi)開始收集超極化Xe氣體，以氣體流速計算收集總用時，然后間隔一定時間（本文為5 min）向液氮杜瓦內(nèi)注入適量的液氮直至達到所需Xe氣體量．由于液氮溫度遠低于Xe氣的凝固溫度，Xe氣凝固于冷阱內(nèi)，而緩沖氣體（4He、N2）則隨氣路管道排入大氣，最終超極化Xe氣將隨著液氮液面上升逐層累積附著于冷阱內(nèi)壁．升華時，需要快速將冷阱從液氮杜瓦中取出再放入升華杜瓦內(nèi)，將收集采樣袋與冷阱相連使超極化氣體進入采樣袋．該收集方式由于采用間歇添加液氮的方式，且添加的液氮量無法精確定量，因此會使Xe“冰”層厚度存在差異導致溫度梯度；另一方面，在升華過程中，Xe“冰”多次切割磁場，空間磁場梯度也會增強超極化129Xe的弛豫．

基于上述理論及分析，我們研制了一套129Xe自動收集-升華裝置，該裝置可通過軟件精確自動控制超極化Xe的收集-升華；并通過測量極化度恢復率，對自動收集-升華裝置與傳統(tǒng)人工操作系統(tǒng)進行了比較和研究．

2 自動收集-升華裝置

自制的超極化Xe自動收集-升華裝置的框架圖如圖3(a)所示，由硬件裝置和控制程序兩部分組成：

（1）硬件裝置：主要由升降步進電機模組和旋轉(zhuǎn)步進電機[圖3(b)]協(xié)調(diào)配合工作．升降步進電機模組滑臺帶動液氮杜瓦上下運動，可精確（步進精度1.5 mm/min）改變冷阱浸沒于液氮中的位置，實現(xiàn)超極化Xe“冰”的冷凍收集；升華時升降步進電機模組的滑臺以較高的速率（60 mm/s）快速下降一定高度，旋轉(zhuǎn)步進電機（4 rad/s）帶動扇形旋轉(zhuǎn)臺旋轉(zhuǎn)90?，熱水杜瓦被旋轉(zhuǎn)至冷阱的正下方后快速上升（60 mm/s），使冷阱浸沒在熱水中迅速完成超極化Xe“冰”升華．升華過程典型用時約為5 s．

圖3 自動收集/升華裝置：(a)框架圖；(b)核心部分模型圖；(c)控制程序圖形用戶界面（GUI）

（2）控制程序：軟件功能采用NI儀器的LabVIEW程序語言編寫，其功能主要由收集、升華，以及復位、保護四個獨立板塊組成[圖3(c)]．a(chǎn). 收集，在圖形用戶界面（GUI）上輸入收集氣體的體積，點擊“開始”按鍵，升降步進電機模組的滑臺在脈沖作用下逐漸抬升液氮液面高度，直到收集結(jié)束；b. 升華，點擊“升華”按鍵，升降步進電機模組與旋轉(zhuǎn)步進電機協(xié)調(diào)配合使冷阱完全浸沒在熱水中，升華結(jié)束后滑臺和扇形旋轉(zhuǎn)臺自動復位到初始位置等待下次收集指令；c. “復位”按鍵的作用是當控制程序運行中出現(xiàn)異常時，將裝置恢復到初始收集狀態(tài)；d. “保護”功能為收集結(jié)束后將液面再次上升一定高度，避免由于液氮揮發(fā)導致超極化129Xe弛豫．

超極化Xe自動收集-升華裝置可以在極化裝置連續(xù)使用中實現(xiàn)超極化Xe氣的自動收集、固態(tài)Xe“冰”長時間儲存、遠程運輸及升華使用，并且控制程序操作簡單、運行穩(wěn)定．

3 實驗部分

3.1 極化度恢復率計算

低場下熱極化129Xe氣體的NMR信號強度比較低，因此，實驗中超極化129Xe氣體的核自旋極化度可以通過129Xe與質(zhì)子的NMR信號強度計算獲得，其計算公式為[23,24]：

實驗中使用同一套射頻線圈系統(tǒng)，對質(zhì)子和129Xe NMR譜圖的采集時僅對電磁場大小進行相應調(diào)節(jié)，因此上式可進一步簡寫為：

由理想氣體定律可知NMR測試泡內(nèi)129Xe原子核數(shù)目為[24]：

樣品泡內(nèi)水質(zhì)子原子核數(shù)目為：

熱平衡態(tài)水質(zhì)子的核自旋極化度計算公式為：

將(5)～(7)式帶入(4)式中可得，超極化129Xe氣體極化度計算公式為：

超極化129Xe氣體極化度恢復率（）定義為：

超極化129Xe氣體的NMR信號在冷凍收集過程中會受到自旋-晶格弛豫的影響，導致極化度損耗．通過(9)式計算升華后和收集-升華前超極化129Xe氣體的極化度的百分比，可以對超極化129Xe氣體極化度的恢復情況進行評估．

3.2 信號測量

超極化129Xe氣體NMR信號測試氣路原理圖如圖4所示，其中通道1表示為收集-升華前Xe混合氣體流動管路，通道2為Xe升華后測試氣路流動通道．為了減少氣體壓力平衡建立時間，氣路中增加柔性Tedlar采樣袋來快速平衡測試泡內(nèi)的壓力．工作氣體為自然豐度（129Xe原子核豐度為26.4%）的Xe混合氣體（2% Xe、10% N2、88%4He），流速為0.5 SLPM（標準升每分鐘，standard liter per minute）．

圖4 超極化129Xe NMR信號測試氣路原理示意圖

收集-升華前混合氣體中超極化129Xe NMR信號測試過程：關閉通道2中螺旋冷阱的兩個閥門（進氣、出氣），打開針閥1將氣路通道1與測試泡直接連接；然后對氣路管道真空處理（<10-5bar），真空處理后打開針閥2讓管路內(nèi)的氣體開始流通，并測量測試泡內(nèi)的混合氣體中129Xe的NMR信號．

升華后超極化129Xe NMR信號測試過程：首先關閉針閥1，打開螺旋冷阱進氣、出氣閥門，使其與測試泡相連；然后同樣對氣路管道真空處理，真空處理結(jié)束后打開針閥2讓管路內(nèi)的氣體開始流通，此時超極化Xe氣將被收集儲存于冷阱內(nèi)，待達到所需氣體量后關閉針閥2和冷阱進/出口閥門；隨后將采樣袋接入氣路管道中，再次對氣路管道進行真空處理；真空處理結(jié)束后快速將冷阱內(nèi)氣體升華并打開冷阱出口閥門讓超極化Xe氣進入NMR測試泡，并測量測試泡內(nèi)129Xe NMR信號.

3.3 結(jié)果與討論

3.3.1 超極化Xe自動收集-升華裝置的NMR信號測量

實驗使用低場NMR系統(tǒng)[25]對超極化129Xe氣體的NMR信號進行測量，低場NMR系統(tǒng)的工作頻率約為102 kHz，工作磁場由電磁線圈提供. 圖5(a)是水質(zhì)子標樣泡的NMR信號，經(jīng)由200次采樣平均獲得．圖5(b)是收集-升華前測試泡的單次超極化129Xe NMR信號，測試泡內(nèi)為2% Xe混合氣體．圖5(c)是利用手動收集-升華裝置獲得的升華后測試泡的單次超極化129Xe NMR信號，圖5(d) 利用自動收集-升華裝置獲得的升華后測試泡的單次超極化129Xe NMR信號，兩種裝置測試時測試泡內(nèi)均為100 mL純Xe氣體. 超極化129Xe NMR信號強度與測試泡內(nèi)129Xe的原子核數(shù)目有關，因此純Xe氣體中129Xe信號強度顯著高于混合氣體，如圖5(b)～5(d)所示．與手動收集-升華裝置相比，自動收集-升華裝置避免了升華時冷阱取出Xe“冰”切割磁場過程，因此自動收集-升華裝置獲得的NMR信號強度高于手動收集-升華裝置，如圖5(c)和5(d)所示．

圖5 典型的NMR實驗結(jié)果．(a)質(zhì)子NMR信號（200次采樣平均）；(b)收集-升華前超極化129Xe氣體NMR信號（單次采樣）；(c)手動和(d)自動收集-升華裝置獲得的升華后超極化129Xe氣體NMR信號（單次采樣）

3.3.2 極化度恢復率的溫度依賴關系的比較

由理論分析可知，溫度對超極化129Xe弛豫的影響與冷凍收集過程中Xe“冰”層的厚度有關. Xe“冰”層厚度越大，升華時壓力達到平衡需要的時間越長．在自動升華方式下，比較自動和手動收集方式Xe“冰”升華過程中氣體壓力平衡時間，探究兩種收集方式中Xe“冰”層厚度的差異．利用低場NMR系統(tǒng)測量兩種收集方式下的極化度恢復率，探究溫度造成的極化度的損耗．

由于升華過程早期管道內(nèi)氣體較少，所以溫度傳導較弱導致壓力上升緩慢且存在波動，為降低計算誤差，我們選取穩(wěn)態(tài)壓力值10%～90%對應的時間10%～90%進行比較．圖6顯示了自動升華方式下自動和手動收集方式極化度恢復率和壓力變化曲線．實驗中分別對兩種收集方式進行了3次400 mL氣體升華實驗，自動和手動收集方式下測得的10%～90%分別為4.9 ± 0.7 s和5.4 ± 1.3 s，極化度恢復率分別為85.7% ± 1.7%和84.7% ± 2.3%．由結(jié)果可知，兩種收集方式Xe“冰”升華壓力達到穩(wěn)定的時間無顯著差異（=0.58），極化度恢復率也無顯著性差異（=0. 59）．上述結(jié)論表明兩種收集方式中極化度損耗基本一致，間接證明冷凍收集過程手動間歇式添加液氮與全自動連續(xù)“添加”方式未有明顯的溫度梯度差異．

圖6 自動與手動收集方式下(a)極化度恢復率及其(b)相應升華氣體壓力變化曲線（1 psi?6 895 Pa）

3.3.3 極化度恢復率的磁場依賴關系的比較

磁場對超極化129Xe弛豫的影響與冷阱所在空間區(qū)域的磁場均勻度有關．自動收集-升華方式通過對液氮與熱水杜瓦進行快速替換完成升華，該過程中并不改變收集冷阱所處的磁場環(huán)境．而手動方式需要將冷阱從液氮杜瓦取出放入熱水杜瓦內(nèi)進行升華．兩者差異為手動方式升華過程中Xe“冰”多次切割磁場．同時，為了探究升華保護磁場對超極化129Xe弛豫的影響，我們設計了手動收集在不同磁場和相同磁場中升華的極化度恢復率的測量實驗．不同磁場升華方式為手動將儲存Xe“冰”的冷阱取出放入相鄰的升華保護磁場的熱水杜瓦內(nèi)；相同磁場升華方式為手動將儲存Xe“冰”的冷阱和液氮杜瓦一同取出，然后將熱水杜瓦放入收集保護磁場，最后再將冷阱取出放入熱水杜瓦內(nèi)．

如圖7所示，在自動收集-升華、手動收集-手動異/同磁場升華方式下，分別對三種方式進行了6次重復實驗，測得100 mL超極化129Xe氣體極化度恢復率分別為83.7% ± 5.0%、64.1% ± 4.4%和68.2% ± 4.7%．統(tǒng)計結(jié)果表明，手動收集-手動異/同磁場升華方式極化度恢復率無顯著性差異（= 0.07），因此升華保護磁場的磁場梯度對Xe“冰”極化度損耗影響較小；手動收集-手動異/同磁場升華與自動收集-升華方式極化度恢復率均存在顯著性差異（< 0.001），表明手動升華方式下冷阱在液氮杜瓦和熱水杜瓦切換時切割磁場造成較大的極化度損耗．與手動收集-手動異/同磁場升華方式相比，自動收集-升華方式極化度恢復率分別提高了約30.6%和22.7%．

圖7 三種收集-升華方式（自動收集-升華、手動收集-異/同磁場升華）的極化度恢復率比較

3.3.4 極化度恢復率的冷阱材質(zhì)依賴關系的比較

壁弛豫對超極化129Xe弛豫的影響主要與冷阱材質(zhì)有關，考慮到超極化Xe的收集-升華環(huán)境，收集冷阱的材質(zhì)一般采用耐高低溫的派熱克斯玻璃.由于玻璃材質(zhì)在生產(chǎn)制造的過程中受工藝影響不可避免的殘留部分雜質(zhì)，該雜質(zhì)會在其周圍產(chǎn)生局部電磁場，當超極化Xe與之“接觸”時會造成弛豫．PFA為少量全氟丙基全氟乙烯基醚與聚四氟乙烯的共聚物，其不含“磁性”雜質(zhì)，可極大的降低壁弛豫的影響．實驗中分別對兩種材質(zhì)螺旋收集冷阱進行了6次極化度恢復率測試，結(jié)果如圖8所示，100 mL超極化Xe在玻璃和PFA螺旋冷阱的極化度恢復率分別為83.7% ± 5.0%和50.1% ± 2.5%. 統(tǒng)計結(jié)果表明，兩種冷阱內(nèi)極化度恢復率存在顯著性差異（< 0.001）．與玻璃冷阱相比，PFA冷阱具有更小的壁弛豫，測試結(jié)果與理論分析結(jié)果一致．

圖8 在自動收集-升華方式下，PFA和玻璃螺旋冷阱的極化度恢復率比較

3.3.5 適用性測試

自動收集-升華裝置應適用于不同體積超極化Xe氣的冷凍恢復，以便用于動物和人體超極化氣體MRI研究.因此，需要對自動收集-升華裝置在不同收集體積下的適用性進行研究.實驗中首先分別對100、200、300和400 mL等4種不同收集體積進行了6次重復測試，獲得相應極化度恢復率分別為83.7% ± 5.0%、86.3% ± 5.2%、86.8% ± 5.0%和84.7% ± 3.8%，不同體積下的極化度恢復率均處于較高水平[圖9(a)]．同時，為了驗證該裝置工作的穩(wěn)定性，我們選擇300 mL超極化Xe冷凍恢復實驗進行了長時跟蹤測試（每個時間節(jié)點進行4次重復實驗），結(jié)果表明，自動收集-升華裝置性能良好、工作穩(wěn)定[圖9(b)]．

圖9 在PFA螺旋冷阱內(nèi)，使用自動收集-升華裝置得到的(a)不同體積和(b)不同時間點的極化度恢復率

4 結(jié)論

對于連續(xù)流動工作模式的超極化裝置系統(tǒng)來說，收集-升華過程中如何降低弛豫因素的影響對超極化氣體NMR研究具有重要意義．本研究通過對收集-升華過程中超極化129Xe弛豫的影響因素進行分析，設計和搭建了一套超極化Xe自動收集-升華裝置．通過對自動與手動收集-升華方式的比較，驗證了溫度、磁場對冷凍恢復過程中超極化129Xe弛豫的影響；并且比較了螺旋冷阱材質(zhì)對冷凍恢復過程中超極化129Xe弛豫的影響．結(jié)果表明，磁場梯度和螺旋冷阱材質(zhì)會顯著影響冷凍恢復后超極化129Xe氣體極化度；與手動方式相比，自動方式可以顯著降低冷凍恢復過程中超極化129Xe氣體極化度的損耗．重復實驗表明，自動收集-升華裝置性能良好且穩(wěn)定．自動收集-升華裝置的設計，對降低超極化129Xe極化度損耗、提高超極化129Xe氣利用率具有重要意義，為人體肺部超極化129Xe氣體MRI的科學研究和大規(guī)模臨床推廣與應用提供了技術(shù)支持．

無

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Study on the Automatic Accumulation-thawing Device of Hyperpolarized129Xe

1,2#，1,2#，1,2，1,2，1,2，1,2，1,2，1,2，1,2*

1. State Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and MolecularPhysics, National Center for Magnetic Resonance in Wuhan, Innovation Academy for Precision Measurement Science and Technology, Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430071, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Due to the detection sensitivity provided by the high nuclear spin polarization, hyperpolarized129Xe has been employed in animal and human magnetic resonance imaging (MRI). However, during the accumulation-thawing process of hyperpolarized129Xe, multiple factors lead to the relaxation of spin polarization and would hinder the wider application of129Xe. In this research, the spin relaxation mechanism of hyperpolarized129Xe during the accumulation-thawing process is investigated by both theoretical model analysis and experimental measurements. Meanwhile, the stability of the homebuilt device for the accumulation-thawing is measured. Our results demonstrate that the thawing mode and the cold trap material significantly affect the polarization loss; the automatic device is very stable during long-term operation and shows a high degree of automation, resulting in a polarization recovery ratio of 85.6% ± 4.7%. This research greatly helps to improve the efficiency of hyperpolarized129Xe in animal and human MRI.

magnetic resonance imaging, hyperpolarized129Xe gas,automatic accumulation-thawing device,recovery ratios of polarization

O482.53

A

10.11938/cjmr20222998

2022-04-14;

2022-05-12

國家自然科學基金資助項目(11905288，82127802).

* Tel: 027-87198802, E-mail: xinzhou@wipm.ac.cn.

# 共同第一作者